THÈSE
DE
DOCTORAT D'ETAT
présentée à
l'Université Pierre et Marie Curie
par
El Hadji Abib N'GOM
POUT
obtenir
le grade de DOCTEUR ès SCIEJVCES
i CONSEIL AFRICAIN- ET MALGACHE!1
i
i POUR L'ENSEIGNEMENT SUPERIEUR Li
c.
!
A. M. E. S. -
OUAGADOUGOU i
1!.~;~:t:~~t~:~~j~~\\Xi/
Contribution à
l'étude des spectres infrarouges de
quelques rotateurs asymétriques
: D~S
,
D~O et NO z.
soutenue l~ 29 Janvier 1987 devant le jury composé de
r.L\\1.
G. Arnat
Présiden C
J.-P. Per c h ar d
J. Moret- Bailly
A.
Lévy
Es amltuiteurs
C. Carny-: Peyre t
J.-M. Flaud
S. Se c k
-:'. \\
/

---

Je remercie vivement Monsieur G. Amat, Professeur à
l'Université
Pierre et Marie Curie
pour l'honneur qu'il m'a
fait d'accepter de présider mon jury.
Monsieur
Jean-Marie F'laud. Directeur
de Recherche
au CNRS a facilité mon insertion au sein du laboratoire qu'il
\\
dirige.
Je lui
suis très
reconnaissant de
m'avoir aidé et
soutenu moralement durant tout mon séjour.
J'exprime
ma profonde gratitude à Messieurs Claude
Carny-r Peyre t
et Jean-Marie F'laud.
Directeurs de Recherche au
__ .. CNRS.
qui ont
été à
l'origine de cette étude et qui en ont
suivi les différentes phases avec un intérêt constant.
Mes
vifs
remerciements
vont
à
Messieurs
Jean-Pierre Perchard. Armand Lévy. Professeurs à l'Université
Pierre et Marie Curie,
Jacques Mo r e t-r Ba i l ly.:" Professeur
à
l'Université
de
Dijon,
Souleymane
Se ck ,
Professeur'
à
l'Université
de Dakar
qui m'ont
fait l'honneur de juger ce
......
travail.
Je
remercie
particulièrement
Monsieur
Souleymane
',", .
Se ck
qui n'a
ménagé aucun effort pour que ma thèse se passe
dans les meilleures conditions.
J'ai
bénéficié. pour
uneipar tie de ce travail, de
l'aide
précieuse
de
Monsieur
Victor Dana
.et
de
Madame ~
Agnès Perrin.
respectivement ~ Maître
de
Conférences
à
,"-l'Univùsité Pierre et Marie Curie et Chargée de Recherche au
. .
..
~
, -".
CNRS. Je les remercie de leur sincère collaboration .
Je
remercie
également
Messieurs
Claude Arn io t.
Jean-Yves Mandin,
Jean-Pierre Chevillard. Frédéric Mass e t et
Madame
Laurence Lechuga-Fossat.
chercheurs
au
laboratoire
avec
qui
j'ai
eu
des
discussions
scientifiques
enric hissan tes.
Je
suis
aussi
très
reconnaissant
à
Messieurs
Michel Guillou,
Bernard Auclair,'
Bernard Chappey,
André
Girardey
et
Madame
Annie Lasnier
de
l'Uni versi té
Paris-Val de Marne pour le soutien qu'ils m'ont apporté.
Je
remercie
très
sincèrement
Madame
Francine
Charpentier
d'avoir assuré
avec compétence et efficacité la
plus
grande part de la mise en forme sur traitement de texte
de cette thèse.
Enfin
je remercie
ceux qui de près ou de loin ont
participé
a
la
réalisation
matérielle
de
cette
thèse,
Mesdames
Awa Bèye,
Antoinette Cuénot,
Gen e vlèv e Bony ainsi
, .....
que mon ami Lopez Da Silva.

---

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' ...
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.
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J
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,.,;

---

\\
pages
1
l
- RAPPELS THEORIQUES : HAMILTONIEN DE
VIBRATION-ROTATION. CAS DES
MOLECULES XY
NON LINEAIRES
5
2
1.1 -
HAMILTONIEN DE VIBRATION-ROTATION DANS L'APPROXI-
MATION DE BORN-OPPENHEIMER
5
1.1.1 -
Approximation de Born-Oppenheimer
6
1.1.2 -
Choix d'un système d'axes
8
1.1. 3
Expression générale de l'hamiltonien
9
.
I.~2 -
APPLICATION AUX MOLECULES XY
NON LINEAIRES
11
',·iI
z
.: -», .'
".:.~.~~ ..•."" ..
1.2.1 -
Propriétés des molécules XY
non linéaires
11
:",
,,'.
2
I.2.1.a
- Modes normaux de vibration
11
I.2.l.b
Niveaux d'éneraie de H
13
-
0
I.2.1.c - Propriétés de symétrie
19
Q}
Symétrie des molécules XY
non linéaires
19
. ". ;.
z
e}
Symétrie des états propres vibrorotationnels.
20
T} Ba~e symétrisée des fonctions d'onde vibro-
rotationnelles
27
1.2.2 -
Règles de sélection
28
CIHiRlP n lflR[
II - CALCUL DES NIVEAUX D'ENERGIE ET DES
INTENSITES DES RAIES DE VIBRATION-
ROTATION
33
II.1 -
TRANSfORMATIONS DE CONTACT VIBRATIONNELLES
34
II.2 -
HAMILTONIEN ROTATIONNEL POUR LES ETATS NON RESONANTS
37
II.2.1 -
Hamiltonien de Watson
37
II.2.1.a
- Hamiltonien standard
37
II.2.1.b - Hamiltonien réduit
39

---

pages
II.3 -
CALCUL DES NIVEAUX D'ENERGIE DES ETATS RESONANTS
41
II.3.1 -
Introduction
41
II.3.2 -
L'hamiltonien rotationnel pour les états
résonants
42
II.3.2.a - Opérateurs diagonaux en v
42
II.3.2.b - Opérateurs non diagonaux en v
43
II.3.2.c - Problèmes de la détermination des
constantes de couplage
45
II.4 -
INTENSITES DES RAIES
45
• . •'
, f '
.
,.r:-'
.
II. 4.1
Introduction
45
, ~:
'.
_..•.
.
;",-1
II. 4.2
Intensités expérimentales
45
II.4.3 -Méthodes. théoriques
47
"
.::.:
II.4.3.a
Intensité d'une raie
47
II.4.3.b
Moment dipolaire tranformé
50
II.4.3.c - Calcul de RB
53
ri
II.5 -
INFLUENCE DE L'INTERACTION OU SPIN-ROTATION
54
II.5.1 -
Introduction
54
II.5.2 -
Hamiltonien de spin-rotation
57
II.5.3 -
Niveaux d'énergie
57
II.5.4 -
Intensité des raies
58
II.6 -
CONCLUSION
61
IflHa11P il lJIRIE
III - SPECTRES. NIVEAUX D'ENERGIE
EXPERIMENTAUX
62
III.1 -
MOLECULE D 0
65
2
III.1.1 -
Introduction
65
III.1.2 -
Caractéristiques des spectres
66
Î."r·:.'·
• -.J',

---

pages
111.1.3 -
Techniques d'identification
66
III.1.J.a - Bande v +v
73
2
3
III.l.J.b - Bande v +v
77
l
2
III.1.J.c - Bande Jv
79
2
111.2 - MOLECULE D S
84
2
111.2.1
Introduction
84
111.2.2 -
Bandes v
et v
de D 32 S
85
1 3 2
III.2.2.a - Caractéristiques des spectres
85
..' ....
III.2.2.b
Interprétation des spectres
85
97
111.3.1 -
Introduction
97
111.3.2 -
Dispositif expérime~tal
105
1[:. [H ~ Ir il II IR [
In - CALCUL DES POSITIONS ET DES INTENSITES
DES RAIES DE VIBRATION-ROTATION
109
~V.l -
INTRODUCTION
110
IV.2 - MOLECULE D S
110
2
IV.2.1 -
Bandes v
de D 23S et D 34S
2 2 2
110
IV.2.2 -
Intensité des raies
111
IV.2.3 -
Bandes v
et v
de D 32S
1 3 2
156
IV.2.4 -
C o n c l u s i o n . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
159
IV.3 - MOLECULE D 0
160
2
IV.4 - MOLECULE NO
166
2
IV.4.1 -
Introduction
166
IV.4.2 -
Constantes de spin-rotation
167

---

pages
IV.4.3 -
Energies vibrationnelles,
constantes
rotationnelles et de couplage des états
(220) ,
(201)
et
(022) ,
(003)
.. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. ..
167
IV.4.3.a
-
Etats
(220)
et
(201 )
.. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. ..
169
IV.2.3.b - Etats
(022)
et
(003)
.. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. .. ..
169
IV.4.4 -
Conclusion
172
iG!DrNClLruS IllÜrN
192
. '~':" ..• -:••.• 3 .
195
.' .
. "-
. .
. '";',".

---

•
. . o ' ,
",;;~
.
.•.::: '."
. ""
'.
:":....

---

pages
I-l
Configuration d'équilibre.
Axes mobiles pour
une molécule XY
non linéaire
.
12
2
I-2
Modes normaux de vibration pour une molécule
XY
non linéaire
15
2
I-J
Diagramme de corrélation entre les niveaux
d'énergie de la toupie symétrique aplatie et
de la toupie symétrique allongée pour une valeur
de J
donnée
.
23
III-l a
Spectre 1403 "pur"
0.75 Torr
69
\\~:""'JII-l b
Spectre 1406 HDO
(25% DO,
75%H 0)
0.3 Torr
..
70
2
2
III-2 a
Spectre 1404
2.5 Torr
71
III-2 b
Spectre 1605
0.3 Torr
72
III-J
Différences de combinaison pour l'état fonda-
men tal
.
74
III-4
Spectre 1403 -
Exemples de séries pour la bande
v +v
de D 0
(bande de type A)
.
78
1 3 2
III-5 a
Bandes v
et v
de D 32 S
. . . . . . . . . . . . . . · . . . . . .
86
1
3
2
III-5 b
Bandes v
et v
de D 32 S
. . .
. .
.. . . . .
87
•
•
•
•
0
1
3
2
· .
III-6 a
Bandes v
de D 32 S et D 34 S -
P
= la Torr · · . . . .
98
2
2
2
,III-6 b
Bandes v
de D 32 S et D 3 ·1 S -
P = 1 Torr
99
2
:2
2
· · . .
" 'O'

---

III-7
Bande 3v
de NO
. . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
106
3
2
III-S
Bande 2v
+v
de NO
. . . . . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . .
107
l
3
2
IV-l
Variation avec J des coefficients de mélange
des niveaux rotationnels K
= 5 des états
a
_vibrationnels
(011)
164
IV-2
Variation avec J des coefficients de mélange
des niveaux rotationnels K
=
6 des états
a
vibrationnels
(011)
165
" .......
.....
:';.., .
. ":..,.
; .
-..
'-.

---

·"
.,
d
...
'.
.
.
.
~
.~
".

---

pages
1-1
Coordonnées des noyaux à l'équilibre dans le
système d'axes mobiles pour une molécule XY2
non
linéaire
14
1-2
Groupe
de symétrie
C
21
2 v
1-3
Table
de caractères
de D
ou V •..•.••.•.••••••••
24
2
1-4
Symétrie des niveaux rotationnels par rapport
au groupe V
(a,
b,
cl
Symétrie
des niveaux
vibrorotationnels
26
1-5
~ype~de symétrie des fonctions
IJ,K,y>
.
29
,' c'." :. .
1-6
Règles de sélection pour une molécule XY
non
...•:~" ;;-;;".:
2
linéaire
.
.....
31
11-1
Diagramme des nlveaux d'énergie des molécules
D a
,NO
et D S
36
2
2
2
·11-2
Eléments de matrice des opérateurs intervenant
dans le développement du moment dipolaire
transformé
.
55
11-3
Intensités relatives G(N,J,N' ,J' l
des compo-
santes
de
spin-rotation
.
60
~I:II-1
Caractéristiques des spectres
67
111-2
Séries à J+T constant
(Bande de type Al
75
. ~",
'111-3
Séries à J+T constant
(Bande de type Bl
76

---

III-4
Niveaux rotationnels expérimentaux des états
(110)
et
(011)
de D 16 0
2
III-5
Niveaux rotationnels expérimentaux des états
(100)
et
(001)
de D 32S
2
III-6
Niveaux rotationnels expérimentaux des états
( 010)
de D 3 2 S e t D 3 4 S
100
2
.
2
IV-1
Energies vibrationnelles et constantes rota-
tionnelles des états
(010)
de D 32S et D 34S
112
2
2
IV-2
Liste des intensités expérimentales des raies
bandes v
de D S
113
2
2
IV-3
Constantes du moment de transition (010) (OOO)~'J
de la bande v
de D 32 S
117
2
2
IV-4
Spectre complet des bandes v
de D 32S et D 34S
2 2 2
118
IV-5
Energies vibrationnelles,
constantes rotation-
nelles et de couplage des états
(100)
et
(001)
de D 32 S
158
2
IV-6
Energies vibrationnelles,
constantes rotation-
nelles et de couplage des états
(110)
et
(011)
de D 16 0
163
2
IV-7
Constantes de spin-rotation des états vibra-
tionnels
(201)
et
(003)
de NO
168
2

---

/
/
/
IV-8
Constantes rotationnelles et de couplage des
états
{(220l,(201l]
et
{(022l,(003ll
de 14N 1 6 0
170
2
IV-9
Analyse statistique des résultats.
Molécule
1 4 NI 6 0
171
2
IV-10
Liste des nombres d'ondes calculés et observés
des raies de la bande 2v +v
de
I 6
14N
0
173
2 3 2
IV-11
Liste des nombres d'ondes calculés et observés
des raies de la bande 3v
de
I 6
14N
0
183
3
2
.>..:
...:. ...

---

1
"':"
n N T R V DUC 1 il V ~
." ',~ .;.: :
.
:,:.;:-

---

2
L'objet
de ·ce
travail est l'étude au laboratoire de
spectres
infrarouges à
haute résolution des molécules D S ,
2
D 0 et NO , enregistrés par spectrométrie de Fourier.
2
2
En
ce qui
concerne D S,
le travail a été entrepris
2
principalement en vue d'améliorer la connaissance de la fonc-
tion potentielle du sulfure d'hydrogène.
En effet,
cette fonc-
tion
potentielle est
très mal
connue,
certaines constantes
qui apparaissent dans le développement du potentiel étant dif-
férentes d'un facteur 10 suivant les auteurs.
Nous avons étu-
dié
les 3
bandes v
,
v
et
v
de
D 32S et la bande v
de
2 .
1
3
2
2
En outre
notre étude
de la bande v
de D 32S nous a·
2
2
permis
de préciser
les nombres d'onde du laser à D S infra-
, .
2
rouge lointain pompé optiquement.
Le
travail
sur
DO-porte
sur les bandes v +v
et
2
1
2
v +v
de cette molécule absorbant à 2.6 ~m et sera utile pour
2
3
interpréter les spectres de HDO dans la même région spectrale
en effet du fait de la réaction d'équilibre H 0 + D 0 ~ 2 HDO,
2
2
i l
n'est pas
possible d'obtenir un échantillon pur de cette
dernière
molécule et l'analyse de ses spectres implique donc
que l'on connaisse auparavant les spectres de H 0 et D O.
2
2
Le dioxyde d'azote est un des constituants minoritai-,
..... 'c'
, • .
'res"importantsdel'atmosphère'terrestre puisqu'il intervient
- de"façon'essentiellê-dansle~"réacti6ns ~himiques qui contrô-
lent l'ozone atmosphérique. NO
a déjà été observé dans l'at-
.
2
'mosp~ère
~errestiep~rsp~c~r6icopi~ i~frarougedans les ré-
;~:~gions.spectrales_de_6.2_et..3.4 ,~met .nous avons étudié la ré-
gion
d~ 2
~m o~ "les"raies' de ~ette molécule peuvent aussi
apparaître.
En
outre; sur le'~lan spectroscopique, N0
est inté-
2
ressant
à étudier puisqu'il possède un électron non apparié,
1

---

3
ce
qui
entraîne
un
-dédoublemen t
des
rales
de
vibration-rotation.
Enfin
les molécules D S et D 0,
du fait de la grande
2
2
légèreté
des atomes
de deutérium présentent un mouvement de
déformation
angulaire de
grande amplitude
et les résultats
que nous obtenons devraient contribuer à une meilleure compré-
hension de ce problème.
Les premier et deuxième chapitres du mémoire sont con-
sacrés
à des rappels de spectroscopie moléculaire.
Nous pré-
sentons tout d'abord l'hamiltonien de Darling-Dennison;
cet
hamiltonien est développé en série en fonction des coordonnées
----·-·~·_"~·--··normales--··et-l"applica tian -dtune c-s ud te de transformations de
contact
vibrationnelles permet en tenant compte du schéma de
résonance
des molécules d'obtenir un hamiltonien transformé.
Comme
l'a montré J.K.G.
Watson,
on doit en outre appliquer à
!' . ~.
':'.'
cet hamiltonien une suite de transformations de contact rota-
tionnelles
afin d'en éliminer les termes non déterminables à
partir des niveaux d'énergies expérimentaux.
Les
propriétés de symétrie des molécules XY
non l i -
2
néaires sont aussi discutées dans ces deux chapitres à la fin
.. -."
:~ .'
desquels nous présentons les méthodes utilisées pour calculer
l'intensité
des raies de vibration-rotation en tenant compte
.....~.- -..~:_-. des-:~-:résonances-;: .d e.c, .:ladi s tors ion centrifuge et de la vari a-
tion-'~-~"~des-'-'constantes
'. -rota tionnelles
avec
la
vibration
("L:lK
effect").
-:- -.-"":""-"--'---'-"--:-'-"~-"
Le' :-:troi s ième vc h ap i, tore .' ·présen te des méthodes qui ont
.,oéte'ÜEiliséès·dans L" analyse"des spectres. Ce sont d'une part
.i : ...s:.... ;_•. --,._.~
mè t
différences
combinaison dans 11 état fonda-
i:
· · · l a
h o
d e
. . d e s
.
.
. d
e .
mental,
car pour
les trois mo~écule~ dont nous avons étudié
," .. "'·:····les ..o-spectres 'l'état
de base
était.connu et d'autre part la·
méthode des séries de raies
: bien que les molécules étudiées
. "
.. ':
..'

---

4
soient
des rotateurs asymétriques, .certaines régularités ap-
paraissent suivant les valeurs des nombres quantiques.
Le
quatrième chapitre
concerne les calculs de posi-
tions
et d'intensités de ra~es que nous avons effectués pour
les
trois molécules
D S , D 0 et NO
. Les niveaux rotation-
2 2 2
nels
des états
(010),
(100)
et
(001)
de D 32S et de l'état
2
(010)
de D 34S
ont été reproduits de façon particulièrement
2
satisfaisante
à l'aide
d'un hamiltonien de type Watson pour
l'état isolé
(010)
et à l'aide d'un hamiltonien qui tient ex-
--plicitement
compte des
résonances pour
les états
(100)
et
(001).
Il en est de même pour les intensités et nous avons pu
produire
une liste complète de positions et d'intensités des
raies pour les bandes v
de D 32S et D 34 S.
Les niveaux rota-
2
2
2
tionnels
des états
(110)
(observés pour la première fois)
et
(011)
de D 0
ont aussi été reproduits avec une bonne préci-
2
sion
en tenant
compte de la forte résonance de Coriolis les
couplant.
Enfin
un ensemble précis et complet de constantes de
spin-rotation,
de constantes rotationnelles et de couplage a
été obtenu pour les états
(201)
et
(003)
de NO .
2

---

5
RAPPELS THEORIQUES
: HAMILTONIEN DE VIBRATION-ROTATION
CAS DES MOLECULES XY NON LINEAIRES
2
.-,'~.:~'
,
"
•
. . : ' .Ô.

---

6
INTRODUCTION
Les
électrons et
les noyaux
des atomes constituant
une
molécule stable sont liés par des forces d'origine élec-
tromagnétique.
si l'on suppose que les vitesses des particu-
les
les plus rapides sont suffisamment faibles devant la Vl-
tesse de la lumière,
on peut utiliser l'approximation non re-
lativiste pour l'évaluation des forces d'interaction qui,
en
l'absence
de champ extérieur
(molécule isolée),
se réduisent
alors à des forces de Coulomb. Dans ces conditions l'interac-
tion entre les particules dérive d'un potentiel qui ne dépend
•. 'c ..... · . ·
• . •-.,.
que -de s -po s i t Lon s des particules.
La
résolution de
l'équation aux
valeurs propres de
"•. ,:.
Of. .'. ,.'
l'hamiltonien
du
système
fournit
les valeurs possibles de
l'énergie de la molécule.
Cependant la complexité du problème
conduit
à l'utilisation de méthodes d'approximation qui per-
mettent de se ramener à des problèmes plus simples à résoudre.
Une première approximation connue sous le nom d'approximation
de
Born-Oppenheimer
r 1\\,
{2\\,
{31
consiste à séparer le mou-
vement des électrons de celui des noyaux.
-.- ------- - . I . 1-"" HAMILTONIEN DE VIBRATION-ROT.~TIONDANS L' APPROXIMATION
DE BORN-OPPENHEIMER
-'--.7--·.---------~- l .1.1 ....::-... Approxima tion de Born-Oppenheimer
Compte
tenu de
la petitesse
du rapport de la masse
'des'--électrons"à'celle des noyaux
C~'1/2000) i l est possible
.-
de
séparer en
première approximation le mouvement des élec-
trons de celui-des noyaux ..
. ..-;:'.. :'

---

7
Pour
cela on suppose résol~ le problème du mouvement
-des
électrons dans
le champ
de noyaux fixes.
L'hamiltonien
électronique correspondant s ' é c r i t :
p 2
-~
~
H
=2: J + U(r
R )
L I
e
J
1
j
2m
où
les indices
j
et i
repèrent respectivement les électrons
et
les noyaux.
Cet hamiltonien a alors des états propres et
des
"valeurs- propres· qui dépendent de façon paramétrique des
coordonnées nucléaires
:
-.
~
~
H
llJ
, R ) = E
(R ) llJ
(r J
1.2
e
e
1
e
1
e
L'approximation
de
Born-Oppenheimer
consiste à dé-
crire
le mouvement
des noyaux
c'est-à-dire le mouvement de
vibration et de rotation de la molécule par un hamiltonien où
l'énergie
potentielle est la valeur propre du problème élec-
tronique
(dans laquelle on a inclus le potentiel de répulsion
des noyaux)
li
llJ
= E
llJ
1.3
v R
V R
V R
V R
2: p2
~
avec C.'
'H
=
_1_.~+ E
(R )
1.4
v R
2M
e
1
i
1 .
. ~- .
.--.-.".-.-----..~ .-
,
·-~"··"·Dans--..un..--é ta t
élec tr-onique .. donné le mouvemen t
de s no-
-~
.- --·.yaux--sera-donc--déterminé.par une énergie potentielle E (R )
e l '
dont
le minimum
correspondra à la configuration d'équilibre
.~ :.' ".:
des
noyaux.
On pourra
alors
étudier au voisinage de cette

---

8
configuration~d'équilibre les mouvements de petite amplitude
des noyaux.
I.l.2 -
Choix d'un système d'axes
De la même façon qu'on a cherché à séparer les mouve-
ments
électroniques des
mouvements nucléaires,
on cherche à
séparer la vibration de la rotation.
Pou~ ce faire,
ayant sé-
paré
le mouvement
du centre
de masse de la molécule par un
choix d'axes
OXYZ en translation uniforme par rapport au re-
père du laboratoire et dont l'origine coincide avec le centre
de- masse,-_ondéfinit un système d'axes mobiles Oxyz qui per-
met
d'effectuer approximativement la séparation de la vibra-
tion
et de
la rotation.
L'orientation de ce système d'axes
Oxyz est fixée,
à partir d'une configuration de référence,
en
imposant les conditions d'Eckart
{4}
2:M --t
r
= 0
1
1
i
1.5
2: ~1
- )
r ?
A r
= 0
1
1
1
i
- - t
où
rO
désigne
le rayon vecteur àu noyau i
à sa position de
1
référence,
- - t
et r
le rayon vecteur du noyau i
à sa position instantanée.
1
La
première condition d'Eckart fixe l'origine du. re-
père Oxyz ~u' c~~t~ede masse de la molécule. La seconde défi-
. . _,--." .
. nit
_son orientation par r-apport
la configuration instanta-
. à
•
-":._,-.'
'i'-- .
. .: née
"des . n oy aux ." Pour une molécule non linéaire constituée de
..
N atomes,
cette configuration instantanée est définie p~r :

---

9
3cciord6nnéesde rotation
:
les angles d'Euler
qUl caractérisent l'orientation des axes mobiles par
rapport aux axes fixes
;
-
3N-6 coordonnées de déformation.
Une
fois
les
axes mobiles
Oxyz définis
grâce aux
conditions
d'Eckart
on
peut
écire
l'hamiltonien
de
vibration-rotation.
I.1.3 -
Expression générale de l'hamiltonien
L'hamiltonien
de
vibration-rotation
introduit
par
-'-~"-"-"'-~o"~'Darling'~~'et"Denni son
[-5,6]· ·a . été. s impli f ié par Watson
[7 J e t
peut s'écrire:
:--_~. r ..
H = 1
- L
(J -p )
p2
(X
(X
fJo(X13
(J - P I3 ) + ~L
+ V + U
1.6
13
2
2
k
<X., ~
k
avec
U =
112
-
L fJo(X(X
8
<X.
Les notations classiques suivantes ont été introduites
:
les indices <X.,~ (= x,y,z)
caractérisent les axes mobiles,
J
et p
sont les composantes sur l'axe <X. du moment angu-
(X
(X
laire . total' ét du-morri'en t .angulaire interne de vibra tion,
fJo(X13 est
la composante
de l'inverse du tenseur d'inertie
effectif par rapport au système d'axes Oxyz,
-~.•._-------~--.,=---,.P-k-- es t ..le.momen t . conj uçué de la coordonnée normal el Qk •
. <,.:
',
:
.Les coordonnées. normales Q
sont les
.
.
k
coordonnées de vibration qui
diagonalisent
la partie
quadratique du
potentiel V (k caractérise un
mode normal de vib~ation).

---

la
Dans
le cas --de petits mouve~ents autour de la posi-
tion
d'équilibre on peut développer V et ~~~ en fonction des
coordonnées normales Qk
3N-6
V = ~
2:
K
+ ...
1.7
k 1 m
2 k=l
k~l~m
Qk Q1
+ ... 1.8
les indices k,
1, m caractérisent les modes normaux de vibra-
tion de la molécule. Ceci permet de réécrire l'hamiltonien de
vibration
rotation H en tenant compte des ordres de grandeur
de la façon suivante :
H = H
+ H
+ H
+ ...
0 1 2
H
= 1 2:
0
J
J
+ 1 2: (p2 + À Q2 )
o
2
~~ ~
o,
~
2
k
k
k
~,~
k
= 1
Q J J
-
2
k
~
~
+ - L'
K
- Q Q Q-
klm
k
1
m
k~l~m --

---

11
1
H
= -
2
2: 2: 1- (à' ~ex 13 ). Q Q J Jex 13
2
2
àQ àQ
k
J
oc. 1 (3 k,l
k
J
0
1
- 2:
2:
2 o. , (3 k
(:~~') (PexQk + Qkpex) J 13
t,2
+ 1 2:
0
- -
2: 0
-
fJ-o:
PO:PI3
fJ-
13
ex ex
2
8
œ, (3
oc.
+
L
K
Qk Q J Qm Qn
k J mn
....
..----
~
~
~-_ .. _._~.-.
k~l~m~n
H
est l'hamiltonien d'un rotateur rigide et de 3N-6 oscilla-
..
o
~;.
teurs harmoniques,
et on peut remarquer que dans H
la vibra-,
o
tion et la rotation sont complètement séparées.
Au
contraire,
H
et H
contiennent des termes anhar-
1
2
moniques et des termes d'interaction entre la vibration et la
rotation.
·'i.
i'·
I.2 -
APPLICATION AUX MOLECULES XY NON LINEAIRES
2
" "--I .2:'1 ~- Pràpiiétésdesmolécules XY
non linéaires
2
I.2.1.a - Modes normaux de vibration
L-"étude'des 'molécules XY-non"linéaires est détaillée
2
dans la référence
[8],
aussi ne rappellerons-nous ici que les
-
..
éléments
nécessaires à
nos travaux.
La Figure I.1 donne la
,configuration
d'équilibre et
le choix,des axes mobiles Oxyz

---

FIGURE 1-1
12
Configuration d'équilibre
Axes mobiles pour une molécule XY2 non linéaire
J---~----~Z
r
1
1
_.1
2
2a
y
1'-·

---

13
pour ce type de molécules.
Ce systè~e d'axes a son origine au
centre
de masse de la molécule et l'axe z est parallèle à la
r'
base du triangle formé par la configuration d'équilibre.
l
Le Tableau 1.1 donne les coordonnées des particules à
l'équilibre
alnSl que les composantes du tenseur d'inertie à
l'équilibre 1~13'
L'énergie
cinétique de vibration et la partie harmo-
nique
du
potentiel
s'expriment
facilement en fonction des
coordonnées normales
on a
:
1
T
=
(p2
+ pZ + pz )
-
1.10
v
2
l
2
3
1
V
=
D. Q2 + À Q2 + À Q2)
-
1.11
bar
2
l
l
2 2
3
3
Les
modes normaux de vibration associés aux coordon-
nées normales Q , Q , Q
sont représentés sur la Figure 1.2.
1 2 3
1.2.1.b - Niveaux d'énergie de Ho
........
0 .
, _ ,
si
l'on
introduit
les
coordonnées
normales
sans
dimension
À l 1 4
qk
=
k
Qk
i1~
êJ
êJqk
"L<hamiltonien
H"'d'ordre "zéro qu i ,
. nous l'avons vu,
est la
o
~:,.
,somme
d'un hamiltonien. vibrationnel H
et d'un hamiltonien
o v
. rotationnel
H
s'écrit
dans les
unités habituelles
de la
OR

---

Tableau 1-1
14
'Coordonnées des noyaux à l'équilibre
dans le système d'axes mobiles pour une molécule XY Z non linéaire
L,
0
Hc
x,
T
a
Mc
X 2
T
a
x
( 2
] c
3
Im
a
z ,
-
a
a
Z2
a
,"
a
2
a
3
avec
'm
masse de la particule
,
m
masse de la particule 2
2
;
:'::..
M
masse de la particule 3
I
m + m + M
, 2
a = b
ra sin Cto
c =
ra cos "o
m,
m
=
m
2
Moments principaux d'inertie à l'équilibre
.- --".--:"--.~-_._--~--'.'--"
~.'
"
ra
2
-,
2m a
xx
ra
ra
+ ra
yy
xx
zz
2
ra
2m ri c
zz
I

---

15
FIGURE T-2
Modes normaux de vibration
pour une molécule XY2 non linéaire
Vibration de déformation symétrique
v
de coordonnée normale Ql
1
x
Vibration de déformation symétrique
v
de coordonnée normale Q2
2
y
y
x
Vibration d'élongation antisymétrique
y
v
de coordonnée normale Q3
3
.:.-.;.:. --,' .
•

---

16
spectroscopie
H
= H
+H
1.12
0
o v
o R
3
avec
H
=
o v
L w 1 (p2 + q2 )
k
-2
k
k
k==l
et
H OR
___ ~_~__ ~_. __ .._où_.on __ a .i.n t r odudtc Le s-vnorab.r es d'ondes harmoniques
À~
.. . • ~:- .. < -' ••
k
W
=
k
2fCc
et les constantes d'inertie à l'équilibre
h
B
=
œ
'.-
A
l'ordre zéro,
l'hamiltonien de vibration H
est la somme
o v
des
hamiltoniens.detrois oscillateurs harmoniques à une di-
__ mension--- .e t - ses _. éta-t-spropres -s ' expriment sous la forme d'un
produit des états propres des hamiltoniens de ces trois oscil-
lateurs harmoniques.
-"-~ • ~ _ ••• ~ <~ •.•• :•• ;.'.'...... ~
. - . -
U~~tat- propre de H
sera donc représenté par le-ket-
o v
'".:'"
.. 1 v'
'
v
, v
)
et on a
:
l
2
3
0
- H
-Iv
v
= E
(v
V
V
Iv , V
o v
l '
2
o v
1
2
3
1
2

---

17
L'énergie de vibration E
à
l'ordre zéro s'écrit
o v
E
(v , V
v
) = W
+
1.13
o v
l
2
3
l
On ne peut pas déterminer simplement les valeurs pro-
pres
de H
i l faut diagonaliser la matrice correspondante
o Il
dans la base des états propres simultanés de J2,
J
et J
z
z
J2
/J,K,M> = J(J+1}
IJ,K,M>
J
IJ,K,H> = MiJ,K,M>
1.14
z
.... ~ ' ... _.~
...
-..
-
~ .. ~.
-"."~.
J
IJ,K,M> = KIJ,K,M>
z
.:,'
Dans
le cadre
de l'hypothèse
de la molécule isolée
(absence
de toute
action extérieure),
l'énergie de rotation
ne
dépend pas du nombre M et,
pour simplifier, nous utilise-
rons dans la suite la notation
IJ,K> au lieu de
IJ,K,M,>.
Pour
les toupies asymétriques l'usage consiste à dé-
signer
par A,
B,
C
les constantes
de rotation
B
avec la
ex
convention
A ~ B ~ C,
les
axes correspondants étant notés
a,
b ,
c.
Pour faire coïncider le trièdre x,
y,
z avec le triè-
·'-drea;~b; c'on-alechoixentre6possibilités qui se rédui-
serit
à 3 si-l'b~n~~considère&què-les trièdres directs~-Ona
alors les trois représentations
:
.. I r
z .... a
x .... b
y .... C
:..:....1':...
.
.• ~
'ô',-
~'~
II r
z .... b
x .... c
y ..; a
III'"
z .... c
x ... a
y .... b
Par
la suite
nous travaillerons dans la représenta-

---

18
tion Ir.
Pour juger de l'asymétrie d'une molécule on introduit
le paramètre d'asymétrie de Ray
[9]
K = (2B-A-CI/(A-CI dont le domaine de variation
est
l'intervalle
[-1,1]
K = -1 correspond au rotateur symétrique allongé(B = Cl
K = 1
correspond au rotateur symétrique aplati
(A = BI.
Pour
ces deux cas limites,
outre J,
K
ou K
sont de
a
c
bons nombres quantiques:
K
pour K = -1 ; K
pour K = 1. Pour
a
c
les valeurs deK intermédiaires,
K
et K
ne sont pas de bons
"
a
c
nombres
quantiques mais l'ensemble des trois nombres
J,
K ,
a
ri.·
K
tels que
:
c
a ~ K
~ J
a ~ K
~ J
K +K
= J ou J+1
a
c
a
c
définit
de façon
unique les
états propres de H
et le ket
OR
correspondant s ' é c r i t :
IJ,
K
,
K
)
.
a
c
0
La
matrice hamiltonienne correspondant à H
s'écrit
OR
sous la forme générale
:
H
1
(A + Cl
J(J + II
l
+
1
(A -
Cl
W(KI
1.15
OR
2
2
l
est la matrice identité et les éléments non nuls de la ma-
trice W(KI
sont de la forme:
<J;"KIW(K) IJ,K±2> "=".!:. H'~ [J(J+F'I-'CK(K±ll]
[J(J+11-K±11 (K±21]
2
~.,.

---

19
les
trois constantes F,
G,
H qui dépendent de la représenta-
tion choisie sont données par le tableau suivant
:
F
G
H
(K-l)/2
1
-(K+l)/2
o
K
1
(K+l)/2
-1
(K-l)/2
';,:"..~ ",:.'
'.
En définitive un état propre de H
= H
+ H
s'écrira comme
0
o v
o R
le
produit des
états propres
de H
et H
et sera de la
o v
o R
.
forme
.
Iv
,
v
v
J,
K ,K
)0 = Iv
,
v
v
)0
IJ,
K
,K
)0
1.17
1
:z
3
a
c
1
:z
3
a
c
I.2.1.c - Propriétés de symétrie
Q)
Symétrie des molécules XY
non linéaires
:z
--Le-s--- molécüles D-O,D -S,'- NO' sur lesquelles ont porté
z
:z
2
nos
travaux sont
des
toupies asymétriques de
type XY
.
Pour
2
-:-de---tellesmo-l-écules - l e s qu a-t r e v-v op èr a t i.o n s
de
symétrie qui
' ... -. -----·trans-forment'la -configura ti.onvd 1 équilibre en elle-même sont
:
~ ...
-
l'identité E
.....~:~-::::- ,_.
'La rr o t a t i.orr de--ft-autour de l'axe x notée eXz

---

20
-
la réflexion a
par rapport au plan xzde la
li Z
molécule
-
la réflexion a
par rapport au plan xy.
'
x y
Elles
définissent le
groupe C
dont les quatre re-
2 v
présentations
irréductibles
non
dégénérées
sont
notés
A , A , B
et B . Le Tableau 1-2 donne la table de caractères
1
2
1
2
de
ce-groupe,
les types de symétrie des composantes sur les
-t
axes
moléculaires du moment dipolaire ~ (vecteur polaire)
et
-t
du
moment angulaire
total J
(vecteur axial),
ainsi que les
symétries des coordonnées q1'
q2'
q
. On y a aussi fait figu-
3
.z e rvLa .t abLe .d e .. mul t i p.I ica tion _dugroupeC 2 v
.'"
~)
Symétrie des états propres vibrorotationnels
:
','
Le
type de
symétrie d'un état vibrorotationnel pro-
duit
d'un état vibrationnel et d'un état rotationnel est ob-
tenu comme le produit des
types de symétrie de ces états.
-
Symétrie d'un état propre vibrationnel
1 v
, v
,v
)
1
2 3 0
On
établit
.les
propriétés ·de
symétrie
de l'état
".'" -~..".".~.,u .• 1v . ,V' TV'
} · - à ·.partir,·de celles de·V oscilla teur harmonique à
1
2 3 0
une
dimension dont la fonction d'onde est une fonction paire
...~...ë-:::"-ou·-·~:impaire·-:de - ·la "coordonnée'''-n'ormale- associée suivant que v
est-~~ifo~ imp~ir.On en déduit'donc
.';' ....; ...
-Ôr.
A
sJ. v
est pair
1
f ( Iv v v
) ) = {
3
\\7' V
V
V 3· '
1.18
·1
2
1 2 3
0
B
si v
est impair
1
3

---

Tableau 1-2
21
Groupe C v
2
a) Tableau de caract~re
eX
vec teur
vec teur
coordonnées
E
a
a
Z
xz
xy
polaire
axial
normales
Al
1
1
1
1
IJx
ql
• qz
A
1
1
-1
-1
J
Z
x
B
1
-1
1
-1
J
1
IJz
q3
Y
B
1
-1
-1
1
2
IJ
J
......
.
'.
~ -
..-
.,
y
z
b) Table de multiplication
X
Al
A
B
B
Z
l
2
Al
Al
A
B
B
2
l
2
A
A
B
Z
2
Al
B2
l
. .
B
B
B
l
l
2
Al
A2
"
B~
B'2
B
A
l
2
Al

---

22
-
Symétrie d'un état propre rotationnel
1 J,
K
,
K
)
a
c
0
* diagramme de corrélation
Un
tel diagramme permet de relier sans ambiguïté les
niveaux de la toupie symétrique allongée pour laquelle K = -1
à ceux de la toupie symétrique aplatie pour laquelle K = +1.
Pour
passer
d'une
des
bornes
de
l'intervalle de
variation
de
K
à
l'autre,
i l
suffit
de
faire
varier
continuement
B
entre
C
et
A.
Aux
deux
extrêmités
de
l'intervalle
de
variation
les
nlveaux
sont
doublement
. -- ~...
dégénérés
alors qu'ils ne sont pas dégénérés pour toutes les
autres valeurs de K.
La
Figure 1-3
reproduit
ce
diagramme
qui va nous
aider pour déterminer la symétrie des niveaux rotationnels.
* symétrie des niveaux rotationnels
L'hamiltonien
rotationnel d'inertie des molécules de
type
toupie asymétrique est invariant dans le groupe diédri-
que
d'ordre 4
noté V ou D , dont la table de caractères ex-
2
--t~aite'
de
la'
référencè
[10J
est
reproduite
dans
le
Tableau 1-3.
Ce groupe possède quatrè opérations de symétrie
l'identité E
,....les trois-rota tionsde -rr autour de x r
y,
ou z
....
notées respectivement C2 ,
C2 ,
c2 •
x
Y
z
.Ce s '. trois rotations .ne vs on t i.pa s _indépendantes,
l'une d' elles
s'obtenant par produit des deux autres.

---

23
FIGURE 1-3
Diagramme de corrélation entre les ~iveaux d1énergie
de la toupie symétrique aplatie et de la toupie symétrique
allongée pour une valeur de J donnée
Ka
Kc
J-==-----------------..------------O
J - 1
--- ---
---
J
O-----------------------~-
K = +1
K = -1

---

Table 1-3
24
Table de caractères de 02 ou V
E
A
.1 .
. 1
1
B
-1
-1
x
..
B
-1
-1
Y
B
-1
-1
z
.~ . :-.

---

25
Pour
classer les niveaux d~ "rotation,
i l suffit donc
de déterminer le caractère de chaque vecteur d'état pour deux
des
trois rotations.
Comme ce caractère reste le même quand on passe d'une
extrêmité à
l'autre du diagramme de corrélation,
i l suffit de
le déterminer aux deux extrêmités du diagramme.
Si on choisit
comme
rotations
indépendantes,
d'une
part
celle
qui est
effectuée
autour de
l'axe de
moindre inertie
a
et d'autre
part
celle admettant
comme axe l'axe de plus grande inertie
c,
les caractères respectifs sont donnés p a r :
1 K
TT
K
1 K
TT
K
e
a
= (-1) B
et
e
c- -
= (-"~"1 ) c
1.19-
," . ~ ,.
~ '.:
On en déduit donc
K
CZ =a
IJ, K
K
)
= (-1) a
IJ, K
K
)
2
a
c
a
c
1. 20
K
CZ =c
IJ, K
K
)
= (-1) c
IJ, K
K
)
2
B
C
a
c
Etant donné que les niveaux confondus à
une extrêmité du dia-
gramme aboutissent à des niveaux séparés à l'autre extrêmité,
~esdeux relations précédentes permettent d'obtenir une clas-
....,-".,---.-_sification non ambiguë.
On
peut donc
trouver ainsi
le
type de symétrie des
- """O"~,,,... ,"...~..·-- ..~.éta_ts-rota tionnels ,__ t yp e. .. de -- symétries .qu i,
ne dépend q!le de la
p a r i t èvvd e K--'·et-K"-.,,,'La--'-Table 1-4,,·donne le -type-ode' symétrie-
a
c
.... __. "" .. ..:des .ié t a t svr o t a tionnels par" rapport au groupe V
(a, b, c ) .
Le
groupe V
(a,b,c)
est isombrphe au groupe C
.
les
2 v
opérations
CX ". o"
-, et (f-
étant équivalentes aux rotations
2 '
x z
x v

---

Table 1-4
26
. Symétrie des niveaux ro ta t i onnel s par rappor-t au groupe V (a. b. c)
K
K
Type
a
c
e
e
A
e
0
B a
0
0
B b
0
e
B c
c» i " ,"~"~.
e .(even) pair
o (odd)
impair
Symétrie des niveaux rotationnels dans le groupe CZv
v
K
K
Type de symétrie
3
a
c
e
e
e
A
.,
1
0
0
e
e·
0
0
A2
o~
e
- 0 '.<
.,
.
e
0
-,
e
B1
0
e
e
i
e
e
0
B,..,
L
0
0
0
1

---

27
.. ---.
-.- .. _. Cb
_ CC. et
Ca . ' On en déduit l'équivalence entre les représen-
2
r
2
2
tations irréductibles
A - - A
B
B
B
A
B
B
l
a
l
b
2
C
2
et la table 1-4 donne donc finalement le type de symétrie des
états vibro-rotationnels des molécules XY ·non linéaires dans
2
le groupe C2 v
,)
~ase symétrisée des fonctions d'onde
vibrorotationnelles
Dans
le but' de simplifier les calculs et de tenir au
mieux
compte des
propriétés de symétrie dans le groupe C
,
2 v
on
introduit pour
les fonctions
d'ondes rotationnelles une
base symétrisée de fonctions
IJ,
K,
±> dite base de Wang [11]
telles que
:
IJ, 0, + > = IJ, 0 >
1. 21
1
IJ,
K,
"
> =
(
1 J,
K > ±
1 J,
-K »
avec K > 0
."--,
~
.,.- -
.,..Alors_un._éta t.propre de' H-tel 'que
Iv
, v , v . ; J,
K , K }
1 2 3
a
C
c,
~:-:. __
de symétrie r sera développé. sur des .. fonctions de base vibro-
····_·:...:..7--····· -'rotationnell"es
ayant la même symétrie.

---

28
2: 2:
Iv
,v
,v , J,
K
K )r
=
'C v
Iv
>r
IJ K Y
>r
1
2
3
a
c
k
V
k
v
r
avec r = r
x r
v
r
et r
= ( 1v> )
et r
= r ( IJ, K, y> )
v
r
La
matrice hamiltonienne
écrite dans
cette base se
scinde
en quatre
sous-matrices correspondant
à des niveaux
ayant
les quatre
types de
symétrie possibles du groupe C2 v
'""-'-"-c;onformément au Tableau 1-5.
1.2.2 -
Règles de sélection
La
probabilité de transition entre deux états
li> et
Ij> est proportionnelle au carré de l'élément de matrice:
.
= <v'
V
V
J
J,
K
K >
1
2
3
a
.
c
~2
étant la composante du moment dipolaire sur l'axe fixe oz.
Une
transition sera
donc permise
Sl
cet élément de
-"· ..··ma t r Lc ev-e s tnon
nuLv c·' es t-à-dire s ' i l est totalement symé-
trique dan~-lé groupe C
ce qui donne
:
2 v
..._.__ ..,. r '- Iy: '..
K' ,
K' »
V 2
V
x
r(~) x T ( l v , v , v ,
J,
K
K »
= A
·3
.B.
.C
2
1 2 3
B
c
1
-_··.."-·_····,,··,-···-Les -vcompc s an t e s ..du moment d i.po La i.r e sur les axes fixes' étant
de type A ,
le produit:
.
.
2
.

---

Tableau 1-5
29
Typejie "symé tr i e des fonctions 1 J, K, y>
.
.
J
pa~r
J
~mpa~r
E
A
B
+
1
Z
E
B
A
-
Z
1
0
....
A
.. B
+
Z
1
0
B1
B
-
Z
Izp-z, +>,
10 >}
{Izp, ->,
Izp-z, ->,
[z , - >}
+
o (p)
{I zp - 1, + >, 1zp - 3, + > ,
11, +>}
{lzp-1,'->,lzp-3, - > , ···11, -.»

---

30
r ( Iv' ,
K' ,
K'»)
X i( Iv
,V
,V
J,
K , K »)
1
a
e
1
2
3 '
a
e
doit aussi être de type A .
2
Ainsi
les seules transitions permises,
en plus de la
règle
de sélection dipolaire électrique 6J = 0, ± 1 ont pour
règles de sélection
B
~ B
1
2
-._._....-.-..-.~
--
...
-'__ ..Compte _ tenu des
résultats précédents
(Tableaux 1-4)
on
a résumé
dans le Tableau 1-6 les règles de sélection des
transitions d'une moléèule XY
non linéaire.
2
Certaines
des opérations
de symétrie que nous avons
utilisées précédemment correspondent à des échanges de parti-
cules indiscernables. Or la fonction d'onde totale qui est le
produit
d'une fonction
d'onde vibro-rotationnelle
et d'une
fonction
'd'onde de spin est invariante dans l'échange de bo-
sons et change de signe pour les fermions.
si l
désigne le spin du noyau,
on peut montrer que le
nombre de fonctions de spin symétriques est égal à
(21+1) (1+1)
et le nombre de fonctions de spin antisymétriques
(21+1)1 .
. si
donc
les
noyaux
obéissent
à la statistique de
Fermi,
le rapport d'intensité des transitions entre les états
....-.~-_.-<o,-,,,-v:ibrorotationnels
symétriques et
des transitions
entre les
---------"'"--------é-eat·s·-- "vibrorotationn-els -an-tisymé.triques
es t
égal à _1_ (ex.
-"'.~
1+1
.1 .,- . .r
~) ..
-
-
- - -
, si les noyaux obéissent à la sta-
2
1+1
3
tistique
de Bose,
..
ce rapport est égal à 1+1
(pour D 0 comme
. .
'."'";"
l
2
pour D S,
l
= 1
1+1 = 2) •
2
r

---

Tableau 1-6
31
Règles de sélection pour une molécuie XY2 non linéaire
ss
0, ± 1
Type de bande
Cha,ngement de .Y
.~
3 -
Changement. de .K
K
...
a
c
e e
l
p
e 0
A
e
l
.- 0
ou
0
0
l
.. 0 e
e
~
.- e
e e
1
• 0 0
B
ou
ou
..
0
l
0
e 0
~
1
0
e
•

---

32
Il est intéressant de remarguer que pour un couple de
bosons'
de spin
nul les niveaux de rotation antisymétriques
n'existent
pas
ainsi
pour
NO
un
niveau sur deux est
2
absent.

---

33
CALCUL DES NIVEAUX D'ENERGIE ET DES INTENSITES DES
RAIES DE VIBRATION-ROTATION

---

34
II.1 ';':'--TRANSFORMATIONS-DE CONTACT V1BRAT10NNELLE
Dans
l'impossibilité
de
résoudre rigoureusement l'équation
aux
valeurs propres
de H,
on a recours à des méthodes d'ap-
proximation et nous allons décrire la méthode de la transfor-
mation
de contact
proposée par
Van Vleck
[12] qui,
par la
suite,
a été
developpée par
plusieurs ~uteurs [13,15].
Elle
consiste
à appliquer
à
l'hamiltonien de départ une suite de
transformations
unitaires,
telles que la matrice de l'hamil-
tonien
transformé se
factorise en
blocs,
chaque bloc étant
formé par un ensemble d'états interagissants.
On part de l'équation 1-9 donnant l'hamiltonien
H = H
+ H
+ H
+
. . .
0 1 2
auquel on applique la tranformation unitaire T
ce qui donne
1
H
= T
H T- I
= H
+ H
+ H
+
. . .
1
1
0 1 2
on choisit T
de telle sorte que
1
H
= H
a
a
-. dans H
on élimine
les éléments
matriciels ne
1
correspondant pas à des résonances entre états
vibrationnels différents .
. ' ...:... _...... - ----"'~.: .--.........
. . , , '
-·c
'-On effectue .un e seconde transformation
(
H
= T
H'T- I
= H
+ H
+ H
+
. . .
Z
2
0 1 2

---

35
T
étant choisi tel que
2
H
= H'
= H
0
0
o
.
-
H
= H
l
l
- dans H on élimine les éléments non diagonaux en
2
v ne donnant pas lieu à des résonances.
En poursuivant cette série de transformations de con-
tact,
on peut éliminer à un certain ordre d'approximation les
éléments matriciels non résonants
(i.e à l'extérieur des blocs
de résonances)
et on obtient un hamiltonien transformé HT • On
peut
alors traiter ~our lui-même chaque bloc d'états intera-
~'_'
~''',ù' -giss an t s-
" - - - -
"c e'---qur-s Lmp l.--ifi-enot ab l e me rrt -J:e'prob l ème .
Pour savoir
quels
sont les blocs d'états interagissants qu'il faut con-
sidérer,
on peut
se baser
sur les énergies vibrationnelles
des
molécules.
Dans
le cas
des molécules
D 0,
NO
et D S
2
2
2
auxquelles
nous nous
sommes intéressé,
on peut voir que les
états
vibrationnels se groupent en polyades isolées les unes
des autres,
chaque groupe étant formé d'états d'énergies voi-
sines.
On peut observer que pour ces trois molécules,
l'état
fondamental et le premier état excité
(010)
sont isolés,
alors
que
ce n'est plus le cas pour les états d'énergies plus éle-
vées
(Tableau 11-1).
Pour D a il existe un forte interaction
2
de Coriolis entre les
é.t a t s.c.Lü Lâ ). et J110J
ce qui nous a amené
à
les traiter
simultanément et
c'est la même situation qui
--"prévaut .. pour les
états:(lOO)':et
(001) "de D S.
Pour NO
nous
2
2
a'v'o'n s 'tèll1.f'comp'te'de-I'-in t e r ac t i.cn dé 'Cariol is entre les' é ta t s
-,~,;',(20i)-et ,(220)
-a i n s i
que de l'intéraction de Coriolis entre
les états
(003)
et
(022).

---

Tableau
II-1
1
1
Diagramme des ni veaux dl énergi e des ma 1écùl es O °,N0
et D
2
2
2S
'~20
N0 2
°2 S
, ,
;
,
;
-:,
,
1
-1
(v, V
v )
v
E (CID
)
ReL
(v, v
v
v
E (cm- )
ReL
(V, v
v ) 1 V
E
(CID'
)
ReL
2
3
i.
2
3)
2
3
i
1;
~
(0
0
0)
o
0.0
[28J
(0
0
0)
o
0.0
[53]
(0
0
0)
o
0.0
[40]
(0
1
0)
1178.379
[29]
(0
1
0)
749.653
[44] (211
* (0
,
0)
855.4
[ce travail]
,
j
"-
i
Il
1(0
2
0)
2336.839
[28]
(1
0
0)
2
1319.77065
[45]
(0
2
0)
2
1710.0
"i
'/(1 0 0)
3
2671.646
[28]
(0
2
0)
3
1498.3474
[ 45)
*\\(1
0
0)
3
1896.436
[ce travail)
:.
t
(0
0
1)
4
2787.719
[28]
(0
0
1)
4
1616.853
[451
*1(0
0
1)
4
1910.180
[ce travail]
(
(
0
3
0)
5
3534.9
1
1
0)
5
2063.118
[5 Il
"
* j(1 1 0) 6
3841.4215
[ce trava i 1]
j(0 3 0) 6 2245.991
[451
* (0 1 1)
7
3956.012
[ce travail]
(0
1
1)
7
2355.151
[451
\\
( 0
4
0)
8
4713.2
(2
0
0)
8
2629.9
[52]
(1
2
0)
9
5028.1
(1
2
0)
9
2805.512
(56)
)
(0
2
1)
10
5105.44
[27J
(1
0
1)
10
2906.06912
[48] [56]
(2
0
0)
11
5291.60
[27]
(0
4
0)
11
2993
j;
(,
0
1)
12
5373.98
[27J
(0
2
1)
12
3092.480
[52]
!'
(0
0
2)
13
5576.1
(0
0
2)
13
3201.442
[51]
i
(2
1
0)
14
3373.5
[52]
(1
3
0)
15
3546.887
[56]
(1
1
1)
16
3637 .846
[56]
(0
5
0)
17
3790.50
(521
(0
3
1)
1 18
1
3829
(0
,
2)
1 19
3924.93
[52]
*\\(2
2
0)
20
4098.77
[ce travail]
l(2 0 ,) 21
4179.9403
[ce travail]
*\\(0
2
2)
22
4655.54
(ce travail]
l..l
0)
?(O
0
3)
23
4754.2080
[ce travail]
* Bandes ~tudi~es dans notre travail

---

37
II.2--.HAMILTONIEN-ROTATIONNEL POUR LES ETATS NON RESONANTS
Nous
avons montré
dans le
paragraphe précédent que
par
une suite de transformations de contact vibrationnelles,
il était possible de séparer la matrice hamiltonienne en blocs
d'états
interagissants.
Un bloc comprenant un seul état vi-
brationnel
est dit non résonant.
Nous nous proposons dans ce
chapitre
de présenter
l'hamiltonien utilisable
dans le cas
d'un état non résonant.
II.2.1 - Hamiltonien de Watson
II.2.1.a -
Hamiltonien standard
La restriction de l'hamiltonien transformé HT à l'état
vibrationnel non résonant
Iv> s ' é c r i t :
1 v> <v 1 HT 1 v ><v 1
= 1v> HV v <v 1
11.1
l'opérateur
HV V n'agit
que sur les fonctions rotationnelles
de l'état
Iv> considéré. On a
:
HV v
= E
+ H" _.'
II. 2
v
r o t
- E
étant une constante vibrationnelle qui dépend
v
de l'état
Iv>,
_~
~...".Hv ,,--étant·"l"hamiltonien rotationnel de l'état
•••
_ • • • o • •
• •
_ _
r o t
vibrationnel
Iv>.
L'hamiltonien H"
obtenu par une suite de transformations de
r o t
contact
vibrationnelles,
apparaît comme
un développement en

---

38
série des opérateurs Ja(œ = x,y,zl
~ des puissances élevées.
En se servant des règles de commutation du moment an-
gulaire
dans les axes mobiles on peut l'écrire sous la forme
standard proposée par J.K.G.
Watson
[16]
=
11.3
p,q,r
Les
composantes du moment angulaire sur les axes mobiles vé-
rifient les règles de .c ornmut a t i.on
-i L e:
J
avec
tenseur antisymétrique
al'lY
y
d'ordre 3.
HV
jouit des propriétés physiques suivantes
:
rot
-
i l est invariant par rapport au renversement du
temps,
-
i l est hermitique.
Ce qui entraîne que
:
les coefficients
h"
. sont réels s a p + q + r
est
p q r
pair,
les coefficients
h V
sont nuls si p + q + r
est
p q 1"
impair.
Les '.. Coefficients
h V '"
tels--que-p+ q + r
= 2 sont appelés
pqr
.:·.c.·. " " " ' " ·.··.constantes
rotationnelles,
ceux .d e s
termes de degré supérieur
à deux étant appelés coefficients de distorsion centrifuge.

---

39
II.2.1.b - Hamiltonien ré9uit
La résolution de l'équation aux valeurs propres de HVrot
connaissant les coefficients
h V
,
ne présente pas de diffi-
p q r
cuItés particulières puisque c'est une simple diagonalisation
de
matrice. Par
contre,
le problème qu'on rencontre dans la
pratique
qui consiste
à déterminer
les coefficients h V
à
p q r
partir
des niveaux
expérimentaux est beaucoup moins simple.
En
effet comme l'a montré Watson
[16]
les valeurs propres de
HV
ne dépendent que d'un certain nombre de combinaisons des
rot
et en conséquence les coefficients h V
ne
pqr
sont pas tous déterminables à partir des niveaux expérimentaux.
En
se basant sur des considérations d'ordre de gran-
deur,
Watson a appliqué une suite de transformations unitaires
(transformations de contact rotationnellesl,
à
l'hamiltonien
standard afin d'obtenir un hamiltonien réduit qui,
à un ordre
donné,
contient les seules combinaisons linéaires des coeffi-
cients
h V
qui
sont
déterminables
à
partir des niveaux
p q r
expérimentaux
Ces transformations de contact rotationnelles se font
de la façon suivante :
On applique à l'hamiltonien standard la transformation
v
unitaire
U = e 1 5
SV
étant un opérateur hermitique qui peut
être développéen~érie en fonction des J
.
0(
S": .'
SV .•
II. 4
p q r
p,q,r
p+q+r impair

---

40
Plusieurs
types de
réduction de l'hamiltonien stan-
dard
[16 ]
sont possibles.
Si l'on choisit la réduction de
type A,
l'hamiltonien réduit
HV
possède les propriétés sui-
vantes
-
il est totalement symétrique dans le groupe ponctuel D r
:2
-
les seuls élements de matrice non nuls dans la base
IJ,K>
sont du type 6K = 0, ±2,
-
il
contient
le
nombre
minimal
d'opérateurs
rotationnels dont les coefficients peuvent être déter-
minés
à partir
des données expérimentales. Ce nombre
de
coefficients déterminables est égal au nombre ini-
tial
de coefficients
h V
de
l'hamiltonien standard
p q r
moins le nombre de coefficients
v
S
apparaissant
P Q r
dans Sv.
L'hamiltonien réduit s'exprime sous la forme
II. 5
avec
(EV -CV)
J2.
x v
H/ 4 )
= _6V J 4 - 6 v J2J2 - t:,v (J2)2 - Sv fJ2 ,J2 1 - 2S V J 2
k
Z
.J K . Z
J
K
Z
X y
J
x v
= HV jG + HV J4 J2 + HV J2 (J2 ) 2 + HV (J2 ) 3
K
Z
K J
Z
J K
Z
J

---

41
H( 1 2 ) = QV JI 2
+ ...
l;
Z
IA,BI
= AB + BA
II.3 -
CALCUL DES NIVEAUX D'ENERGIE DES ETATS RESONNANTS
II.3.1.
-
Introduction
Nous
avons,
dans
le
paragraphe
précédent,
décrit
-··----------·--·-l-'hamiltonien r'éduit de Watson qui permet de calculer les ni-
veaux
rotationnels
des
états
vibrationnels isolés et nous
présentons maintenant l'hamiltonien utilisable dans le cas où
les
1~Eera6t~ons vibro~~tationnelies sont fortes et doivent
.._._.être.traitées explicitement.
Les
fré~tiences propres des molécules D 0,
D S et NO
2 2 2
vérifient approximativement les relations
co
~
(.0
II.6
1
3

---

42
Des
deux relations
II.6 et 1.13 on peut déduire que
les
états vibrationnels
qui ont la même valeur du paramètre
s = 2v
+ v
+ 2v
auront des énergies VOlSlnes
(voir Tableau
1 2 3
11.1) .
ils forment
donc un
ensemble d'états interagissants
qui doivent être traités simultanément.
II.3.2 -
L'hamiltonien rotationnel pour les états
résonants
L'hamiltonien ~T
pour un bloc de résonance B s'écrit
,
,
,
Jf =
2:
Iv><v 1 HT Iv
><v
=
2:
Iv> H"" ' <v
V,VIEB
vV'EB
Iv>
= Iv
v
v >
II. 7,
1
2
3
0
.
Iv >
Iv'
>
=
v
v
1
2
3
0
où
~T désigne l'hamiltonien transformé pour le bloc de réso-
nance B et H"'"
est un hamiltonien opérant uniquement sur les
fonctions rotationnelles.
II.3.2.a -
Opérateurs diagonaux en v
Dans--le cas oùv:::v',
,l' application d'une transfor-
ma ti.o n de contact rotationnelle s u rvchaqu e sous-bloc diagonal
,~en
v,
permet
de passer à l'hamiltonien réduit de Watson que
~ous avons étudié au paràdrapheprécédent.
H""
='E
+ H"
v
:' e cl

---

43
II.3.2.b -
Opérateurs non-diagonaux en v
Dans
le cas où les états
Iv) et
Iv') sont différents
mais appartiennent au même bloc résonant,
i l n'est évidemment
pas possible de traiter l'hamiltonien HV v '
par une méthode de
perturbation.
La
référence
[17]
a établi
la forme des opérateurs
d'interaction
en tenant compte des propriétés de symétrie de
la molécule:
on distingue deux cas. suivant que les états
Iv)
et
Iv') sont de même symétrie ou sont de symétrie différente.
-
les états
Iv~ ~t
Iv') sont de même symétrie
On déduit des résultats du Chapitre 1
(relation 1.18)
que
les
états
1 v )
et
Iv')
sont
de
même
symétrie
si
6v
= v
-
v
est pair. On rencontre deux types d'interaction
3 3 3
.
la résonance de Fermi
Résonance
Iv
±1,
v
+2,
v
)
1 v 1 ' V z ' V 3 ) 0
(
)
1
z
3
0
de Fermi
.
la résonance de Darling-Dennison
Résonance
IV , v , v
)
f - - - - - - - - - - - - - - - - ) )
v
1
+2 )
1
Z
3
0
1
o
de Darling-Dennison
--C~~
résonances que
l'on nomme
vibrationnelles sont
·_····_······---..... ·····-dues ·-à·l.!-existence· de- t.e r me s vanhër rnon i qu e s dans le développe-
ment
du
potentiel
exprimé
en
.fonctiondes
coordonnées
normales.

---

44
L'opérateur HV v '
correspondant ne contiendra dans son
développement
que des opérateurs rotationnels de type A .
Si
1
on
limite le
développement de HV v '
aux termes de degré 2 en
J
on a
:
CI(
HV v'
= h
+ h '
J2
+ h
J2
+ h
J2
II. 8
" I V '
" I V '
Z
" I V '
vv'
x v
h
est la partie vibrationnelle de l'intéraction et les
v v '
autres termes sont des corrections rotationnelles.
1-..····· -'-~ .. ,- . '- ..
". -i..Le s
états
1 v>. et
1 v'>
sont de symétrie
différente
6v
= v
-.V
est impair
3 3 3
Ce cas correspond aux résonances de Coriolis qui sont des ré-
sonances vibrorotationnelles.
Résonance de Coriolis
Iv ,v ,v
)0
(
1
Iv
±1,
v
v
+1 )
1
2
3
1
2 '
3
0
du 1er ordre
Résonance de Coriolis
1 v
, v
~ v
)0
(
Iv
, v
±2,
v
+1 ) .
1
2
3
1
2
3
0
._.
--.-
-
•
p'~
•
- '. '--- ~.
du 2e ordre
'L'6pérateur~~orrespondant-HY~:ne"contiendra
que des termes
de symétrie B .
.
1
si l'on nereti~nt ~ue le~ termes de degré 2 en J CI(
on a
H" v '
= h
iJ
+ h
lJ
,J
II. 9
v v '~.
v v •
x
" z

---

45
I.3.2.c -
Problème de la détermination des
constantes de couplage
Comme
dans le cas de l'hamiltonien de Watson,
il est
possible que dans certaines conditions tous les paramètres de
couplage ne soient pas déterminables simultanément.
Perevalov
et
Tyuterev
[18]
ont étudié la possibilité de réduction des
opérateurs
d'interaction mais
le problème est beaucoup plus
difficile
que dans le cas de la partie diagonale de l'hamil-
tonien
et nous
ne rentrerons pas ici dans le détail des ré-
sultats qu'ils ont obtenus.
II.4 -
INTENSITES DES RAIES
II.4.1 -
Introduction
Nous avons dans les paragraphes précédents décrit les
méthodes que nous comptons utiliser pour calculer les niveaux
vibro-rotationnels
et
donc
les
positions
des
raies
de
vibration-rotation.
Nous
allons dans
ce paragraphe nous pencher sur les
problèmes
de mesure et de calcul des intensités des raies de
vibration-rotation.
Nous décrirons
d'abord les
méthodes de
... _.mesures .... d~.intensités·-expérimentales- des raies
à partir des
spectres,
ensuite les
méthodes théoriques utilisées pour le
calcul de ces intensités.
II~~~~-Intensités expérimentales
___Les
intensités expérimentales
peuvent être détermi-
nées à partir de la mesure des.largeur~ équivalentes w.
_-.
.

---

46
Si l'on désigne par ~(a)
le profil de la raie,
la lar-
geur équivalente West reliée à l'intensité de la raie k P par
<T
la relation :
W = Iro Jl;(o" Ida'
o '
11.10
avec l'absorption
~(a') = 1-eXP [ - 1 k~ PtP (a')] = 1-exp (-oda)l)
1 étant la longueur du parcours,
p la pression.
Les
principaux profils
~(a) de
raies sont
ceux de
Gauss,
de Lorentz et de Voigt
[19]
[20] et dans ces mêmes ré-
férences
[19,20] est discutée en détail le choix du profil de
raie
en accord
avec les conditions expérimentales dans les-
quelles les spectres ont été enregistrés.
Dans
les conditions
expérimentales où
les spectres
sur lesquels nous avons travaillé ont été obtenus,
l'élargis-
sement Doppler de la raie était du même ordre de grandeur que
l'élargissement
Lorentz et nous avons donc été amenés à uti-
liser un profil de Voigt ~ (a)
v
"(
1
l
= ,. (LO~ 2) ~ K(a:oao
'"
, ( Log 2)~ , ,.
o
o
[
2
Y
e " t
avec
K(x,y)
=
dt
II.11
'Tt
1/
y2+(X-t)''l
-~a'relation II~10 peut alors s'écrire
X(A,y)
= I+oo (l-exp[-AK(x,y) ]}dx
II.12
-00

---

47
où
X
(Log 2)
=
~~ w
k P Pl
A =
o:
-
(LO~ 2) ~
,
,
0
D
-r
y
(Log
=
2)~ L
,0
,
demi largeur à mi-hauteur Doppler de la' raie
D
(T/M)~
, D
= (2 Log 2 kT) ~ cr0 = 3. 58 x 10-7
cro
mc?
M
masse molaire du gaz
T
température absolue
,
demi largeur à mi-hauteur Lorentz de la raie.
L
,
= ,0 P
L
L
,0 coefficient d'élargissement par la pression (auto-élargis-
L
sement poùr nos mesures) .
II.4.3 -
Méthode théorique
Dans
ce
_paragraphe
nous
rappelons les méthodes de
_____________ .
calculs
d e s, intensités .desraies de vibration-rotation mises
au point au laboratoire
[17,21].
En'-l'èbsence'du--champ-extérieur,
l'intensité d'une
__ raie .estégale_à.l'intégrale sur toute la raie du coefficient
d'absorption Q(cr).

---

48
Ng
8'Tf <1
k
=
J
J
A
oo:.{<1')d<1'
h c o' ))
=
(l-exp (-
4'TtE:
3hc
kT
Z(T)
:i)
exp (-
R:
o
sur toute la raie
11.13
...
l<alfJ-lb>1 2
a
b
- A et B désignant respectivement les niveaux ~n­
férieur et supérieur de la transition.
la>
et"
lb>
sont les états correspondants à la
~'-------~"---------dégénérescence.enM des niveaux A et B,
E -E
-
<1 =
B
A
nombre d'onde de la transition,
hc
N nombre de molécules absorbantes par unité de
volume,
Z(T)
est la fonction de partition,
elle dépend
de la température,
gA dégénérescence due au spin nucléaire du ni-
veau inférieur A.
On
définit les
quantités qui permettent habituelle-
ment d'exprimer l'intensité d'une raie.
k
k
J
J
N
p
•. ~,-'---~-_ .. -. -s. --- -c-es-deux--grandeurs
étant reliées par

---

49
En l'absence de champ extérieur,
toutes les directions
de l'espace sont équivalentes et on"a la relation:
II.14
~z
étant la
projection du
moment dipolaire sur l'axe OZ du
repère fixe.
Nous avons,
au premier chapitre,
montré que le nombre
de
fonction de spin symétrique est égal à
(2I+1) (I+1) 1
alors
quec'elüi' de' fonction de' s p i n ra n t i s ymé t r i qu e est égal à
(2I+1) I.
On
en déduit
le poids
statistique des niveaux pour
les molécules D S et D 0
(le spin du deuterium est égal à 1).
2
2
(ee ou 00
gA = 6
v
pair et K
et K
de type
3
a
c
eo
OU
oe
gA
=
3
(ee ou 00
gA
=
3
v
impair et K
et K
de type
3
a
c
eo
OU
oe
gA = 6
Pour
la molécule 'NO
le spin de l'oxygène étant nul
:2 '
on obtient
:
e
r ou 00 gA =1
v
p a i r K
et K
de
type
, '-3
a
c
eo
OU
oe
gA = 0

---

50
[ee ou 00
gA = 0
v
impair K
et K
de
type
:1
a
c
eo
ou
oe
gA = 1
Toutes
les grandeurs
intervenant dans
le calcul de
l'intensité d'une raie
(Eq.
II.13)
sont faciles
à évaluer ex-
cep té
la force
de raie RB.
Nous allons donc montrer mainte-
A
nant
comment
on
la
détermine
pour
une
molécule XY
non
2
linéaire.
II.4.3.b ~-Moment dipolaire transformé
si
l'on désigne
par ~
le cosinus directeur entre
z 0:
l'axe
fixe oz
et l'axe mobile OŒ
(Π= x,y,z),
la composante
IL
s'exprime en fonction des composantes fJ-
,
fJ-
et fJ-
par la
~z
x
Y
z
relation
:
=
~zo: fJ-o:
II.15
Œ=X,y,Z
Pour
calculer
les
niveaux
d'énergie de vibration-rotation
nous avons utilisé un hamiltonien transformé et donc les fonc-
tions
propres déduites
de là
diagonalisation de la matrice
hamiltonienne sont des
fonctions
transformées.
Si
l'on veut
donc effectuer un calcul cohérent pour
·,,········les .-, in tens i tés ,.- i L,est nécessaire .d.' ut i l iser un moment dipo-
laire
transformé.
La forme du moment dipolaire
transformé peut
· •• - . - ~-< -
_.
-'".
,.. •.•..
être
obtenue
'en
appliquant une-suite de transformations de
contact
vibrationnellesetrotationnelles.
Un
tel
travail a
été
effectué pour les molécules de
type XY
non linéaires en
.
2
appliquant deux transformations de contact vibration~elles et

---

51
une transformation de contact rotat~onnelle [22].
De. façon générale
le moment
dipolaire tranformé ~~
s'écrit
or 0 t
II.16
J
oc.
:l.
j
oVlb
est un opérateur vibrationnel
J
orot
est un opérateur rotationnel
J
si
l'on exprime
les opérateurs
vibrationnels sous forme de
projecteur
=
Iv>
<v' 1
11.17
l'opérateur moment dipolaire transformé s'écrit
Iv>
vV'~2
<v' 1
II.18
vv'
où
vv"
~ ~
__
~2 = L L
II.19
oc.
j
v v '
,
~z
est appelé moment de transition transforméeet peut
encore s'écrire sous la forme
êJ. v
v v ' ,,'
= L .v v • 1L'
3;..
II.20
;'z
,....J
J
j
où les termes vv' ~~
sont des coefficients numériques à déter-
J

---

52
6v
miner
et les
3 A
des opérateurs rotationnels dont la symé-
j
trie dépend de la parité de 6v .
3
si 6v
est pair
(bande de type B)
le développement du
3
moment
de transition
transformé limité aux termes d'ordre 2
en J
s ' é c r i t :
<X
v v'
' [
, J2
fJ-3
\\Px
z
+ VV' I L li\\p ,J 1 + v \\' , fJ- r \\P , iJ 1 +
+ J
J
1
...·4
y
z
ft
"
z
y
Z
li:
. ,.... .......
- ....
~.,
~._-
.... - . - ..
~
'+ v v ..·· .' --" 1
,J2
fJ-
- [ [\\Px
-
[ i \\P
, i ( J J
+ J
J
)
7
1 ]
2
li: Y
Y
li:
Y
Y
x
,
v v '
1
+
~4
-
[ [ \\Px ' J2
+ ( i~ ,i(J J
+ J
J
)
8
l ]
2
x ~'
~'
x
y
Y
X
avec
[ABI
= AB + BA
et
si 6v
est impair
(cas des bandes de type A) on a
3
,
,
.. + v v ' fJ-
~[[\\P , iJ
[ i'p
,J
1 J
4
2
x
y
y
x
v v •
1
+
- [ L<f'_ ",J ..J
+ ._J ,_J ,1 -
1i \\P
, i ( J J
+ J
J
) 1 ]
fJ-!J' 2
x
x
Z
,z
x
y
y
z
z
y
.
v v •
+
fJ-' ~[I\\P ,iJ 1 + [ i \\P ,J
1 ]
li
2
x
y
Y
li:
.
V V •
+
fJ-
~[[\\P ,J J
+ J
J
1 +
[ i cp
, i ( J J
+ J
J
) \\ ]
7
2
li:
li:
Z
z
li:
Y
~.
Z
Z
y
+
v l'
l 'f , J2
~40
Z
li: y

---

53
II. 4 . 3 . c -
Cal cul de RBA
Nous
avons
montré
que,
du
fait de l'isotropie de
l'espace
,v ,v ,J,K ,K
,MI~~ Iv~ ,v~ ,v~ ,J ,K
2
J
a
c
a
_On peut montrer
[17]
que la somme sur M et M' interve-
nant dans RB
disparaît et que ce terme peut alors s'écrire:
A
.
= I<v ,v ,v ,J,K ,K l'L' Iv '
2
.v'. .v'. ,J' ,K' ,K' > 1
1 2 3
a
c
r- z
1
2
3
a
c
si on utilise les bases symétrisées définies dans le chapitre
I,
les fonctions
d'ondes vibrorotationnelles se développent
sous la forme
:
-
pour un état isolé v
=2: ev. ··Iv> IJ,K,I>
II. 23
K
K
-
pour des états appartenant â un bloc de résonance
,K " K .> = L 2: e":
Iv' > If ,K ,1 >
a
c
v'
K'
K

---

54
et donc
v v • fJ-z
Les éléments matriciels des opérateurs
sont donnés dans
la Table 11-2.
•
Les
coefficients CV
et CV'
sont obtenus par diagonalisation
K
K '
des
matrices hamiltoniennes des états inférieur et supérieur
de
la transition.
Les seuls paramètres à déterminer pour le
calcul
de RB
sont ies vv' fJ-
qu'on peut obtenir soit à partir
A
J
. -,..-._.-. --'--' - ....'- ~d' in tens itésexpérimen tales; '-soi tà'par tir des
dérivés du mo-
ment
dipolaire non
transformé en utilisant les résultats de
la ref. [22].
II.5.
-
INFLUENCE DE L'INTERACTION OU SPIN-ROTATION
II.5.1 -
Introduction
Les méthodes exposées dans les paragraphes précédents
-portaient
sur le
calcul des positions et des intensités des'
raies· .. dt-un rotateur .. asymétrique .de.type XY
sans interaction
2
spin-rotation. Or la molécule NO
possède un électron céliba-
2
taire-et ·les.: ni veaux 'd'énergie -s ori t· dédoublés à cause d'une
forte interaction spin-rotation.
Nous
présentons dans
ce paragraphe les méthodes que
TIOUS
avo~s utilisées
pour prendre
en co~pte l'influence de
cette interaction.

---

!
'."
rabl e 11-2
Elements de matrice des opérateurs intervenant dans le développement
du moment dipolaire traniformé
!::>v
pair
3
tsv:
.
:
!::>v
,:
,
3
J
i
A•
n
<JKI
3A.IJ+!::>JK+n!::>K>
!::>K = ± 1
J '
J
J
..
,
..
..
. ..
~
, .
,
,.
9x
1
<JJ:llI'x I J+.1J
1::+.11:: >
.1J=0,=1
!
j
"
,
,
{~?xIJ2}
;
'.
.:
2
1
[JO+1) + (J+.1J)1J+.1J~1) }Jl::lqJ)J+.1J 1::+.11:: >
.1J = 0 , = 1
h\\
,
J~}"
,
1
3
1
[K?+( 1::+.11::)2J <JI:: 1!Px IJ+.1J
1::+.11:: >
.1J = 0 , = 1
1
,
1
,
4
{i'Py,J
1
(1+2K.1K) <Jl::llI'x
.1J =
z }
I J+.1J !1::+.11:: >
0 , ± 1
,
,
;
:
~
)
.
_. . ..
j
(1.~2K.11::)
1
<JKlqJx l J 1::+.1k >
.1J = 0
1
5
{!Pz
1
1
i Jy}
(1+2K.1K-2m) <JI:: 1li' IJ+.1J 1::+.1K>
.1J = ± 1
x .
6
{!pz' JxJz'+JzJ
!
, 1
(1+2K.1K)2 <JKllfl)J. 1::+.11:: >
x}
.1J = 0
(h21::.1K) (1+21::.1K-2m) <JI:/<,\\I+.1J .1::+.11:: >
.1J = ± 1
2_1]<JKllI'xlJ 1::+.11::>
.1J = 0 .
7
;[{rpx ,J~y} - { i~Îy' i(Jx J
1
[JU+1 )-1::.11:: _1::
y+ JyJ x)}]
2+1
- [m(m-1 )-(2~-1 ) 1::..1 Y.+1::
] <JI:: 1!Px IJ+.1J ·1::+.1K>
.1J = ± 1
~J-I::DI::-1 ) (J-1::.11:: -2)(J+K.11:: +2 )(J+I::.1K +3) J;<JI:: 1<,\\ 1J 1::+.11::>
- .1J = 0
8
~[{~x J~y}
1
+ { icpy' i(Jx Jy+ JyJx)}]
3
[(m-I::.1K-1) (m-I::.1K-2) (m+K.1I::+2 Hm+I::.1K+3) l~<JI::I<PxIJ+.1J K+.11:: >
LU =:!: 1
lJ1
lJ1

---

Table
11-2
(suite)
6V
impair
3
,
'6~
;
6"3
j
3
: \\
:'
Aj
n
<JK 1
A.IJ+6J K+n6K>
6K = ± 1
r
J
,
,
'.
1
qJz
j
j
° <JKllp
K>
,1J=0,±1
zlJ+.1J
. . .
'.
2
{ç.'lz ' J2}
~ [JO,.') + O+<ljfO+M+1.~}Jx/~z IJ+<lJ K>
,1J=0;±1
i
'j
f
f'
. . .
,
2<JKIq>
3
{q)z ' J~}
° 2K
K>
,1J=0,±1
:
zIJ+,1J
:
1
;
!
~.[{ç< ' iJJ ~ {irp~ ,jJ]
°
.1J = °
i
li
° m<JKIIp IJ+',1J K>: ,1J = ± 1
z
1
[2(J(J+1 )_K2)_1] <jKlrpzIJK>
5
M{IPx', J
,1J = °
x jz+ jz ix1·- {irpy ,\\(jy Jz+ J z Jy)}]
°
2
_(1+2K ) <JKI~I) /J+.1J K>
,1J = ± 1
z
,1K[(J-K,1K-1) (J+K,1K+2) J1<JI::I ~l)x[J K+,11:: >
6
~[{rpx' iJ
,1J = °
y } + {iq>y' JxlJ
2
,1K[ (m-K,1K-1) (m+K,1K+2)] ~<JK Iq>x IJ+,1J K+,1K >
,1J = ± 1
2 (K-I·,1K) [(J-K,1K-1) (J+1::,1 K+2 )] ~<JKI ~I)x IJ K+,1K>
7
~[{IPX'
,1J = °
JxJz+JzJ
2
x}+ {irpy' i(JyJz+JzJy)}]
2(K+,1K) [(m-KLlK-1 )(m+I::LlK+2)J ;<JK[r,\\IJ+,1J
K+,1K>
llJ =± 1
2(K+,1K) [ (J -K,1 K-1 ) (J+KLl 1:+2 ).] t <JI:
8
1~\\ 1J J:+ ,1K >
,1J =°
{Ç?z J~y}
2
-2,1K(m-1-K,1K) [(m-K,1K-1) (m+K,1K+2)] ;<JKI~\\IJ+,1J K+,1K>
,1J:= ± 1
ID
= -J
si
6J
- ~
et
ID
= J + 1
si
6J
=
+ 1
ln
0'\\

---

57
II.5.2 ~Hamiltonien de spin-rotation
..
L'interaction
entre le spin S et le moment angulaire
..
noté N donne naissance à l'hamiltonien HSR
De façon générale cet hamiltonien s'écrit
[23]
H
= €
S N
+ €
S N
+ €
S N
S R
a a
z
z
b b
x
x
c c
y
y
....
+ l:::.s N2 S
+ l:::.s N2
(N . S)
+ 1 l:::.s
(N 2 N S
+ S N N2)
K
z
z
N
2
NK
z
z
z
z
.. ..
.....
--+ l:::.s -N 2
-(N.~n
+ 2 SS
(N. S)
K N
z
N
N
S
II.24
z
z
II.5.3 -Niveaux d'énergie
L'énergie
de
spin-rotation
étant
plus
faible que
l'énergie
de rotation,
l'influence de l'hamiltonien H
peut
S R
être
traitée par
perturbation.
si l'on se limite aux 4 pre-
miers
termes de H
(ce qui est suffisant-comme nous le ver-
SR
rons par la suite pour reproduire nos données expérimentales),
on
obtient au
second
ordre de la théorie des perturbations
les résultats suivants

---

58
Niveau F
, J = N + 1
1
2
F
= E
+
1
( e:
1
v r
2 (N+1l
[
a a
(e:
-e:
l
+ E N(N+1l
+ ,
b b e c
S
N(N+1l
+
K2
Tl
4
1 • K
a a a a
a
a
( e:
-El 2
a a
K2
II. 25
a
(1
IN::)' )]
4B
Niveau F
,
J
= N -
1
-
2
2
(e:
-e:
l
F
= E
~[(e: -ElK2 + E N(N+1l + T bb cc S
N(N+1l
2
v r
2N
1 • K
8
a
a
4
a
( e:
-z:
+ ~
K2
a il
K2
-
II.26
a a a
a
4
a
(1 K: )
N2
-
1
avec
e:
( e:
=
+ e:
B
1
=
(B +
-
Cl
= t:},
2
a a
c c
2
5
, = -1 si N est pair
" = +1 si N est impair
, - ,,~. 'si
l'on' tient-compte' de -l'interaction spin-rotation,
la force de. rais RO, s'écrit de façon générale
[21]
A
..

---

59
,v' ,N'K ,K' ,S'
J'
M'
> 2
1
3
a
c
'
,
J '
N - S + M
avec
Iv
,v ,v ,N,K ,K ,S,J,M > =
(-1)
J
(2J+1)~ X
1 2 3
a
c
J
M,N,Ms
X
(N S J) Iv ,v ,v ,N,K ,K ,M >IS,M >
lM
Ms
MJ
1
2
3
a
c
N
S
N
---où
IS;M> est un vecteur propre deS z et S
et
(
)
repré~
S
z
-'7-~""~''''''_ --,-."
sente un -symbole 3j.-
De même que pour les niveaux d'énergie,
on peut,
pour
calculer
les
intensités
des
raies,
traiter l'influence de
l'interaction
spin-rotation par perturbation et en utilisant
les résultats de la référence
[21]
on obtient
J '
1
R~ = (2J + 1) (2J
J
}Z RB (rot-vib)
1
+ 1)
N
{
S
N'
A
RB
= G(N,J,N' ,J') RB
(rot-vib)
A
A
avec
G(N,J,N' ,J')
= (2J + 1) (2J' + 1) {JI 1
J}Z
N
S
N'
Etant donné que
2: G(N:J,N' ,J') = 2S + 1, on obtient
j , j ,
dans le cas de NO
où S vaut 1
Z
2
G(N,J,N'J')
= 2
j j '

---

Table 11-3
60
Intensités relatives G(N, J, NI, J') des composantes de spin-rotation
N'
Composante
J'
J
G( n, J , r~ 1 9 JI)
de spin
2( N+1)
F' - FI
JI=NI+1/2
J = N+1/2
1
2N+1
N' = N - 1
.
2( N-1)
F' - F
J'=NI-1/2
J
2
2
= N-1/2
2N-l
2
F'
- F
J'=N'+1/2
J = N-1/2
1
2
___ ._ . ,..
.._- .
',._.J'_.~_'~_'~~-_"
· ..
" " 0 '
·.·"~'·4'· __ "'··_
. ' "__ .__ . .
..-"
--- ... ". _.- .~-.'-' ._-~ _... '~
(2N-1)(2N+1)
FI -
2N(2N+3)
FI
JI=N'-1/2
J = N+1/2
1
(2N+1)2
N' = N
2(N+1)(2N-1)
F' - F
JI=N'-1/2
2
2
J = N-1/2
(2N+1)2
F' - FI
J'=N'-1/2
J = N+1/2
2
2
( 2~i +1) 2
F' - F
J'=N'+1/2
J
2
= N-1/2
1
"
,
..
- .-. _.-. , ..-....
-_.
2(N+2)
~.
--~
--c.'
--F i - -
--
- Fï
JI';NI+1/2
J = N+1/2
N'
(2N+3)
= N + 1
..
2N
--
-, ,'~. . -c:-. , ". _'--~,",,:'..
=
' ' : ' "
",~-·F 2-"'- F:
',"
.- . ~ ~
J
2
1_ =N-!,--, 1/2
J
N-1/2
- .
_.
-,,_.
'.
~
- ~"
.........
. .' _..... -. --',. _.
(2N+1)
,
-
2
FI - FI
JI=NI-1/2
J = N+1/2
2
.- ..
.;
:
-,
- , -
--
(2N+1)(2N+3)
--
(Table extraite de la ReL
[21])

---

61
Nous
avons fait
figurer dans
la Table 11-3 les va-
leurs de G(N,J,N' ,J')
pour toutes lès valeurs possibles de N,
J,
N'et J ' .
II.6 -
CONCLUSION
Nous
venons de décrire dans ce chapitre les méthodes
théoriques
que
nous
utiliserons
pour calculer les niveaux
d'énergie
vibrorotationnels et
les intensités des raies des
molécules que nous avons étudiées.
Plus
pr ècisèment
ces méthodes seront utilisées pour
i
traiter les bandes
- v
de D 3,S et D 34 S
,
,
,
- v
et ·v
de D 3, S
l
3
z
- v
+ v
et v
+ v
de D 0
l
z
z
3
,
-
2v
+ v
et 3v
de NO
,
3
3
z
La
bande v ,
de D 32 S étant isolée,
nous utiliserons
2
l'hamiltonien
réduit de
Watson pour
reproduire les niveaux
vibrorotationnels de l'état
(010).
Les
bandes
(v
et v
)
de D 3'S,
(v
+ v
et v
+ v
)
1 3 2 1 , 2 3
.d e
et 2v
+ 2v )
.
r·
,
( 3v
et 2v
+ 2v ) de NO
3
z
3
z
sont
couplées par
des résonances
de type
Coriolis et nous
utiliserons·.donc .les"te.chniques .d e...calcul tenant compte des
··~résonances·que'-nous··avonsexposées· pn c
è
èd ernmen t; pour calculer
. .Le s
posi tionset Le s v.in t en s i t
s de leurs raies.
è
Enfin
pour les - band~sZv-+v
et 3v
de NO
nous
l
3
3
2
tiendrons-'·comptede -. l'.interaction _spin-rotation
de façon-
perturbative.

---

62
SPECTRES - NIVEAUX D'ENERGIE EXPERIMENTAUX

---

63
INTRODUCTION
Dans ce chapitre nous présentons les caractéristiques
des spectres des différentes molécules que nous avons étudiées
ainsi
que les méthodes d'analyse et de détermination des ni-
veaux
d'énergie que nous avons utilisées.
En ce qui concerne
les
méthodes d'analyse on peut dire que nous avons principa-
lement
utilisé la
méthode des différences de combinaison et
celle des séries ~t cès méthode~ seront décrites dans les pa-
ragraphes
consacrés aux
spectres des différentes molécules.
Pour
déterminer les niveaux d'énergie,
nous nous sommes ser-
vis de la méthode décrite ci-après.
Cette méthode suppose que
les niveaux de l'état
vibrationnel
fondamental sont connus,
ce
qui est
le cas
pour les
troi~ molécules D 0, D S, NO 1
· 2 2
2
dont
nous avons
analysé les spectres.
Elle est basée sur le
principe de combinaison de Ritz.
* Détermination des niveaux expérimentaux d'énergie
si l'on désigne par ~
le nombre d'onde d'une transi-
t
tion i
entre le niveau rotationnel j
de l'état vibrationnel v
d'énergie
EV(i)
et
le niveau rotationnel k de l'état fonda-
J
men tal d'énergie EO (i) 1
d'après la règle de Bohr 1
on a
k
111.1
On en déduit la valeur de l'énergie
EV (i)
=
~
+ EO (i)
111.2
J
1
k

---

64
Cependant
un niveau d'énergie EV (i l
peut en général être dé-
J
terminé
à partir
de plusieurs transitions.
A chaque transi-
tion on attribue donc un poids statistique g
qui dépend de
:
1
la symétrie de la raie
l'intensité de la raie
-
la superposition ou non de la raie avec une autre.
On
déterminealors.la valeur~moyenne Eex~
pour l'énergie EV
par
J
J
~
g,
EV
( i l
4-
J
Ee x p
l
=
III.3
J
~ gl
l
Compte
tenu des erreurs estimées sur ~,
et sur EO (il
on peut
k
alors
estimer l'intervalle de confiance pour EC X P • Cette mé-
J
thode
présente aussi
l'avantage suivant:
lorsque la diffé-
rence
;S
=
cr
-
[E e x p
-
EO(il]
est
nettement
supérieure à
1
1
J
k
l'incertitude
admise sur
le pointé,
on peut soupçonner soit
une erreur d'attribution soit une erreur de pointé.
On calcule aussi l'écart type
II. 4
NT -
NL
où NT est le nombre de transitions,
et NL le nombre de niveaux,

---

65
qui
donne
une
bonne
idée
de
la
qualité
du
spectre
expérimental.
111.1 -
MOLECULE D 0
z-
111.1.1 -
Introduction
Cette
partie de
notre
travail concerne l'analyse du
----spectre _... infrarouge
de
molécule
D 0
dans
la
région
z
3300-4800
- l
cm
où absorbent
(voir le schéma II.1)
les bandes
3v
,
v
+ v
et v
+ v
de cette molécule qui
font
intervenir
Z
l
Z
Z
3
les
trois états
vibrationnels
(030),
(110)
et
(011)
de la
deuxième triade d'états interagissants.
si
plusieurs études
antérieures
[24]
[25]
[26]
[27]
[ 28]
récemment complétées par trois études à haute résolution
[29]
[30]
[31]
ont été effectuées sur l ' é t a t fondamental et
les
quatre premiers états vibrationnels excités de cette mo-
lécule,
i l est à
signaler que la seule étude sur la molécule
de
D 0 dans
le domaine
spectral qui nous
intéresse ici est
Z
celle de Benedict et al.
[27].
Ces auteurs ont analysé systé-
matiquement
dix bandes
de vibration-rotation de D 0 dans la
Z
région spectrale 2400-8000 cm-l,
mais
la faible
résolution de
leur spectromètre
(0,3 cm- 1 )
ne leur a pas,
par exe~ple, per-
m1s
d'observer les
bandes
v
+ v
et 3v
qU1 sont
peu in-
1 2 2
tenses.
De plus,
pour la bande
v
+ v
ils n'ont pu déterminer
2
3
que
des
niveaux associés à des nombres quantiques J
relati-
vement faibles
et ceci avec une précision moyenne.
Ayant
à notre disposition àes spectres de très bonne
qualité
enregistrés avec
une résolution de 0.012 cm-l,
nous
avons entrepris l'étude des bandes
v
+ y
et y
+
v
de D O.
l
2
2 3 2

---

66
111.1.2 -
Caractéristiques des spectres
Les
différents spectres utilisés ont été enregistrés
par
J.-M.
Flaud et C.
Camy-Peyret au N.R.C à Ottawa
(Canada)
sur
un spectrophotomètre
par transformée de Fourier de type
Bornem.
Des spectres de D 0 "pur" et des spectres de différents
2
mélanges de H 0 et de D 0 ont été enregistrés,
en vue de sé-
-
2 ·
2
parer
aisément les
raies des trois espèces isotopiques D 0,
2
HDO
et H o.
Il est en effet difficile d'obtenir des spectres
2
de
D 0 "pur"
à
cause
de l'échange
rapide entre D 0 et H 0
2
2
2
(cette
espèce provenant de l'eau résiduelle absorbée sur les
parois
de la
cuve). Cet
échange mène à la formation de HDO
suivant la réaction d'équilibre:
H 0 + D 0 ~ 2 HDO
2
2
Le
Tableau 111.1 donne les caractéristiques des dif-
férents spectres
(pression,
longueur de parcours,
résolution,
domaine
spectral)
qui
ont
été calibrés de façon absolue en
nombres
d'ondes à l'aide des raies de la branche v
de H 0 1 6
3
2
données dans la référence
[17].
111.1.3 -
Techniques d'identification
Notre
premier travail a consisté à séparer les raies
de
DOde
celles de HDO et H 0 car,
Comme nous l'avons déjà
2
2
dit,
i l est très difficile de disposer de spectres de D 0 pur.
2
L'identification des raies de li 0
a été grandement facilitée
2
par
le fait que nous avions à notre disposition la liste des
/

---

Tableau
111-1
Caractéristiques des spectres
Intervalle spectral
Pourcentage
Pression dans
Longueur
Résolution
N° du
spectre
du mélange
la cuve
de parcours
-1
-1
(cm
)
(Torr)
(m)
(cm
)
1404
3300 -
3850
D
"pur"
2.5
40
0.018
20
1 5 % H
1605
3500 -
3869
20
0.3
4
o . 0 1 2
85 %
D20
1
75 % H
1406
3849
- 4370
20
0.3
40
0.020
25 %
D20
1403
3849
-
4370
D
"pur"
0.75
40
0.020
20
0\\
"-.1

---

68
positions
et
des
intensités
des
raies de H 0 1 6
H 0 1 ;
et
2
2
H 0 1 8
entre 0 et 4500 cm- I
[17].
2
Pour attribuer les raies de HDO nous nous sommes ser-
V1S
des résultats obtenus par Toth et al.
[32]
pour les bandes
v
+ v
et
3v
de cette molécule qui absorbent dans la
1
2
2
région
spectrale que nous étudions.
Enfin,
lorsqu'il y avait
ambiguïté
(possibilité de
raies doubles
par exemple),
nous
avons
comparé les
spectres correspondants
à différents mé-
langes
de H 0
et D O.
En effet les intensités relatives des
2
2
raies
de D 0,
HDO et
H 0 varient
de façon différente d'un
2
2
spectre à l'autre.
Ainsi
en comparant les spectres à 0.3 Torr et à 0.7
Torr
des Figures
III-l a et III-l b on voit par exemple que
les
raies de H 0 qui sont faibles dans le spectre 0.75 ·Torr
2
(D 0
pur)
sont
très intenses dans le spectre à 0.3 Torr qUl
2
est
un spectre
du mélange
75 %
de H 0 et 25 % de D o.
Par
2
2
contre
les raies
de D 0 qui sont faibles dans le spectre du
2
mélange
sont très fortes
(ce qui est normal)
dans le spectre
de D 0
"pur" à 0.75 Torr.
Pour ces d e ux spectres les raies àe
2
HDO ont à peu près la même intensité
(la concentration de HDO
étant
approximativement la
même pour les deux spectres).
La
comparaison
de l'intensité des raies entre les spectres 1404
et
1605
(Figures
III-2 a et
III-2 b)
montre une di~inution
notable de l'absorption pour les raies de HDO,
une diminution
moyenne
pour les
raies de D 0 et une faible diminution pour
2
les raies de H O.
2
Toutes
ces méthodes nous ont en définitive permis de
décider
sans a~biguïté quelles étaient les raies appartenant

---

FIGURE 111-1 a
Spectre 1403
020 "pur"
0.75 Torr
'2+
V
V
1+ V
.,~+
3
2
V3
312-303
853-954
"2 +V
'2+V3 863:-964
3
V + ,~
.
818- 919.
:...981-1082
:
85~:-955 'k+,~
•••.• 0::
\\J.
V
:
::
2+3:
:
716-817
·
.
·
::
. . . .808-909 :
·
:n!~h1
·
~'I"
H20
716-717
H20
HOO
541-440
11210-1019
H20
HOO
542-441
1148-1047
HoO
1139-1038
H20
HOO
533-432
HOO
441":'330
634-524
HOO
HOO
1028 927
.
440-331
~~~~~~~~~~~~~~~I
.~~
t
1
1
1
I I I 1 1 1
385800)
385900
" 386000
38 100
38
200
0\\
\\0

---

FIGURE 111-1
b
Spectre 1406
HDO (25 % D
, 75 % H
0.3 Torr
20
20)
\\2-r- "3
. 818-;-919
"2 +"3
"2+'3
:
..... ·808 -909
.
:··716-817
'Y"LnJl"..,. JIII\\
~Jtv(lvf'11
1.1.'\\"-'
~!'"
,v·J\\
Il
~.
Il:
t1.~'rJ'i -,1,:"
H20
r~l'
H
440-413
H
20
HO
20
836-72115
514-413
2
H
H
927-928
20
20
836-817
642-615
HOO
H
11210-1019
20
633-6n6
HOO
1148-1047
H20
716-717
HDO
H20lH20
HOO- .. ~
jHOO
1139-1038
523
542_441541-440
HOO ...4.~~~::!...
(34-
H20
HDO
441-330
533-432
1028-927
J
I
'
l,
m i l
1
1
j--l
1
1
]
3 1 1 1 1 -1--1- ----j l , i--l--' 1
l
,
1
1
32 7" 0
]2~2" 0
2' 9" 0
38b0" '3
]2 1" '3
'J
o

---

FIGURE 111-2 a
Spectre 1404
2.5 Torr
V1+ J)3
12+V3
652-761
V1+~
845-964
661-770
I~'YV,
Hoa
r
514-431
HOQ
1157-" 56
H 0
2
110-101
H a
2
515-514
H 0
2
404-303
H20
221-322
H a
~
1 Hoa
~ H a
II HOO
Ih';!OO
0 1I1 Il
12I1~312
V\\l~.o,,?
220-321
2
1
322-413
V101-202
1r -
1HDO
-ccl.. J
1
1
1
k i l
t
41'-4\\3
• )
' , .,
~
1
- } , , '
~ 1 l " i.1 17 6 1 1 1 ~ 1 1 1 1 1 1 1
3678
n
~
I-a

---

FIGURE
111-2 b
Spectre 1605
0.3 Torr
L2+V3
845.-964
·
····
~1(\\J
vY,y.(1'\\-(\\1',) tJu~" t
,"-'Iyri"'tJ.rrA ~1""....~\\l\\\\
,,,<hv"""'fj'lr"""'Af"'''"'''''V,\\'\\\\'
HOo1
11
.
1157-1156
1
H20
H20
H 0
110-101
515-514
2
HOO
404-303
1
322-413
Il
1
HDO
414- 413
H20
321-327
HOO
(OJ-l1J
HOO
H20
101- 202
HOO
220-321
H20
111-212
211-312
o 1 1 3b 7~
36716"è 1 1 j b47 ,. h 1 1 ] b-) . 1 1 1 1
'1
~

---

73
à D 0,
raies que nous avons attribuées en utilisant les tech-
z
niques décrites ci-après.
III.1.3.a - Bande v
+ v
2
3
Nous
avons débuté
notre travail d'identification en
commençant par la bande v
+ v
d'une part parce que c'est la
z
3
bande la plus intense de la région et d'autre part,
parce que
comme nous l'avons déjà souligné,
certains résultats à moyen-
ne résolution
la
concernant
étaient
disponibles
[ 27].
En
utilisant
les niveaux
rotationnels de
l'état
(011)
obtenus
par
Benedict
et
al.
[27J
et
les niveaux rotationnels de
l'état
fondamental obtenus
par Papineau
et al.
[29],
nous
avons
d'abord attribué
les raies les plus intenses.
Pour ce
faire nous avons utilisé la méthode des différences
de
com-
binaison
de l'état
fondamental
(Fig.III-J)
en fait,
par-
tant
d'un niveau
rotationnel de l'état supérieur obtenu par
Benedict
nous avons,
compte tenu
des règles
de sélection,
cherché
dans le spectre les raies des branches P,
Q,
R arri-
vant
à ce
niveau.
Nous
avons aussi utilisé une autre tech-
nique
pour attribuer
les raies
: du fait de l'existence de
certaines
régularités approchées dans le spectre des toupies
asymétriques,
il est possible de détecter des séries de ra~es
dont
les positions
et les intensités varient de façon régu-
lière.
Pour la
molécule D 0,
ces séries
de raies sont des
z
doublets
dont le rapport d'intensité,
qui provient de la dé-
générescence due au spin nucléaire,
est égal à deux.
Les
principales séries sont regroupées dans la Table
11I-2,
pour une bande de type A (6v
impair).
La Table 111-3
3
regroupe les principales séries pour une bande de type B (6v 3
pair) .

---

74
FIGURE III-3
Différences de combinaison pour l'état fondamental
...
)
R(J-1 )
Q(J)
P(J+1)
J+1
~
t
r
J
V
t
J-1

---

Tableau 111-2
75
Séries à J + 1" constant
(Branches P et R , Bandes du type A)
J'
K'
K'
'OIlI
J
Ka
K
a
c
c
a
lJ+6J
J+6J
...,
J
a
J
n = 0
. J +6J--
1
J+6J
...
J
1
J
lJ+6J
1
J+6J~1
...
J
1
J-l
n = 1
J+6J
2
J+6J-l
..
J
(6J = ±1)
2
J-l
~J+6J
n
J
n
J-n
n
(J+6J
n+l
J+6J-n
J
n+l
J-n
Séries à J + T constant (Branches Q, Bandes du type A)
JI
K'
KI
..
J
K
K
a
c
a
c
1~
J
a
~
J
J
1
n = 0
J
..
1
J
J
a
..
J
J-l
2
n = 1 1~
J-l
1
J-l
2
...,
J
J-l
1
J-n
n
J
J-n
n+l
J-n
n+l
J
J-n
n
-

---

76
Tabl eau
f f f-3
Séries à J + T constant (Branches
P et R , Bandes du type
B)
J'
K'
K'
..
J
K
Kc
a
c
a
.1
0
J+t,J
..
J
1
J
J+ôJ
n - 0
..
J+t,J
1
J+t,J
ct
J
a
J
1 1J+~J
1
J+t,J-l
...
J
2
J-1
n =
(t,J = ±1)
J +t,J
..
2
J+t,J-1
J
1
J-1
n
~J+t,J
n
J+t,J-n
.......1---
J
n+1
J-n
(J+t,J
n+1
J +t,J - n
.......1---
J
n
J-n
Séries à J + 1" constant (Branches
P et
R , Bandes du type B)
J'
K'
K'
...
J
K
K
a
c
a
c
!J+~J J+t,J
a
...
J
J
1
n = 0
J+t,J
J+t,J
1
...
J
J
a
lJ
J+t,J-1
1
+ t, J
lIIll
J
J-1
2
n = 1
(t,J=±1)
J+t,J
J+t,J-1
2
'Il
J
J-1
l
n
~J+t,J
J+t,J-n
n
J
J-n
n+1
( J+t,J
J+t,J-n
n+1
J
J-n
n

---

77
La
Figure III-4 donne
un tel exemple de séries pour
la bande v
+ v
(branche Q , K
= 6,7).
2
3
a
Grâce
à ces
deux méthodes
nous avons
identifié un
nombre
suffisant de
transitions pour
la bande v
+ v
pour
2
3
pouvoir
faire un calcul prédictif. Mais un tel calcul néces-
site,
comme nous l'avons déjà souligné
(Chapitre II,
Tableau
11-1),
la prise
en compte de la forte résonance de Coriolis
entre
les niveaux
rotationnels de
(110)
et
de
(011).
Nous
avons
donc entrepris une étude préalable de la bande v
+ v
l
2
en vue d'avoir quelques niveaux rotationnels de
(110)"
III.1.3.b -
Bande
v
+ v
1
2
N'ayant
à notre disposition aucune donnée concernant
cette
bande,
nous
avons décidé de tenter une identification
systématique
en nous
basant sur
les résultats
obtenus par
Papineau et al.
[29]
pour la première triade
((100)
(020)
(001) 1
des
états interagissants
de cette même molécule.
L'énergie
de
vibration-rotation
d'un
niveau
de l'état
(110)
vérifie
très approximativement la relation
E
(011)
-
E
(001)
E
(110)
-
E
(100)
v r
v r
v r
v r
Cette
relation
couplée
avec
la méthode des diffé-
rences
de
combinaison
précédemment
décrite
nous a permis
d'identifier
des transitions de la bande
(v
+ v
associées
l
Z
à des nombres quantiques J
relativement faibles.
Nous
avons ensuite utilisé des séries pour une bande
de type B (6v
pair)
pour obtenir de nouvelles transitions.
3

---

FIGURE 11.1-4
Spectre 1403 - Exemples de séries pour la bande v +v
de 020 (bande de type A)
1
3
~
10 74 - 10 73
9 72 - 9 7 3
Q .iI1mÀa
~
1{+~;:=1~~;
8 72- 8 7 1
1
1
{ 1073-1074
{973-972
{871-872
IJ862-863
P62-761
\\660-'361
j\\863-862
i\\761-762
\\661-660
1
1
1
1
.
1
1
1 955- 954.. • •• 1
"~~~lfîniYl1!'~r
...,~ 'v
,1
~"lllrr~WT
1055-1056
1156-1157
·
·
835-836
1056-1055
·
·
.
·
·
·
•
: •.• 853-854
660-651
753-752 .• :
752-753.. :
•
1
1
•
312-313
. 854-853.•••..•
~
~
-
1 t".
\\
1 "
1
r'"
. ,
A
1 .....
1
1
1 ..... .....1.., _ 1
1
1
1 ~.J ~ _, ~ 1
1
1 _ J ~ hl
1
1
1 ~;t __ ,
1
1
1 _.!. _ ,1
1
1
A
A
A
A
'-l
();:)

---

79
III.1.3.c -
Bande 3v2
Comme
pour H 1 6 0
[33 ]
et H IBO
[34],
la bande 3v
de
2
2
2
D 0
est une
bande très faible et les différentes techniques
2
d'attribution
déjà décrites ne nous ont pas permis d'identi-
fier de façon non ambiguë des transitions appartenant à cette
bande
(observation simultanée de trois raies P,
Q,
R pour un
même
niveau).
En
outre,
i l
faut souligner
que les valeurs
théoriques
obtenues pour le centre de cette bande par diffé-
rents
auteurs sont
peu fiables
et ne nous ont pas beaucoup
aidé dans notre recherche.
- calcul de -Krohn-et al. [35]
v
(030)
=
3817 cm- 1
0
- calcul de Tsaume et al.
[36]
v
(O 30)
=
3448 cm- 1
0
calcul de Carney et al:
[37]
v
(030)
=
3478 cm- 1
0
De plus nous ne disposions pas de spectre de D 0
"pur"
2
avec
un produit
P x L
suffisamment
élevé dans
la
région
3100-3500 cm- 1
où l'on s'attend à
trouver les raies les plus
fortes
de la bande 3v
. Ceci explique qu'en définitive,
mal-
2
gré
tous nos efforts,
i l ne nous a pas été possible d'attri-
buer sans ambiguïté des
transitions de la bande 3v
de D O.
2
2
Utilisant
la
méthode
de
détermination des nlveaux
d'énergie
présentée précédemment,
nous avons obtenu les ni-
veaux
rotationnels des états vibrationnels
(110)
et
(Oll)
de
D 0 donnés dans la Table III.4.
Ces résultats par leur préci-
2
sion
et par
la large
gamme de valeurs de J
et de K
qu'ils
a
couvrent améliorent considérablement les résultats précédents
[27]
et
ceci
tout
particulièrement
pour l'état
(110)
qui
n'avait pas été observé jusqu'à ce
jour.

---

Tableau
80
l l l - 4
Niveaux rotationnels expérimen taux des états ( 110) et (011) de 0')160
L
J
K
K
( 110)
(011 )
a
c
0
0
0
3956.0120
1 . 1
0
1
3853.3972
1.2
3968.0672
0.7
1
1
3862.5188
2.4
3976.7338
1 . 1
1
0
3865.0476
0.9
3979.3072
2.4
2
0
2
3876.8822
3.0
3991.6779
0.9
2
1
2
3883.9422
1.2
3998.2772
1 . 1
2
1
1
3891.5170
0.7
4005.9936
1.1
2
2
1
3918.7436
1.3
4031.8680
0.8
2
2
0
3919.1996
0.8
4032.3608
2.5
3
0
3
. - 3911.0499
0.9
4025.9607
0.8
3
1
3
3915.8018
1.0
4030.2966
0.7
3
1
2
3930.8826
2.5
4045.6488
1.9
3
2
2
3954.6719
0.7
4068.0693
0.7
3
2
1
3956.8489
1.2
4070.4160
0.8
3
3
1
4006.1569
1 . 1
4117.4603
0.9
3
3
0
4006.2094
1 .2
4117.5233
0.8
4
0
4
3955.0306
0.7
4070.0357
0.7
4
1
4
3957.8453
0.9
4072.5206
0.9
4
1
3
3982.6626
0.6
4097.7433
0.9
4
2
3
4002.1841
0.9
4115.9109
0.7
4
2
2
4008.1913
0.8
4122.3245
0.7
4
3
2
4054.8280
0.9
4166.6471
0.6
4
3
1
4055.1948
0.9
4167.0571
0.8
4
4
1
4124.9253
1.2
4233.7439
1 .3
4
4
0
4124.9274
1 .2
4233.7491
1.3
5
0
5
4008.3106
0.8
4123.4720
0.7
5
1
5
4009.8202
0.7
4124.6933
0.9
5
1
4
4046.1332
0.9
4161.4819
1 . 1
5
2
4
4060.9673
1 .2
4175.0538
0.7
5
2
3
4073.3610
0.9
4188.1559
0.7
5
3
3
4115.6695
0.9
4228.1584
0.9
5
3
2
4117.1078
0.9
4229.7108
0.8
5
4
2
4185.8277
1.2
4295.5727
0.9
5
4
1
4185.8487
0.9
4295.6275
0.7
5
5
1
4274.2168
1 .2
4380.0867
1.3
5
5
0
4274.2143
3.0
4380.0919
1 .2
6
0
6
4070.7665
0.9
4185.4916
0.8
6
1
6
4071.5236
1 .2
4186.6203
0.6
6
1
5
4120.3539
0.7
4235.8383
0.7
6
2
5
4130.6619
0.8
4245.1160
0.7
6
2
4
4151.9726
0.9
4267.4552
0.6
6
3
4
4189.2445
0.8
4301.8390
0.7
6
3
3
4192.5225
0.7
4306.0729
0.7
6
4
3
4259.1407
1.2
4369.8873
0.7
6
4
2
4259.2645
1 . 1
4370.1403
0.8
6
5
2
4347.0861
1 .2
4450.3806
0.9
6
5
1
4347.0821
0.7
4450.3824
0.9
6
6
1
4457.4291
0.9
4555.6062
1 .3
6
6
0
4457.4270
0.9
4555.6062
1 .4
7
0
7
4142.4485
1.2
4257.6282
0.7
7
1
7
411l2.8120
1.2
4258.2332
0.8
7
1
6
4204.3583
2.5
4319.8343
0.6
7
2
6
4210.8923
0.9
4325.7192
0.8
7
2
5
4243.2601
0.9
4359.41l07
0.7
7
3
5
4273.8318
1.2
4387.4050
0.7
7
3
4
4281.9415
1.3
4396.6248
0.7
7
4
4
4344.9047
0.7
4456.6771
0.8
7
4
3
4345.4206
0.9
4457.5304
0.6
7
5
3
4432.3311
0.7
4544.9120
1 .4
7
5
2
4432.3002
1 . 1
4544.9287
0.7
7
6
2
4534.6670
0.7
4640.8912
1 .2
7
6
1
4534.6506
10
4640.8908
1 . 1
7
7
1
4759.2868
1 .3
7
7
0
4759.2868
1 .3

---

81
J
K
K
( 110)
(01 1 )
a
c
8
0
8
4223.4230
0.9
4338.8420
0.8
8
1
8
4223.5951
1.0
4338.6800
0.9
8
1
7
4297.4945
1.3
4412.9022
0.7
8
·2
7
4301.3135
1.3
4416.5555
0.7
8
2
6
4347.0840
0.9
4463.1198
0.8
8
3
6
4370.2021
1.3
4484.5046
0.6
8
3
5
4385.4664
0.9
4501.3940
0.8
a 4
5
4443.0434
1.3
4555.8574
0.7
8
4
4
4444.6821
1.3
4558.1769
0.9
a
5
4
4644.4940
0.8
8
5
3
4529.9737
0.9
4644.5726
0.8
8
6
3
4631.6553
1.0
4738.4907
0.9
8
6
2
4631.5867
0.9
4738.4922
1 .4
8
7
2
4857.2355
1.2
8
7
1
4857.2355
1 .3
8
8
1
4990.0725
1.4
8
8
0
4990.0725
1 .4
9
0
9
4313.7322
1.0
4429.4044
1 .2
9
1
9
4313.81 11
1.2
4429.4212
1.3
9
1
8
4399.5349
1.0
4514.9211
0.9
9
2
8
4401.6334
0.9
4517.6100
1.4
9
:2
7
4460.8829
5.8
4577.3666
0.7
9
3
7
4477.7251
0.9
4592.7459
0.8
9
3
6
4502.4345
1 .4
4619.8729
0.7
9
4
6
4553.3755
0.8
4667.2566
1.0
9
4
5
4557.5261
3.5
4672.5782
0.9
9
5
5
4756.3363
2.5
9
5
4
4640.2194
1.0
4756.6001
1.1
9
6
4
4741.2785
0.9
4848.4311
1 .3
9
6
3
4741.0673
1.0
4848.4510
1.3
9
7
3
4872.8074
. 1 .3
4967.4429
1 . 1
9
7
2
4872.8057
1.8
4967.4434
1.3
9
8
2
5100.5660
2.3
9
8
1
5100.5660
2.3
9
9
1
5246.8839
1.7
9
9
0
5246.8838
1.8
10
0
10
4413.3923
1 .2
4529.3450
1 .4
10
1 10
4413.4277
1.0
4529.3588
1.2
10
1
9
4510.5298
1 .3
4625.9802
1.0
10
2
9
4511.6335
1 .3
4625.4749
0.7
10
2
8
4584.6735
5.8
4701.1280
1.0
10
3
8
4595.9647
3.5
4711.8145
0.8
10
3
7
4635.2718
0.9
4751.1737
1.0
10
4
7
4675.6181
1 .4
4790.6281
0.8
10
4
6
4684.3060
0.9
4801.1651
1.0
10
5
6
4763.2125
1.4
4880.4817
0.8
10
5
5
4763.2093
1 .2
4881.2408
1.0
10
6
5
4863.5848
1.0
4970.7333
0.9
10
6
4
4863.0545
0.9
4970.8012
1.1
10
7
4
4996.1991
1 .4
5089.9076
1.2
10
7
3
5089.9079
1 .5
10
8
3
5223.2642
1 .3
10
8
2
5223.2642
1 .4
10
9
2
5369.9465
1 .4
10
9
1
5369.9465
1 .5
10 10
1
5528.6478
3.7
10 10
0
5528.6478
3.8

---

---

---

84
111.2 - MOLECULE D S
2 -
111.2.1 -
Introduction
Les
travaux publiés
sur les bandes fondamentales du
sulfure
d'hydrogène deutéré sont anClens et ont été réalisés
par-Miller et al.
[33,39]
qui ont analysé les bandes v
et v
1
2
avec une résolution de 0,3 cm- 1 •
Récemment Camy-Peyret et al.
[40]
ont étudié dans l'infrarouge lointain le spectre de ro-
tation
pure de
D 3Z S et D 3~S améliorant très considérable-
2
2
ment
la connaissance
de l'état
vibrationnel fondamental de
ces
deux molécules.
En outre Gillis
[41]
a effectué une ana-
lyse assez détaillée des bandes v
de D 32 S et D 31S avec une
2 2 2
résolution
de
0.02 cm- 1
mais
sans
mesure d'intensités de
raies.
Nous avons
entrepris l'étude
systématique des trois
bandes fondamentales v
,
v
et v
de
D 32S en vue d'apporter
Z
1
3
2 .
des résultats nouveaux permettant d'améliorer la connaissance
des
constantes spectroscopiques de cette molécule et en par-
ticulier
la connaissance
de la fonction potentielle du sul-
fure
d'hydrogène qui
est très mal connue aujourd'hui
cer-
taines
constantes varient d'un ordre de grandeur d'un auteur
à
un autre.
Tous les spectres ont été enregistrés par J.-M.
Flaud
et C.
Camy-Peyret au
N.R.C à
Ottawa
(Canada)
sur un
spectrophotomètre
par transformée de Fourier de type Bornem à
balayage rapide.

---

85
III.2.2.
-
Bande v
et v
1
J
III.2.2.a -
Caractéristique des spectres
Comme
cela a
déjà été
dit,
les différents spectres
utilisés
ont
été
enregistrés
par
Flaud et Camy-Peyret au
N.R.C
à Ottawa
sur un spectrophotomètre de type Bornem entre
1853
et 2125 cm-l.
La température de la cuve était de 295 K,
la longueur de parcours de 40 m,
et la résolution de 0.007
- 1
cm
,
et
deux spectres à des pressions différentes
(10 et 2 torr)
ont
été enregistrés
en vue d'avoir les meilleurs pointés de
raies
possibles. Ainsi
le spectre
à 10 torr permet de bien
mesurer les raies très faibles,
alors que celui à 2 torr donne
une meilleure précision pour la mesure des raies qui sont sa-
turées
dans le spectre à haute pression. La précision sur la
position relative des raies bien isolées est 0.2
x 10- 3
cm- l.
Les
deux spectres
ont été calibrés de façon absolue
en
utilisant une
quinzaine de raies de la bande 2 -
0 de CO
[42]
qui absorbent dans la région 2090-2123 cm- 1
et la préci-
sion
moyenne obtenue
est de
l'ordre de 0.2 x 10- 3
cm- 1.
En
définitive
nous estimons
que les positions des raies de D S
2
sont connues à 0.3 x 10- 3
cm- 1. Les Figures
III-5 a et III-5 b
présentent
des portions
des spectres à
10 torr et à 2 torr
autour de 1955 cm- l
qui mettent en évidence l'excellente qua-
lité des spectres.
III.2.2.b -
Interprétation des spectres
Nous
avons commencé
notre travail par l'identifica-
tion
de la bande v
qui est la plus intense. N'ayant à notre
1

---

FIGURE 111-5 a
*
32
Bandes v
et
v
de D
S
1
3
2
P = 10 Torr
955-844,,
854-743
,,
,753-642
12310 - 12111
1064-937
• {12210-12211
~918-817
·
·.
651-542
1037-946
"762-661
836-735
523-414
,
,1047-938
,
,
?53-652
,
,945-854
.
,661-550
.
,
.
,
,542-413
,
,
,
,
,642-533
,
,
;660-551
,
,
,
,
,
,
~761-660
,
,
,
,
,
,
,
~l'
rl\\1
:{16214-16313
,
,
16314c16215
,,,
15 5 1J-J 5 312
·
{
·
15411-15412
·,
·,,,,,,,···,,,
:{1441!-J4212
\\4311-14312
1I2 10 - 1I0 11
140 14- 13 113
13111-120 12 'J
1
I{II 29-1038
" "
{12211-11I JO
1139-1028
{11110-11111
{ 14114-130ij""
{13013-12112
121 11-11210
Co
I-~~L-~~I
1
1
- ~I--I--~I
~f-I--~l--~f-~~~
0'1
19.'){)"°
1
195)"O
r -
195200
r -
19500
1
196000
*Raies de la bande v3

---

FI GUR E 111 - 5 b
*
32
Bandes v
et
v
de 02
S
1
3
P = 2 Torr
1064-937
955-844
,753- 64 2
,1037-946
854-743
,
,
:
,1047-938
",762-661
",918-817
.
,651-542
,
, : :
661-550
",753-652
.
,945-854
"
,836- 735
'
,
,
523;-414
: :
:
660-551
'.
'.
.
,642-533
'.
'.
, ,542-413
'
, .
'.
~76r-660
,
,
,
.,,,,
:{16214-16115
,
,
.
• 16314-16215
15 5 11-15 3 12
{15411-]5412
JI29-1038
{
,
1139-1028
~ {I~ 411-14212
, 14 311-14312 {15214-151~
·
11 2 10 - 11 0 IJ
·
15J 14 -15015
·
113113-12012 :
172 1l-111 ;0
{
12 3 10 - 12 111
"J 10-11111
·,,,
{
l13013-12112
12111- 112 10
{
140 14- 13 113:
12210-12211
{14114 -130 13
1
1
1
~I
1
l
,
1
1
1
1
1
1
1
l-t------I
19SboG
~
.1~~·'
195
1
1
1
1
1
f
Cl:)
' l
A
~n~n
A
* Raies de la bande v~

---

88
disposition
aucune liste
de niveaux
ni de
rales attribués
pour
cette bande,
nous avons
utilisé le centre de bande et
les constantes rotationnelles de l1iller
[39]
pour estimer les
niveaux
associés aux
nombres quantiques
J
les plus faibles
pour
lesquels la distorsion centrifuge est faible.
Pour cela
nous avons utilisé les formules donnant les niveaux d'énergie
de basses valeurs de J d'une toupie asymétrique
[43].
Ensuite,
connaissant les niveaux rotationnels de l'é-
tat
fondamental,
nous
nous sommes
servis de la méthode des
différences
de combinaison pour attribuer de nouvelles raies
et
vérifier nos
premières attributions.
En outre la méthode
des
séries déjà
décrite dans le paragraphe consacré à l'in-
terprétation
du spectre
de D 0
a été
utilisée et a permis
2
d'identifier de nouvelles
transitions.
Les
premiers
niveaux
rotationnels
de l'état
(100)
ainsi obtenus ont été reproduits à l'aide d'un hamiltonien de
Watson
permettant de déterminer un premier jeu de constantes
rotationnelles pour
(100),
et d'obtenir des niveaux extrapolés
conduisant à de nouvelles attributions.
Cependant,
i l n'a pas
été possible par cette méthode simple de poursuivre très loin
l'identification
du
spectre.
En effet,
du fait d'une très
forte
interaction de Coriolis entre les niveaux rotationnels
des
états
(100)
et
(001)
de D S,
de nombreux niveaux sont
2
perturbés
et ceci
dès les basses valeurs de K
(K ~5). Nous
il
il
avons
donc entrepris d'attribuer les raies de la bande v
de
3
D S. Un premier calcul a été effectué en utilisant des valeurs
2
"grossières"
[39]
pour l'énergie vibrationnelle et les cons-
tantes
rotationnelles de
(001)
et
a permis d'attribuer des
raies
de
v
associées
aux
nombres
quantiques J
les plus
3
faibles.
Les niveaux rotationnels de
(001)
ainsi obtenus ont
été
introduits avec
ceux de
l'état
(100)
dans un calcul de

---

89
moindres carrés utilisant un hamiltonien qui tient explicite-
ment compte de l'interaction de Coriolis.
Un premier ensemble
d'énergies vibrationnelles et de constantes rotationnelles et
de couplage a ainsi été déterminé,
pour les deux états vibra-
tionnels
(0011
et
(100)
de D 32 S , permettant de calculer de
2
nouveaux niveaux par extrapolation et donc de progresser dans
l'analyse du spectre. Le processus a été poursuivi jusqu'à ce
qu'il
ne soit
plus possible
d'attribuer de nouvelles raies
des bandes v
et v
de D 32S
•
les raies restantes non attri-
1
3
2
'
buées
appartiennent soit
aux bandes chaudes v
+ v
-
v
et
1 2 2
v
+ v
-
v
de D 32S
soit aux bandes v
et v
des variétés
2 3 2
2
1
3
isotopiques D 34S et D 33S.
_
2
2
Le Tableau III-5 donne la liste des niveaux rotation-
nels
expérimentaux des états vibrationnels
(0011
et
(100)
de
D 32 S
et on peut souligner que notre travail est la première
2
étude de la bande v
de D 32S.
En outre, des
niveaux jusqu'à
3
2
des valeurs des nombres quantiques J
et K
égales à 25 et 16
a
et
égales à
20 et
12 ont été respectivement observées pour
les états
(100)
et
(0011
de cette molécule.
III.2.3 -
Bandes v
de D 32S et D 34S
2
2
2 -
Comme pour les bandes v
et v
de D 32 S
deux spectres
1
3 2 '
à
des pressions différentes
(10 et 1 Torr)
ont été enregis-
trés
en vue d'obtenir les meilleures positions de raies pos-
sibles
; les
raies saturées sur le spectre à haute pression
étant
mesurées sur
le spectre à basse pression et les raies
faibles
étant mesurées
sur le
spectre à haute pression.
La
longueur
du trajet
optique est de 9.75 m,
la température de

---

Tableau III - 5
90
Niveaux rotationnels expérimentaux des états ( 100) et (001) de o 325
2
J
K
K
( 100)
(00 1 )
a
c
0
0
0
1896.4319
0.3
0
1
1903.3125
0.2
1917.0984
0.2
1
1
1904.2828
0.2
1
0
1906.3322
0.2
1920.0756
0.3
2
0
2
1915.7212
0.2
1929.5366
0.2
2
1
2
1915.9941
0.3
1929.7983
0.2
2
1
1
1922.1371
0.2
1935.9632
0.2
2
2
1
1925.0442
0.2
1938.7128
0.3
2
2
0
1926.3827
0.2
1940.0984
0.3
- , ..- -_.- - _. __ ..~
3
0
-3
1932-.8169
0.2
1946.6747
0.2
3
1
3
1932.8676
0.2
1946.7047
0.3
3
1
2
1944.4329
0.2
1958.3113
0.2
3
2
2
1945.6779
0.2
1959.5399
0.2
3
2
1
1950.5803
0.2
1964.4404
0.2
3
3
1
1956.3092
0.2
1969.8756
0.3
3
3
0
1956.9479
0.2
1970.6320
0.3
4
0
4
1954.6485
0.2
1968.5807
0.3
4
1
4
1954.6568
0.2
1968.5856
0.3
4
1
3
1971.6723
0.2
1985.5679
0.2
4
2
3
1972 .0096
0.2
1985.7646
0.2
4
2
2
1982.2372
0.1
1996.2231
0.2
4
3
2
1985.4400
0.2
1999.6870
0.2
4
3
1
1988.9846
0.2
2002.8374
0.2
4
4
1
1998.1206
0.2
2011.5919
0.3
4
4
0
1998.0161
0.2
2011.9404
0.3
5
0
5
1981.2889
0.3
1995.3190
0.3
5
l
5
1981.2882
0.2
1995.3189
0.3
5
1
4
2003.4324
0.2
2017.3799
0.2
5
2
4
2003.5010
0.2
2017.4217
0.2
5
2
3
2019.6752
0.2
2033.6754
0.2
5
3
3
2020.8914
0.2
2034.4525
0.2
5
3
2
2029.2746
0.2
2043.3994
0.2
5
4
2
2035.3969
0.2
2048.5818
0.3
5
4
1
2037.8233
0.2
2052.0756
0.2
5
5
1
2050.0023
0.2
2063.9119
0.3
5
5
0
2051.4009
0.2
20ô4.0558
0.3
6
0
6
2012.7478
0.2
2026.8989
0.3
6
1
6
2012~7472
0.2
2026.8997
0.3
6
1
5
2039.8884
0.2
2053.9286
0.3
6
2
5
2039.9012
0.2
2053.9356
0.3
6
2
4
2061.5915
0.2
2075.5931
0.2
6
3
4
2061.9163
0.2
2075.7951
0.2
6
3
3
2076.5306
0.2
2090.7203
0.2
6
4
3
2079.5891
0.2
2092.9571
0.2
6
4
2
2085.9022
0.1
2100.2658
0.3
6
5
2
2095.5514
0.2
2108.9391
0.2
6
5
1
2097.4032
0.2
2110.0473
0.2
6
6
1
2114.4599
0.2
2126.8410
0.2
6
6
0
2114.4255
0.2
2126.8968
0.3
7
0
7
2049.0296
0.3
2063.3237
0.2
7
1
7
2049.0297
0.2
7
1
6
2081.1309
0.3
2095.2911
0.2
7
2
6
2081.1322
0.2
2095.2914
0.2
7
2
5
2107.9514
0.2
2122.0178
0.2
7
3
5
2108.0223
0.2
2122.0579
0.2
7
3
4
2i28.8068
0.2
2142.9442
0.2
7
4
4
2129.8806
0.2
2143.6388
0.3
7
4
3
2142.2379
0.2
2156.6987
0.2
7
5
3
2148.1987
0.2
2161.4957
0.2
7
5
2
2152.6259
0.2
2164.9750
0.3
7
6
2
2168.2672
0.2
2179.6230
0.3
7
6
1
2167.8006
0.2
2180.1688
0.2
7
7
1
2188.2305
0.2
7
7.
o
? 1f<r1 _23(10
(J.?

---

91
J
K
K
( 100)
(00 1 )
a
c
8
0
8
2090.1307
0.3
2104.5874
0.2
8
1
8
2090.1306
0.3
2104.5873
0.2
8
1
7
2127.1795
0.2
2141.4811
0.2
8
2
7
2127.1794
0.3
2141.4813
0.2
8
2
6
2158.9845
0.2
2173.1617
0.3
8
3
6
2158.9984
0.3
2173.1689
0.3
8
3
5
2185.2799
0.2
2199.4125
0.2
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1
3151.3404
0.3
15
15
0
3151.3404
0.3

---

94
J
K
K
(100)
(001 )
a
c
16
0
16
2592.0251
0.3
2608.4558
0.3
16
1 16
2592.0251
0.3
2608.4558
0.3
16
1 15
2668.3557
0.2
2684.4876
0.3
16
2 15
2668.3557
0.2
2684.4876
0.3
16
2 14
2739.2214
0.2
2755.0697
0.3
16
3
14
2739.2214
0.2
2755.0697
0.3
16
3 13
2804.6823
0.2
2820.2644
. 0.3
16
4 13
2804.6823
0.3
2820.2644
0.3
16
4 12
2864.7684
0.2
16
5 12
2864.7683
0.2
16
5 11
2919.4708
0.2
16
6 11
16
6 10
2968.7142
0.2
16
7 10
2968.7271
0.3
16
7
9
3012.2402
0.2
16
8
9
3012.4078
0.3
16
8
8
3049.0404
0.3
16
9
8
3050.5218
0.3
16
9
7
3076.5210
0.2
16 10
7
3097.9381
0.3
16 10
6
3097.1035
0.3
16 11
6
3119.8810
0.3
3129.7292
0.3
16 11
5
3121.4023
0.3
16 12
5
3153.3619
0.3
3163.2689
0.3
16 12
4
3153.5797
0.3
16 13
4
3190.6795'
0.3
16 13
3
3190.6970
0.3
16 14
3
16 14
2
16 15
2
3273.0662
0.3
16 15
1
3273.0660
0.3
16 16
1
3316.5038
0.3
16 16
0
3316.5038
0.3
17
0
17
2676.3270
0.3
2693.0810
0.3
17
1 17
2676.3270
0.3
2693.0810
0.3
17
1 16
2757.5310
0.2
2773.9700
0.3
17
2
16
2757.5310
0.2
2773.9700
0.3
17
2 l'ï
2833.2181
0.3
2849.3563
0.3
17
3 15
2833.2181
0.3
2849.3563
0.3
17
3
14
2903.4603
0.2
2919.3139
0.2
17
4 14
2903.4603
0.2
2919.3141
0.3
17
4
13
2968.3038
0.3
2983.8914
0.3
17
5
13
2968.3037
0.3
2983.8914
0.3
17
5 12
3027.7580
0.3
3043.1061
0.3
17
6 12
3027.7571
0.2
3043.1061
0.3
17
6 1 1
3081.7810
0.3
3096.9255
0.3
17
7 1 1
3081.7843
0.2
3096.9252
0.3
17
7 10
3130.2348
0.3
17
8
10
3130.2821
0.3
17
8
9
3172.6234
0.2
17
9
9
3173.1225
0.2
17
9
8
17 10
8
3210.5454
0.3
17 10
7
17 1 1
7
3242.9048
0.3
17 11
6
3267.0632
0.3
17 12
6
3282.1484
0.3
17 12
5
3282.9859
0.3
17 13
5
3318.9776
0.3
17 13
4
17 14
4
3359. 1277
0.3
17 14
3
17
15
3
17 15
2
17 16
2
3446.0586
0.3
17 16
1
3446.0586
0.3
\\

---

J
K
K
(100)
(00 1)
95
a
c
18
0 18
2765.4027
0.3
2782.4944
0.3
18
1 18
2765.4027
0.3
2782.4944
0.3
18
1 17
2851.4704
0.2
2868.2327
0.3
18
2 17
2851.4705
0.3
2868.2327
0.3
18
2 16
2931.9653
0.3
2948.4088
0.3
18
3
16
2931.9653
0.3
2948.4088
0.3
18
3 15
3006.9709
0.2
3023.1121
0.3
18
4 15
3006.9711
0.3
3023. 1121
0.3
18
4 14
3076.5457
0.3
3092.4026
0.3
18
5 14
3076.5457
0.3
3092.4026
0.3
18
5 13
3140.7185
0.2
3156.3122
0.3
18
6 13
3140.7182
0.3
3156.3122
0.3
18
6 12
3199.4742
0.2
18
7 12
18
7 1 1
3252.7280
0.3
18
8 1 1
3252.7418
0.3
19
0
19
.. 2859.2445
0.3
2876.6891
0.3
19
1 19
2859.2445
0.3
19
1 18
2967.2668
0.3
19
2 18
2950.1657
0.3
2967.2668
0.3
19
2 17
3035.4570
0.3
3052.2220
0.3
19
3
17
3035'.4571
0.2
3652.2220
0.3
19
3 16
3115.2070
0.3
3131.6510
0.3
19
4 16
3115.2070
0.3
3131.6510
0.3
19
4· 15
3189.4908
0.3
3205.6304
0.3
19
5
15
3189.4908
0.3
3205.6304
0.3
19 ·5 14
·3258.3510
0.2
3274.2071
0.3
19
6 14
3258.3509
0.2
3274.2071
0.3
19
6 13
3321 .7956
0.3
19
7 13
3321.7942
0.3
19
7 12
3379.7743
0.3
19
8 12
3379.7789
0.3
19
8 1 1
19
9
1 1
3432. 1877
0.3
20
0 20
2957.8461
0.3
20
1 20
2957.8461
0.3
20
1 19
3053.6134
0.3
3071.0674
0.3
20
2 19
3053.6134
0.3
3071.0674
0.3
20
2 18
3143.6810
0.3
3160.7849
0.3
20
3 18
3143.6810
0.3
3160.7849
0.3
20
3 17
3228.1575
0.3
3244.9237
0.3
20
4 17
3228.1575
0.3
3244.9237
0.3
20
4 16
20
5 16
20
5 15
3380.6501
0.3
20
6 15
3380.6500
0.3
20
6 14
3'148.7425
0.3
20
7 14
3448.7421
0.3
21
0 21
3061.1994
0.3
21
1 21
3061.1994
0.3
21
1 20
21
2 20
21
2 19
3256.6340
0.3
21
3 19
3256.6340
0.3
21
3 18
3345.8182
0.3
21
4 18
3345.8182
0.3
21
4 17
3429.4511
0.3
21
5 17
3429.4511
0.3
21
5 16
3507.6018
0.3
21
6 16
3507.6018
0.3
21
6 15
3580.3071
0.3
21
7 15
3580.3070
0.3
22
0 22
3169.2966
0.3
22
1 22
3169.2966
0.3
22
1 21
3274.7240
0.3
22
2 21
3274.7240
0.3
22
2 20
3374.3058
0.3
22
3 20
3374.3058
0.3
22
3 19
3468. i782
0.3
22
4 19
3468.1782
0.3
22
4 18
3556.4506
0.3
22
5 18
3556.4506
0.3
22
5 17
363g.2034
0.3
2':!
6 17
36:39.203,1
0.3

---

96
J
K K
( 100)
a
c
23
0 23
3282.1293
0.3
23
1 23
3282.1293
0.3
23
1 22
23
2 22
23
2 21
3496.6864
0.3
23
3 21
3496.6864
0.3
24
0 24
3399.6892
0.3
24
1 24
3399.6892
0.3
24
1 23
3514.7333
0.3
24
2 23
3514.7333
0.3
24
2 22
3623.7686
0.3
24
3 22
3623.7686
0.3
25
0 25
3521.9669
0.3
_ _ _ o .
_ _
• •
-
-
~
25
1 25
3521.9669
0.3

---

97
295 K
et la
résolution de 0.007 cm- 1 •
Les spectres couvrent
la région spectrale 730 -
1070 cm- 1
et les Figures
III-6 pré-
sentent
des portions des 2 spectres autour de 943 cm- 1 •
Bien
que
de faible intensité,
des raies de l'isotope D 34S
:2
y sont
clairement
visibles
mettant
en
évidence
la
qualité
du
spectre.
Comme-nous l'avons~~éjà~~ignalé au début du chapitre,
les
bandes v
de D J:2 S et D J1 S ont fait l'objet d'une étude
: 2 : 2
:2
récente par Gillis et al.
[41] mais la résolution des spectres
utilisés
n'était que
0.02 cm- 1
et aucune intensité n'avait
été
mesurée.
Pour ces raisons et pour avoir une connaissance
aussi
fine de
la bande v
que des deux autres bandes fonda-
:2
mentales
v
et v
nous avons repris l'analyse de v
.
Partant
l
J
:2
du travail de Gillis et al.
[41] il a été aisé d'attribuer un
grand
nombre
de
raies
qui,
introduites dans un calcul de
moindres
carrés,
ont
permis d'obtenir
des constantes rota-
tionnelles
de très bonne qualité et de poursuivre l'analyse.
A ce propos,
on doit souligner que les attributions concernant
les
transitions
K
= 11 sont incorrectes dans la Ref. [41].
a
Les
niveaux d'énergie
rotationnels expérimentaux
des états
vibrationnels
(010)
de
D 3:2 S et
D J4 S sont donnés dans la
:2
:2
Table III-6.
III.3.
- MOLECULE NO 2
III.3.1 -
Introduction
Le spectre infrarouge du dioxyde d'azote a fait l'ob-
jet
de nombreuses études
[44-56].
Nous avons pour notre part

---

FIGURE 111-6 a
32
*. 34
Bandes v
de 02
S et
02
S.
2
P = 10 Torr
,762-651
104q-955
:
,1138-1047
172 15- J7 J1 6
18514-18415
.
1056:945
.
{
,
,
: 17315-17216
·13211,-12310
~{18414-18315
·761-652 :
: 1148-1037
752-643 1.:1055-964
, '
, ,
,15214-14113
:·853-752
: 643-514
, ,
::
"1056-945
, ,
,761-652
, ,
·
, ,
·
1 1
:
~:
, ' ~
"752-643 :
, ,
·,
~
. '
..
.
.
.
, ,
. '
, ,
·
..
. '
"
,
J'",
·
.. '
,
, .
, ,
···
j.Àru!~ •
:){M~f~\\.tr
't.(i-\\
y "
rt~(\\tvvctlr'\\\\~1
..1239-1248
.'170-MII
17314 - 172 15
{17414-17315
16 2 J5-16116
{16016-15115
1
18613-18514••
~77J-660
170 J7-16116••••••
63::1-524
••••••{16116 -150 15
160J6-15115
1055-964
15114-14213•••••••
13311-12210
:
{14113-132 12
1
{13211-123 10· ....
14213-13112
+~
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
I----f.-----I
·1
l i t
931" 0
932" 0
Cjç C (1
9< LI. G
~35" 0
~(~
1.0
co
"
*
34
Raies de D')
S

---

FIGURE
III-G
b
32
*
34
Bandes v2 de 02 S et 02 S
P = 1 Torr
,762-651
·
0 3 11 - \\22 IO
·
·
{
·
: 13211-12310
:
.1138-1047.1.33_524
118 5 \\4- 18 4 15
' .
jJ
761-652
:\\184\\4-18315.
~
;:lJ48-103~
.{16215-161J6
~
"7 7 1- 6 60
' . .
.·16115-16016
•
,752--643
1
I l
• •
•
15114-14213,
: : :
: :
1046-955
:
•
III
C I "
Il
·
•
l '
• •
-
•
•
·
: ·770-661
•
t l
• • •
•
· ,1056-945
•
I l
1 "
•
·".···
~lrI\\1:rf11:~{I7J"-,~2~":
{V............
'~rl~
",g""'lT"'''''''Y'~rV'''''-'''l\\\\'~''\\
.D •
.•
.•
:
17414-17115
.
17215-17;16~
:643-514
;
:
:
16116-15015
:
, •• "'{16016-15115
{17315-17216:.
:
:1055-964
17017-16116:
:
{'4113-13212
·········14213-13112
~ ~f-f---f---l---~-f---I 1---1-f---1----l-l---~1---1- -f---f----I--!-I-I-I-l
_9 3 1" 0
.
9 3 2c 0
93j" 0
93~" (3
93l)" 0
9Jb
1.0
1.0
*
34
Raies de D
S
2

---

Tableau 111- 6 a
Niveaux rotationnels expérimentaux de l'état (010) de o 325
2
100
J
K
K
(010)
J
K
K
(010 )
a
c
a
c
0
0
0
855.4045
0.3
8
0
8
1050.6681
0.2
8
1
8
. 1050.6681
0.2
8
1
7
1089.9023
0.2
0
1
862.4121
0.2
8
2
7
1089.9020
0.2
1
1
863.4506
0.2
8
2
6
1123.5561
0.1
1
0
865.6150
0.2
8
3
6
1123.5742
0.1
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n.'l

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102
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K
K
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J
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K
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a
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16
5 1 1
1901.2091
0.3
18
5 14
2058.2391
0.2
16
6
1 1
18
5 13
2125.9487
0.2
16
6 10
1953. 1109
0.2
18
6 13
2125.9487
0.3
16
7
10
1953.1336
0.2
18
6 12
2187.8742
0.3
16
7
9
1998.8948
0.2
16
8
9
1999.1537
0.2
16
8
8
2037.3813
0.2
19
0
19
1823.0424
0.3
16
9
8
2039.4107
0.2
19
1 19
1823.0426
0.2
16
9
7
2065.9607
0.2
19
1 18
1919.5205
0.2
16
10
7
19
2 18
1919.5205
0.2
16
10
6
2087.5079
0.3
19
2 17
2009.8680
0.2
16
1 1
6
19
3
17
2009.8680
0.2
16
1 1
5
2112.8223
0.2
19
3
16
2094:2236
0.2
16
12
5
19
4 16
2094.2236
0.2
16
12
4
19
4
15
2172.6935
0.2
16 13
4
19
5
15
2172.6935
0.2
16
13
3
19
5 14
2245.3464
0.2
16
14
3
19
6
14
2245.3464
0.2
16
14
2
2228.4261
0.3
16
15
2
16
15
1
2272.9006
0.2
20
0 20
1922.0007
0.2
16
16
1
2318.4002
0.3
20
1 20
1922.0007
0.2
20
1 19
2023.6489
0.2
20
2 19
2023.6489
0.2
17
0
17
1639.4413
0.2
20
2 18
2119.0751
0.3
17
r 17
1639.4412
0.3
20
3 18
2119.0751
0.3
17
1 16
1725.5630
0.2
20
3
17
2208.4370
0.2
17
2 16
1725.5630
0.2
20
4 17
2208.4370
0.2
17
2 15
1805.7154
0.2
20
4 16
2291.8566
0.2
17
3
15
1805.7154
0.2
20
5 16
2291.8566
0.2
17
3
14
1880.0041
0.2
20
5 15
2369.4209
0.3
17
4 14
1880.0041
0.2
20
6 15
2369.4209
0.3
17
4
13
1948.5005
0.2
20
6 14
2441.1759
0.3
17
5 13
1948.5004
0.2
17
5 12
2011.2356
0.2
17
6 12
2011.2350
0.2
21
0 21
2025.7199
0.3
17
6 11
21
1 21
2025.7199
0.3
J7
7 11
2068.1834
0.2
21
1 20
2132.5327
0.2
17
7
10
21
2 20
2132.5327
0.2
17
8 10
2119.2555
0.2
21
2
19
2233.0258
0.2
17
8
9
21
3
19
2233.0258
0.2
'7
9
9
2164.3818
0.2
21
3 18
2327.3753
0.2
17
9
8
21
4 18
2327.3755
0.3
17 10
8
21
4
17
2415.7215
0.3
17
10
7
21
5 17
2415.7215
0.3
17
1 1
7
17
1 1
6
17
12
6
22
0 22
2134.1938
0.3
17
12
5
22
1 22
2134.1938
0.3
17
13
5
22
1 21
2246.1649
0.3
17 13
4
22
2 21
2246.1649
0.3
17
14
4
22
2 20
2351.7113
0.3
17
14
3
22
3 20
2351.7113
0.3
17
15
3
22
3
19
2451.0306
0.3
17
15
2
22
4 19
2451.0306
0.3
17
16
2
17
16
1
17 17
1
23
0 23
2247.4125
0.3
17 17
0
2497.8563
0.3
23
1 23
2247.4125
0.3

---

103
J
K K
(010)
J
K
K
(010)
a
c
a
c
1 1
0
1 1
1201.1630
0.5
14
0
14
1396.9066
0.5
1 1
1 11
1201.1830
0.5
14
1 14
1396.9066
0.5
11
1 10
1255.9388
0.5
14
1 13
1467.2442
0.5
1 1
2
10
1255.9384
0.4
14
2
13
1467.2442
0.5
1 1
2
9
14
2 12
1531.8330
0.5
11
3
9
14
3
12
11
3
8
1348.6236
0.5 .
14
3
11
1590.7369
0.5
1 1
4
8
1348.6276
0.4
14
4
11
1590.7368
0.5
11
4
7
11
5
7
1386.5065
0.5
11
5
6
15
0
15
1471.7307
0.5
1 1
6
6
1418.7633
0.4
15
1 15
1471.7307
0.5
11
6
5
15
1 14
1 1
7
5
15
2 14
1547.2491
0.5
1 1
7
4
15
2 13
11
8
4
1472.0837
0.3
15
3
13
-1 1
. _... - .. _- -. -
8
3
15
3
12
1680.9478
0.4
1 1
9
3
15
4 12
1680.9479
0.5
1 1
9
2
11
10
2
1529.9928
0.5
1 1 10
1
1530.0061
0.5
1 1 1 1
1
1563.5056
0.5
12
0
12
1261.6280
0.5
12
1 12
1261.6280
0.,5
12
1 11
1321.5835
0.5
12
2 1 1
1321.5835
0.5
12
2
10
1375.8912
0.4
12
3
10
1375.8906
0.5
12
3
9
1424.5734
0.4
12
4
9
1424.5731
0.5
12
4
8
1467.5815
0.5
12
5
8
1467.5969
0.5
12
5
7
12
6
7
12
6
6
12
7
6
12
7
5
12
8
5
12
8
4
12
9
4
12
9
3
12
10
3
12
10
2
12
1 1
2
1656.2236
0.5
12
11
1
1656.2296
0.5
12
12
1
12
12
0
1692.2922
0.5
13
0
13
1326.8711
0.5
13
1 13
1326.8711
0.5
13
1 12
13
2
12
13
2
1 1
1451.4751
0.3
13
3
11
1451.4750
0.5
13
3
10
1505.2778
0.4
13
4
10
1505.2775
0.4
13
4
9
1553.4157
0.5
13
5
9
1553.4207
0.5
13
5
8
13
6
8
13
6
7
13
7
7
13
7
6
13
8
6
13
8
5
13
9
5
13
9
4
1697.5618
0.5
13
10
4
13
10
3
13 1 1
3
13
1 1
2
13
12
2
1792.8594
0.5
13
12
1
13 13
1
1831.2952
0.5

---

104
Tableau II 1-6 b
Niveaux rotationnels expérimentJux de llétat (010) de o 345
2
J
K
K
(010)
J
K
K
(010)
a
c
a
c
0
1
8
0
8
1048.6761
0.5
1
1
8
1
8
1048.6761
0.4
1
0
864.1626
0:5
8
1
7
1087.7988
0.4
8
2
7
8
2
6
1121.3740
0.4
2
0
2
873.5417
0.5
8
3
6
1121 .3894
0.5
2
1
2
8
3
5
1149.1375
0.5
2
1
1
8
4
5
1149.4412
0.4
2
2
1
8
4
4
1169.7172
0.4
2
2
0
884.7762
0.5
8
5
4
8
5
3
1182.8129
0.5
8
6
3
1193. 1504
0.5
3
0
3
8
6
2
1195.7219
0.4
3
1
3
890.8206
0.4
8
7
2
1214.8877
0.5
3
1
2
903.0563
0.5
8
7
1
1215.1171
0.5
3
2
2
904.3322
0.5
8·
8
1
1239.7944
0.5
3
2
1
909.5294
0.5
8
8
0
1239.8011
0.5
3
3
1
915.4737
0.4
9
0
9
1094.7033
0.4
4
0
4
912.7266
0.4
9
1
9
1094.7033
0.4
4
1
4
912.7344
0.5
9
1
8
4
1
3
930.7114
0.4
9
2
8
,-1139.0423
0.4
4
2
3
9
2
7
1177.8298
0.4
__ 4
2
2
941.9058
-0.5 ---
9
3
7
1 177 . 8320
0.5
4
3
2
945.2006
0.4
9
3
6
1210.9592
0.5
4
3
1
9
4
6
1211.0323
0.3
4
4
1
958.5028
0.5
9
4
5
1237.7894
0.5
4
4
0
958.8511
0.5
9
5
5
1238.7509
0.5
9
5
4
1256.4260
0.5
9
6
4
1262.2165
0.4
5
0
5
939.4882
0.5
9
6
3
1269.4853
0.4
5
1
5
939.4880
0.4
9
7
3
1284.6234
0.4
5
1
4
962.8707
0.5
9
7
2
1285.9366
0.5
5
2
4
962.9430
0.5
9
8
2
1309.2242
0.5
5
2
3
980.0541
0.5
9
8
1
1309.3165
0.5
5
3
3
981.2994
0.3
9
9
1
1337.1307
0.5
5
3
2
990.2108
0.5
5
4
2
996.5724
0.4
5
4
1
998.8137
0.5
10
0
10
1145.5399
0.4
5
5
1
1012.4719
0.5
10
1 10
1145.5399
0.5
5
5
0
1012.6118
0.5
10
1
9
1195.0908
0.4
10
2
9
1195.0908
0.4
10
2
8
1239.0662
0.4
6
0
6
971.0664
0.4
10
3
8
6
1
6
971.0659
0.4
10
3
7
1277.4273
0.5
6
1
5
999.7246
0.4
10
4
7
6
2
5
999.7378
0.5
10
4
6
1309.9129
0.5
6
2
4
1022.6486
0.4
10
5
6
1310.1855
0.5
6
3
4
10
5
5
1335.2245
0.4
6
3
3
1038.4837
0.5
10
6
5
6
4
3
1041.6366
0.4
10
6' 4
1352.0209
0.5
6
4
2
1048.2984
0.5
10
7
4
1362.0107
0.5
6
5
2
1058.5828
0.5
10
7
3
1366.5782
0.4
6
5
1
1059.7547
0.4
10
8
3
1386.7118
0.5
6
6
1
10
8
2
1387.3202
0.5
6
6
0
1077.4318
0.5
10
9
2
1414.2896
0.5
10
9
1
1414.3245
0.5
o
10 10
1
7
7
1007.4631
0.4
10 10
0
1445.0745
0.5
7
1
7
1007.4630
0.4
7
1
6
1041.3610
0.4
7
2
6
1041.3620
0.3
7
2
5
1069.6772
0.5
7
3
5
1069.7526
0.5
7
3
4
7
4
4
1092.8358
0.5
7
4
3
7
5
3
1112.2021
0.4
7
5
2
1116.6290
0.5
7
6
2
1131.3380
0.4
7
6
1
1131.8793
0.4
7
7
1
1153. 1778
0.5
7
7
0
1153.1978
0.5

---

105
étudié
les bandes 2v
+ v
et 3v
dont les centres de bande
1
3
3
respectifs
sont situés
à environ 4179 cm-let 4754 cm- l. Ces
bandes avaient déjà été étudiées par Olman et Hause
[49,50]
à
moyenne
résolution
( 0 . 03 cm- 1 )
et
de
ce fait ces auteurs
n'avaient pu déterminer que trois constantes de spin rotation.
En
outre
ils n'avaient pas tenu compte des interactions qui
affectent
les niveaux
rotationnels des
états vibrationnels
.( 201)
et· .( 003 )
:
i l
s'agit d'interactions de type Coriolis
entre les niveaux des états
(201)
et
(220)
d'une part et entre
les niveaux des états
(003)
et
(022)
d'autre part.
Nous
avons repris l'étude des bandes 2v
+ v
et 3v
1
3
3
de
NO
avec des spectres à haute résolution
(0.005 cm- 1 )
et,
2
compte
tenu de
leur qualité,
nous avons
pu déterminer non
seulement
les 4
principales constantes
de spin-rotation de
chaque
état mais
aussi un ensemble précis d'énergies vibra-
tionnelles,
de constantes
rotationnelles et
de couplage et
ceci
en tenant
compte des interactions de Coriolis de façon
explicite.
111.3.2 - Dispositif expérimental
Les
deux spectres
utilisés ont
été enregistrés par
J.-P. Maillard de l'Observatoire de Meudon sur un spectromètre
par
transformée de Fourier avec une résolutionde 0.005 cm- l.
La température de la cuve était de 295 K pour une pression de
10 Torr et l'intervalle spectral enregistré est compris entre
4120 -
4200 cm- l
pour la
bande 2v
+ v
et 4680 -
4777 cm- l
1
3
pour
la bande
3v . Les Figures III-7
et III-B montrent des
3
portions
de ces spectres et les doublets de raie dus à l'in-
teraction spin-rotation apparaissent clairement.

---

FIGURE 111-1
Bande
3 "s
de N02
21912-20911
22914-21913
25916-24915
1
1
1
1
1
1
1
,
1
1
1
1
1
+1- -,-
+._1_1-
+-'--
21711-21715
197 l'2-IY7131
;1871,2-18711 1~710-177 Il 16710-1679.1578-1579
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1367ï1468
l '
11267-1368
1165-1(166
i
1
1
1
d065-1166.
1
l '
1
1
1
1
+~_
I,
1
+.J.,_: '+,-:-
+J. I_
:+,~,-
+'..!..I-
_1+
19514-205151
1
'11
+1-
1117512-18513
Il
+1_1 1
1
16512-17513
n
Ih'.-
18514-;19513
' 1
1
[l
1 1
l
'
l '
l ,
n 1 1
1
1
) "
1
1130229-312:30
1 1
\\1
1 1
1
1 1
•
Il,
1
l ,
1
1
1
l "29227-:30228'
II
J
•
I l
, 1
Il
1 1
1
1
1 128227-29,228
Il 1 l '
l ,
).,
I l
l '
'1
-n+
1
1
1"
t
+n-
1 1
Il
1 1
: +If- 1 1
1
1:
Il 1 1
1
1
+,,-
l,
J.::
,
1
lit
1
li
r"J "
, 1
11
1 1
Il
l
'
1
Il 1 1
1
l
"
1 Il
,
1111l I.,......-J
~
u~
"_~J
.
1.
:,~î;: 1 l " ,.rl~'
1
l' 1
.~J
l'ln-l'l
1
r
1
12442}-254~2
2 3419-244 20
22419-234'X.l1
J
1
21417-22418
1
1
1
1
1
1
27324-28325
26324-27325 1
~
L----25322-26323
1
J
l
l
.
32132-33133
31130-32131
30130-31131
29128-30129
4718
4719
4720
4721
N
a
0)

---

FIGURE 111-8
Bande
2 \\1 +
de N0
1
\\1 3
2
1596-1697_.
1496-1597_,
1394-1495 __ .
1.
1
1
1
1
1
_ .l,+
1587-1698
_ •.ll+
-(-1+
11487-158B
1
1 1
1 1
1
1
l
,
1
1 1
18613-19614
1
117611-18612
1 1
116611-17612
1 1
1
1
-A~
1 1
_.1,+ 1
1
1
17710-187\\1
1
1
111,6710-17711
1 l
1:
,1578-1679
20417-2141<3
,
1 ·
19415-20416
1
11-0+ 1
17113-1B414
1
1
1
1
18~415-19416 : ;:
1
1
Il
11_,1 +
1
-~+
1
I l
Il
.
1
1
1
1 "
,
1
1
I l
Il
,
.1
1
,
1
1
, ,
h
Il
,
1
I l
Il
l '
"
l
1
1 1
~
1
~
"
1
I l , ,
1
/V"-I-. _
1 1
1
1
1
::~I
1
~ l
""'lA 1
.~
1
\\111
1
18514-19515 __
19514-20515 __
17512-18513. _
20318 21319
19316-20317
18316-19317
21021-22022
~
-L-
1901Ç- 20020
1
20219-21 220_ ~
20120-21121
19217-20218,.....1 19118-20119
18217-19218 _1
ra IIB-19119
4158
4159
4160
4161
....
C)
' J

---

108
L'identification du spectre a commencé d'une part par
la
recherche des
raies de J
faibles dont les positions pou-
vaient
être
estimées
avec
une
assez
grande précision et
d'autre part par la mise en évidence de séries de raies régu-
lières.
Les Figures
III-7 et III-8 montrent des exemples de
telles
séries,
séries
qui ont
été utilisées pour confirmer
nos
attributions.
Ensuite,
connaissant un certain nombre de
niveaux,
un premier jeu de constantes rotationnelles,
de cou-
plage et de spin-rotation a été déterminé permettant de pour-
suivre
les attributions.
En définitive des transitions
jus-
qu'à
des valeurs
de J
et de
K
égales
à 40
et 9 ont été
a
observées.
~.

---

109
iClHiRlPUlflR[
TIl
CALCUL DES POSITIONS ET DES INTENSITES
DES RAIES DE VIBRATION-ROTATION

---

110
IV.1 ~ INTRODUCTION
Dans
ce chapitre
nous présentons les résultats con-
cernant~le5 calculs théoriques des positions et des intensi-
tés
des raies
que nous avons effectués.
Les modèles théori-
ques que nous avons utilisés ont été présentés au Chapitre II
et
nous ne
rappellerons donc dans la suite que les éléments
théoriques nécessaires à la bonne compréhension du texte.
Le chapitre précédent était consacré à la description
des techniques d'identification des spectres et à la détermi-
nation
des niveaux
d'énergie rotationnels expérimentaux des
différentes
molécules que
nous avons
étudiées. Ce sont ces
niveaux
qui vont être reproduits avec les modèles théoriques
décrits
au chapitre II.
En fait,
nous avons utilisé, soit un
hamiltonien
de Watson
pour reproduire les niveaux rotation~
nels
d'états vibrationnels
isolés,
soit
un hamiltonien qui
tient
explicitement compte
des résonances
pour les niveaux
~otationnels - appartenant à des états vibrationnels couplés :
dans notre étude, d'ailleurs,
la seule résonance à prendre en
compte explicitement était la résonance de type Coriolis.
IV.2.
- MOLECULE D S
2 -
IV.2.1 -
Bandes v
de D 32S et D 34 S
2
2
2 - -
Le Tableau III-4 contient les niveaux d'énergie rota-
tionnels des états
(010)
de D 32 S et D 34S que nous avons dé-
2
2
terminés à partir des spectres expérimentaux.
Ces niveaux ont
été
reproduits à
l'aide d'un
hamiltonien de type Watson et
les constantes rotationnelles et de distorsion centrifuge dé-

---

111
duites
du calcul
sont présentées
dans le Tableau IV-1.
Les
résultats
obtenus sont excellents puisque la déviation stan-
.dard
du calcul
de moindres carrés sur les niveaux d'énergie
est -de 0; 3
3 2
X -10- 3 . cm- 1
pour D
S ,
ce qui est de l'ordre de
2
la
précision expérimentale.
Les résultats sont un peu moins
bons
pour D 34S
(déviation standard de 0.7 x 10- 4
cm- 1 ) mais
2
-ceci s'explique aisément puisque les raies de D 34S sont bien
2
plus
faibles que
celles de
D 32 S du fait du rapport isoto-
2
pique
(4.22 %
de D 34 S
dans l'échantillon) .
Nos résultats
2
sont
aussi bien meilleurs que ceux obtenus par Gillis et al.
[41]
puisque ces
auteurs obtenaient
une déviation standard
environ
7 fois plus élevée que la nôtre avec des écarts pou-
vant
aller jusqu'à 0.030 cm- 1
alors que les nôtres sont tou-
jours inférieurs à 0.001 cm- 1 •
IV.2.2 -
Intensité des raies
Dans
le chapitre
II nous
avons présenté les divers
profils
de raies
que l'on rencontre habituellement
compte
tenu
des conditions
expérimentales,
nous avons été amenés à
considérer
un
profil
de
Voigt
pour extraire des largeurs
équivalentes les intensités des raies. Utilisant les spectres
à
notre disposition,
nous avons mesuré environ 250 largeurs
équivalentes
qui ont
permis de déterminer 179 intensités de
raies
: il y a évidemment moins d'intensités que de largeurs
équivalentes
puisque certaines raies étaient mesurées simul-
tanément dans les différents spectres et la précision moyenne
est
de l'ordre
de 8
%.
Ces intensités sont données dans le
Tableau IV-2
et ont été reproduites en utilisant un dévelop-
pement
rotationnel du
moment de transition transformé de la

---

;;,JL:::,U iv-:
Ei:ERGIES VIBRATlOi:iIELLES ET CO:ISTAiHES ROTATIOililELLES
112
DES ETATS (0 1 0) DE Oz 3ZS ET Oz 34S
le;
855.402090
~ o.0000 71
853.985
± 0.00026
v
06
79
AV
5.625022
:: 0.000010
5.583160
0.000037
8 3
75
V
B
4.5865790
~ 0.0000052
4.586368
0.000025
73
59
CV
2.4214485
:: 0.0000031
2.41436180 ± 0.000010
92
2
0.000029) x la -
(0.11191'23 ~ 0.00013) x 10-
~
_1
(0.112745 62
v
-3
10- 3
LlJI\\
(-0.64152
0.00024) x
(-0.6429
:. 0.0013)
x la
6 1
22
C;V
3
(0.177190
= 0.000034) x 10- 3
(0.17819
0.00024) x 10-
J
33
6 7:'
5
5~
(-0.126
0.0 13) x 10- 5
(-0.446 Il
0.039) x 10-
52
.sV
-4
(0.80529
:. 0.00018) x 10-4
0.0012) x 10
J
0 5
Il.,v
-6
6
(0.3314
~
(0.313
0.019) x
10-
x
0.0044) x la
29
10
6
:. 0.0044) x 10-6
(0.139
0.019) "
10-
~J
(0.1269 66
14
v
::
10-6
H
0.0012) x
(-0.2350
± 0.0084) x 10-6
J K
(-0.2210 52
4 1
V
H
(0.3791
:: 0.0013) x 10- 7
(0.414
± 0.013) x 10- 7
J
4 1
00
± 0.0027) x 10-6
(0.239
± 0.013) x 10-6
t\\
(0.2381 92
28
v
± 0.0084)
10- 7
x
(-0.911
±
hIr:
(-o. 79 15
0.029) x 10- 7
9 3
15
V·
±
10- 7
h
0.00073) x
(0.1987
± 0.0067) x 10- 7
J
(0.18358 53
99
v:
±
10-9
0.0039) x
(-0.43
± 0.17) x 10- 9
~
(-0.315 0 4
2 1
v
(0.214
±
10-9
(-0.56
± 0.13) x 10- 9
~J
0.063) x
79
0 4
± O. 034) x 10-9
(0.48
± 0.17) x 10-9
~J
(-0.230 44
79
~JJ
(0.1496
± 0.0016) x 10-9
0 4
LV
(-0.671
± 0.020) x la-II
J
40
v
(-0.403
0.016) x 10- 9
1K
0 3
~
(0.103
:: 0.018) x 10-9
73
v
(0.72 126 ± 0.014)
la-la
1
x
J K
v
(-0.336
± 0.0 II)
10- 11
1
x
même valeur que 02 32 5.
J
45
v
la-II
PI\\
(0.122
± 0.013) x
00
v
"
(-0.304
± 0.025)
la-II
P
x
KKKJ
44
v
(0.294
± 0.024)
la-II
P
x
KKJ
35
v
(-0.1005
:: 0.0089)
la-II
P
x
KJ J
00
v
(0.499
± 0.053)
10- 12
PK
x
1 1
v
(0.414
± 0.064)
10- 12
P
x
KKJ
56
v
(-0493
0.046)
10- 12
PI\\J
x
60
-1
c.n
Lc s
i ncc r t i t udc s
co r r o sp cnd o n t
,} IJn2

---

Tableau IV-Z
113
Liste des intensités expérimentales
des raies des bandes Vz de °ZS
(010)
(000)
I
- I
t
J K
K
J K
K
Nombre d'onc.!e
obs
lobs
c:Jlc
calc
a
c
a
C
[ob 5
12
0
12
13
1 13
787.46851 0.18650-02 0.20260-02
8.59
12
1 12
13
0
13
787.46851 0.18650-02 0.20260-02
8.59
7
1
7
8
0
8
813.42139 0.48260-02 0.47970-02
0.61
7
0
7
8
1
8
813.42139 0.48260-02 0.47970-02
0.61
4
1
3
5
2
4
824.07861 0.16080-02 0.15890-02
1.20
3
0,
3
4
1
4
833.40552 0.16280-02 0.14640-02 10.12
5
4
1
6 '3
4
833.40771 0.16280-02 0.14640-02 10. 12
4
2
2
4
3
1
850.04492 0.20390-02 0.20780-02
1. 92
2
1
1
2
0
2
862.28760 0.22370-02 0.20860-02
6.74
4
3
1
4
2
2
863.82617 0.40910-02 0.41640-02
1 .81
5
3
2
5
2
3
867.30957 0.22270-02 0.19930-02 10.52
6
4
2
e
3
3
868.10205 0.39840-02 0.40680-02
2. 1 1
4
1
3
'4
0
4
'873.45068 0.23550-02 0.21610-02
8.23
7
6
1
7
5
2
875.78979 0.11940-02 0.11980-02
0.40
6
5
2
6
4
3
875.69482 0.14270-02 0.14700-02
3.00
__ 4,
0
4
3
1
3
877.46851 0.40380-02 0.40750-02
0.91
10
7
3
10
6
4
878.33276 0.18220-02 0.16740-02
8. 1 1
8
6
3
8
5
4
881.36157 0.13850-02 0.12860-02
7.15
8
.7
1
8
6
2
881.58154 0.19280-02 0.18200-02
5.63
8
3
5
8
2
6
885.90796 0.29730-02 0.29980-02
0.85
3
3
1
2
2
0
886.94238 0.39840-02 0.45970-02 15.37
6
0
6
5
1
5
887.00757 0.80010-02 0.76950-02
3.83
6
1
6
5
0
5
887.00903 0.80010-02 0.76950-02
3.83
5
2
4
4
1
3
.888.61963 0.42520-02 0.40440-02
4.89
12
9
3
12
8
4
890.05493 0.65950-03 0.67430-03
2.25
8
1
7
8
0
8
893.99072 0.26530-02 0.29770-02 12.21
8
2
7
8
1
8
893.99097 0.26530-02 0.29770-02 12.21
_ 13
7
7
13
6
8
901.87598 0.77030-03 0.76500-03
0.69
11
4
8
1 1
3
9
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3
5
1
4
935.47437 0.50020-03 0.46560-03
6.92
6
5
2
5
2
3
936.30078 0.36640-03 0.39510-03
7.83
18
1 17
18
0
18
941.26367 0.26850-03 0.23900-03
11 .01
18
2 17
18
1 18
941.26367 0.26850-03 0.23900-03 1 1 .01
12
6
7
1 1
5
6
950.95557 0.76750-03 0.65580-03
14.54
21
1 21
20
0 20
952.20361 0.22940-03 0.22700-03
1.04
21
o 21
20
1 20
952.20361 0.22940-03 0.22700-03
1.04
22
o 22
21
1 21
956.15552 0.15560-03 0.14240-03
8.49
22
1 22
21
0 21
956.15552 0.15560-03 0.14240-03
8.49
19
3 17
18
2 16
962.77441 0.33420-03 0.31910-03
4.53
19
2 17
18
3 16
962.77441 0.33420-03 0.31910-03
4.53
9
5
4
8
4
5
966.27368 0.65110-03 0.65380-03
0.43
9
6
4
8
3
5
972.90161 0.11760-02 0.11220-02
4.56
15
6
9
14
7
8
973.28369 0.24310-03 0.21480-03 11. 61
16
6 10
15
7
9
978.84497 0.34110-03 0.29590-03 13.23
10
6
5
9
3
6
986.90796 0.56930-03 0.47960-03 15.76
la
8
3
9
5
4
993.42358 0.18330-03 0.17670-03
3.57
1 1
7
5
10
4
6
998.55151 0.93810-03 0.81570-03 13.04
10
2
8
9
1
9
999.24634 0.33530-03 0.31330-03
6.55
10
3
8
9
0
9
999.24707 0.33530-03 0.31330-03
6.55
13
8
5
12
7
6
1007.25879 0.34570-03 0.31740-03
8.19
12
7
6
1 1
4
7
1012.93896 0.33070-03 0.31340-03
5.26
12
5
7
1 1
4
8
1016.92236 0.63380-03 0.54590-03 13.87
13
6
7
12
5
8
1027.21899 0.23160-03 0.22290-03
3.74
14
7
7
13
6
8
1036.78345 0.34800-03 0.32440-03
6.79
14
8
7
13
5
8
1039.07129 0.19710-03 0.16180-03
17.87
16 15
1
15 14
2
1048.23145 0.57620-03 0.58500-03
1. 53
16
15
2
15
14
1
1048.23120 0.57620-03 0.58500-03
1. 53
14
3 1 1
13
2 12
1055.25244 0.21080-03 0.21910-03
3.91
14
4
1 1
13
1 12
1055.25244 0.21080-03 0.21910-03
3.91

---

116
la
bande v
(voir chapitre
II pour plus de détails)
et les
2
constantes
du
moment
de
transition alnSl déterminées sont
01>
données dans le Tableau IV-3.
En utilisant les constantes rotationnelles et de dis-
torsion
centrifuge du
Tableau IV-1 et les constantes du mo-
ment
de transition
du Tableau IV-3,
nous avons calculé 2
un
_ spectre
complet de
l'absorption des
bandes v
de D 32 S et
2
2
D 34S.
Une intensité de coupure égale à
2
ainsi
que
des valeurs maxi-
males
de J
et de
K
égales à 24 et 16
(pour D 32S)
ont été
a
2
utilisés dans ce calcul.
En~définitive les
intensités de
D 32 S et D 34 S ont
2
2
été
multipliées
par
0.95
et
0.0422 pour tenir compte des
abondances
isotopiques.
Ces
résultats complets
sont donnés
dans le Tableau IV-4.
A
partir de
ces résultats i l est possible de donner
une
valeur précise de la position de la raie de pompe du la-
ser à D S infrarouge lointain ainsi que de la raie d'émission
2
correspondante
; on trouve
Raie de pompe
[761] (010)
[652] (OOO)
v
= 932.9590 cm- 1
Raie d'émission
[761] (010)
[652] (010)
v
=
73.6195 cm- 1
2
Des fonctions
de partition
à 296 K égales à 1021 et 1026 ont été
utilisées respectivement pour D 3 2S et D 3 4S.
2
Z

---

117
Table IV-3
Constantes du moment de transition (010)(OOO)~'
j
de la bande y
de D 32 S
2
2
j
Operateur
( 0 10) ( 0 0 0 )
•
IJ-J
1
<t>
(-0.86958
± 0.00048) x 10- 2
x
2
3
l<t>
JZ 1
(0.960
± 0.010)
x 10-~
x
z
0
4
1i <t>
J
1
(-0.62341
± 0.00069) x 10- 3
y
z
8
5
l<t>
, iJ 1
(-0.1249
± 0.0022) x 10- 4
Z
y
8
6
{<t> , I J , J If
(-0.3015
± 0.0052) x 10- ~
z
x
z
6
ï
~[{<t>x ' J: y} {i 't'y ,ifJ , Jy l}1
(0.3078
± 0.0030) x 10- s
x
3
8
~[{YJ ,Jz } + {i<t>y ,ifJ , J y j
1 }
(-0.3550
± 0.0036)
x
10 - ~
2
x
x y
_
X
4
Tous les résultats sont donnés en Debye.
Les incertitudes
correspondent à une déviation standard.
(Remarque:
toutes les intensités ont été divisées par 0.95)

---

118
Tableau IV-4
Spectre complet des bandes v
de D 3ZS et D 34 S
Z
Z
Z
La signification des dif"férentes colonnes est la suivante
~
nombre d'onde caculé de la transition
INT
intensité calculée de la raie
E
énergie du niveau rotationnel inférieur
v'
nombres quantiques vibrationnels de l'état
supérieur
v
nombres quantiques vibrationnels de l'état
inférieur
ISO
indique à quel isotope appartient la rale
222
isotope
D 3:Z S
z
242
D 34 S
2

---

119
cr
INT
E
J'K' Kr
J
K
K
v'
v
ISO
a 'C
a
c
617.5882 0.456E-24
10 18.1583 16
1 15
17
4 14
0
0
0 o 0
222
627.1599 0.603E-24
1083.6235 16
2 14
17
5 13
0
0
0 o 0
222
. 632.4400 0.657E-24
918.2745 15
2 14
16
3 13
0
0
0 o 0
222
636.3693 0.677E-24
1143.6424 16
3 13
17
6 12
0
0
0 o 0
222
637.9910 0.456E-24
761.9377 14
0
14
15
3 13
0
0
0 o 0
222
641.6881 0.880E-24
978.9360 15
3 13
16
4 12
0
0
0 o 0
222
............. -'64S.3060··0·:693E-2"4
"11'98'.1785 1'6 "4'·12
17
7 11
0
0
0 o 0
222
647.28930.455E-24
823.1832 14
2 13
15
3 12
0
0
0 o 0
222
647.28930.911E-24
823. 1833 14
1 13
15
4 12
0
0
0 o 0
222
650.6155 0.499E-24
1034. 1580 15
3 12
16
6 1 1
0
0
0 o 0
222
650.6167 0.997E-24
1034.1568 15
4 12
16
5 1 1
0
0
0 o 0
222
653.17430.600E-24
676.5119 13
1 13
14
2 12
0
0
0 o 0
222
654.0752 0.670E-24
1247.1333 16
5 11
17
8 10
0
0
0 o 0
222
656.22620.123E-23
879.0166
14
2 12
15
5 1 1
0
0
0 o 0
222
656.2264 0.617E-24
879.0163 14
3 12
15
4 1 1
0
0
0 0 0
222
659.3198.0.515E-24
1083.8767 15
4 1 1
16
7 10
0
0
0 0 0
222
659.3391 0.103E-23
1083.8577 15
5 11
16
6 10
0
0
0 0 0
222
662.13500.121E-23
732.8912
13
2 12
14
3 11
0
0
0 0 0
222
662.13500.605E-24
732.8913
13
1 12
14
4 1 1
0
0
0 0 0
222
662.6885 0.618E-24
1290.4220 16
6 10
17
9
9
0
0
0 0 0
222
664.88750.141E-23
929.4072 14
3 1 1
15
6 10
0
0
0 0 0
222
664.89230.704E-24
929.4025 14
4 1 1
15
5 10
0
0
0 0 0
222
667.88840.499E-24
1127.9817 15
5 10
16
8
9
0
0
0 0 0
222
668.11500.997E-24
1127.7607 15
6 10
16
7
9
0
0
0 0 0
222
668.34060.757E-24
595.9100 ·12
0
12
13
3 1 1
0
0
0 0 0
222
670.4028 0.543E-24
1328.4914 16
7
9
17 10
8
0
0
0 0 0
222
670.77500.826E-24
783.8704 13
2 1 1
14
5 10
0
0
0 0 0
222
670.77600.165E-23
783.8694
13 .. 3 1 1
14
4 10
0
0
0 0 0
222
673.3744.0.146E-23
974.2653 14
4 10
15
7
9
0
0
0 0 0
222
673.4435·0.729E-24
974.1975
14
5 10
15
6
9
0
0
0 0 0
222
676.0757 0.459E-24
1166.5724 15
6
9
16
9
8
0
0
0 0 0
222
676.97680.154E-23
647.4043 12
1 1 1
13
4 10
0
0
0 0 0
222
676.9770'0.769E-24
647.4041
12
2 1 1
13
3 10
0
0
0 0 0
222
677.93580.893E-24
1164.7921
15
7
9
16
8
8
0
0
0 0 0
222
679.18740.948E-24
829.3930 13
3 10
14
6
9
0
0
0 0 0
222
679.20590.189E-23
829.3748 13
4 10
14
5
9
0
0
0 0 0
222
681.67840.142E-23
1013.5344 14
5
9
15
8
8
0
0
0 0 0
222
682.3890 0.697E-24
1012.8453 14
6
9
15
7
8
0
0
0 0 0
222
683.48880.910E-24
520.1376 1 1
1 1 1
12
2 10
0
0
0 0 0
222
684.0534 0.473E-24
1 1 1 1 .3688 14
8
6
15
11
5
0
0
0 0 0
222
685.3354:0.211E-23
693.5014 12
210
13
5
9
0
0
0 0 0
222
685.33970.105E-23
693.4972
12
3 10
13
4
9
0
0
0 0 0
222
687.45080.978E-24
869.3643 13
4
9
14
7
8
0
0
0 0 0
222
687.69050.195E-23
869.1296 13
5
9
14
6
8
0
0
0 0 0
222
688.9303:0.127E-23
1047.7878 14
6
8
15
9
7
0
0
0 0 0
222
691.27250.733E-24
1192.4429 15
8
8
16
9
7
0
0
0 0 0
222
691.63650.969E-24
1079.2689 14
7
7
15 10
6
0
0
0 0 0
222
691.8146'0.928E-24
566.7272 1 1
1 10
12
4
9
0
0
0 0 0
222
691.8155 O. 185E-23
566.7264 1 1
2 10
12
3
9
0
0
0 0 0
222
691.84960.471E-24
757.5621
1 1
7
5
12 10
2
0
0
0 0 0
222
692.5683 0.564E-24
729.1292 1 1
6
6
12
9
3
0
0
0 0 0
222
693.5121 0.241E-23
734.1219 12
3
9
13
6
8
0
0
0 0 0
222
693.58290.121E-23
734.0521
12
4
9
13
5
8
0
0
0 0 0
222
693.5877 0.598E-24
1043.4013 14
7
8
15
8
7
0
0
0 0 0
222
695.2532 0.937E-24
903.9578 13
5
8
14
8
7
0
0
0 0 0
222
697.30420.180E-23
901.9876
13
6
8
14
7
7
0
0
0 0 0
222
697.96550.484E-24
964.4750 13
7
6
14 10
5
0
0
0 0 0
222
698.61850.104E-23
449.2001
10
0
10
1 1
3
9
0
0
0 0 0
'222
698.S186 0.518E-24
449.2000 10
1 10
1 1
2
9
0
0
0 0 0
222
699;90830.126E-23
607.9132 1 1
2
9
12
5
8
0
0
0 0 0
222
699.9263 0.254E-23
607.8954
1 1
3
9
12
4
8
0
0
0 0 0
222
700.5231 0.801E-24
934.60G3
13
6
7
14
9
6
0
0
0 0 0
222
700.90660.767E-24
857.0903 12
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1 0
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242
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222
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a
1 a
a a a
222
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222
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242
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a
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222
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222
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222
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222
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a
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222
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a a a
222
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a a a
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222
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222
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a a a
222
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a a a
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222
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a a a
242
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222
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a a a
222
1113.93480.538E-24
870.8086
18
4 15
17
1 16
a
1 a
0 0 0
222
1115.2382 0.495E-24
1552.2654 20 10 10
19
9
1 1
0
1 a
0 0 0
222
1115.38330.535E-24
1257.8565
19
7 12 . 18
6 13
a
1 0
0 0 0
222
1115.3909 0.107E-23
1257.8564 19
8
12
18
5
13
0
1 0
0 0 0
222
1116.6067 0.537E-24
788.8054 18
2 16
17
1 17
a
1 a
a a 0
222
1119.13400.534E-24
1193.0726 19
6 13
18
5 14
0
1 0
0 0 0
222
1119.1345 0.106E-23
1193.0726 19
7
13
18
4 14
a
1 a
a 0 a
222
1121.61730.537E-24
10199.3639 20
9
1 1
19
8
12
a
1 0
0 0 0
222
1122.5181 0.508E-24
1122.8277 19
5 14
18
4
15
a
1 a
o a a
222
1122.5181 0.102E-23
1122.8277 19
6 14
18
3
15
a
1 a
a a a
222
1125.60020.889E-24
1047.0932
19
5 15
18
2 16
0
1 a
0 0 0
222
1126.31540.571E-24
1440.8381 20
8
12
19
7 13
0
1 0
0 0 0
222
1128.4137 0.663E-24
965.8099 19
4
16
18
1 17
a
1 a
a a a
222
1130.32090.597E-24
1376.79018 20
7
13
19
6
14
0
1 0
0 0 0
222
1133.8990 0.606E-24
1307.2762 20
6
14
19
5
15
0
1 a
a 0 a
222
,
'137.1460 0.587E-24
1232.2748 20
5 15
19
4 16
a
a
0 0 0
222
1140.1098 0.523E-24
1151. 7471
20
4
16
19
3
17
a
1 0
o a a
222

---

156
IV.2.3 -
Bandes y
et y
de D 32S
1
3
2 -
- Calcul des niveaux d'énergie
Comme nous
l'avons vu,
l'analyse des
spectres à haute
résolution
dans
la région 1853-2119 cm-la permis d'attribuer
les _ raies appartenant aux bandes y
et y
de D 32 S
et d' ob-
t
3
2
'
't.e n i r
ainsi un- -'-ensemble -"précis' de niveaux rota t ionne Is des
états vibrationnels
(100)
et
(001)
de D 32S.
Nous avions dans
2
le chapitre II présenté la forme des opérateurs d'interaction
dans
le cas d'une résonance de Coriolis et nous allons main-
-tenant
montrer-comment
cet hamiltonien permet de reproduire
correctement les niveaux d'énergie rotationnels des états vi-
brationnels
(100 )
et
(001) ,
couplés
par une résonance de
Coriolis
du 1er ordre.
Nous rappelons
ici la forme de la ma-
trice hamiltonienne qui est utilisée
v = (100)
v'
= (001)
v
= (100)
HW
Hermitique conjugué
v \\'
v'
=
(001)
He
HI"
.
\\'
\\'
\\"
' \\' .

---

157
avec
= hamiltonien de type Watson = E,. + H"réduit
HC
= h C
IJ
J
1 + h C
iJ
v • v
o 0 1 • 100
x
Z
o 0 1 . 1 0 0
y
+ h"C
0 0 1 . 1 0 0
{J~ r [J ,
x
-, l}
+ h C
fJ
,
J
J2
001 • 1 0 0
x
Z
Pour
effectuer la
diagonalisation de
cette matrice
nous avons
travaillé dans la base symétrisée de Wang
(cf.
I.2.1)
qui
permet de factoriser la matrice hamiltonienne en 4 blocs
correspondant aux types de symétrie A , A , B
et B
du groupe
1
2
1
2
C
un état
propre vibrationnel se décompose alors sous la
2 "
forme
2:
v=(lOO), (001)
avec
r = r
r
"
r
Nous
avons introduit dans le calcul de moindres car-
rés
les niveaux
d'énergie expérimentaux
donnés dans le Ta-
bleau III-S,
le poids statistique de chaque niveau étant pris
égal
à l'inverse du carré de l'intervalle de confiance de ce
niveau.
Les énergies vibrationnelles ainsi que les constantes
rotationnelles
et de couplage issues de l'ajustement des pa-
ramètres sont rassemblées dans le Tableau IV-S.
Les résultats
obtenus
sont
particulièrement
satisfaisants puisque 95.8 %
des niveaux ont été reproduits à mieux que 10- 3
cm- 1
avec une

---

TABLEAU !V-5
158
2S
ENERGIES VIBRATIOililELLE5, CON5TAilTE5 ROTATIOrWELLES ET DE COUPLAGE DE (10 0) ET (00 1) DE D/
( 1 o 0)
(0 0 J )
E
1896.4320
0.00010
0.00012
v
2
1910.18:: 4
AV
5.43622266 " 0.0000\\9
5.405499 60 " 0.000020
aV
4.464704
!
0.000013
4.486667
59
80 " 0.000015
Cv.
\\ 2.4164?5
0.000016
40 " 0.000016
2.426678 4 1
~
(0.96201
·0.00052) x 10- 3
(0.95527
0.00060) x 10- 3
82
42
V
. (-0.55562
0.00027)
10- 3
x
(-0.56655
0.00031)
10- 3
Cl
x
J K
80
87
lI
(0.152477
0.000040) x 10- 3
(0.162792
0.000052) x 10- 3
J
6 3
62
é~
(-0.2457
0.0013) x 10- 4
(-0.2237
0.0014) x 10- 4
22
02
V
é
(0.71260
0.00024) x 10- 4
J
45 " 0.000'-'-) x 10- 4
(0.72649 17
~
(0.2325
0.0058) x 10- 6
(0.144
0.012) x 10- 6
2 1
10
V
(0.968
0.052)
10- 7
x
(0.1317
10- 6
0.0095)
'\\:J
x
45
7 1
V
H
(-0.1573
;t
0.0018) x 10- 6
JI(
99 " 0.0018) x 10-6
(-0.1606 14
V
H
(0.2776 93 " 0.0012) x 10- 7
(0.3027 80 " 0.0014) x 10- 7
J
~
(0.1529
:!: 0.0016) x 10-6
(0.1632
:!: 0.0040) x 10- 6
6 7
42
~J
(-0.5297
:!: 0.0099) x
10- 7
(-0.4877
:!: 0.0063)
x 10- 7
36
66
V
h
(0.14187
:!: 0.00060) x 10- 7
36
(0.14746 98 " 0.00067) x 10- 7
J
(-0.456
;t
r;
0.037) x 10- 9
(0.38
:!: 0.084) x
10- 9
2 7
20
v
(0.42R
10- 9
10- 9
~J
:!: 0.034 ) x
(-0.193
96
:!: 0.061)
x
65
(-O. 118
r;J
:!: 0.014)
x
10- 9
4 1
v
(0.140
:!: 0.048)
10- 10
:!:
10- 11
LJJI(
x
(-0.154
0.019)
68
x
50
LV
(0.264
" 0.059) x 10- 12
J
53
lV
(-0.106 1'70 :!: 0.0068) x 10- 9
(-0.224 04 " 0.025) x 10- 9
K
v
(-O. 157
t
0.041)
10- 10
lKJ
x
20
l~
(0.157
t
0.024) x 10- 10
87
pV
(0.788
t
0.097) x 10- 12
K
05
v
(-0.605
t
0.013)
10- 12
PKKKJ
x
80
'c
-1
"
hIOO,OOI - (-0.824
5
2 1 :!: 0.013) x 10
h l~O.OO: = (0.266 84 t 0.014) x 10-
h~OO,OOI
1
'" c
-6
- (-0.57926 13 t 0.00092) x 10-
hl 00 ,001 - (-O. 1735 :!: O. 11) x 10
-1
Tous
I e s r s u l t a t s sont. dont\\~s
é
en ''::l.1.

---

159
différence
maximale de
2 x 10 -3 c m -1; On
voit donc que le
modèle
que
nous
avons
utilisé
pour
calculer les niveaux
d'énergie est particulièrement bien adpaté.
La
suite logique
de notre travail sur les bandes v l
et
v
consistera,
comme pour la ba~de v
à mesurer les in-
3
z'
tensités
des raies
et à
les reproduire en utilisant la mé-
thode.décrite au Chapitre II.
IV.2.4 -
Conclusion
Le
travail que nous avons mené à bien sur le sulfure
d'hydrogène
deux fois deutéré nous a permis d'étudier de fa-
çon
très approfondie
(positions et intensités des raies)
les
trois bandes fondamentales de D 3Z S . Nous avons déterminé
de
2
façon
très précise
les énergies
,vibrationnelles,
les cons-
tantes
rotationnelles,
les
constantes de distorsion centri-
fuge
des
trois
états
vibr~tionnels
(010) /
(100)
et
(001)
ainsi
que les
constantes de
couplage de
Coriolis pour les
deux
derniers états.
Ces résultats couplés à ceux que notre
laboratoire a déjà obtenus sur le spectre de rotation pure de
cette molécule
[40]
ainsi que sur H 32S,
H 33S et H 34S
[40,
2 2 2
57,58]
devraient amener
une amélioration considérable de la
fonction
potentielle du
sulfure a'hydrogène qui,
comme nous
l'avons
déjà souligné,
est très
mal connue
à ce
jour.
En
outre
l'étude des intensités des raies a permis d'obtenir le
développement
rotationnel du moment de transition transformé
de la bande fondamentale v
de D 32 S . D'ailleurs,
à partir du
2
2

---

160
terme
principal de ce développement
(coefficients de ~ )
il
x
est
possible de
déduire la dérivée première du moment dipo-
laire par rapport aux coordonnées normales
[8]. On trouve
:
., J = (1.22977 ± 0.00068) x 10 -2 D
[°0I-'-q'2"
e
IV.3 - MOLECULE D 0
2 -
Le
travail d'attribution concernant les bandes v
+ v
1
2
et
v
+ v
de
D 0 nous
a permis de déterminer les niveaux
2 3 2
rotationnels des 2 états vibrationnels
(110)
et
(011)
de D 0
2
rassemblés dans le Tableau III-4. Malheureusement,
i l ne nous
a
pas été possible d'identifier des raies de la bande 3v
de
2
cette
molécule à cause de la faible intensité de cette bande
et
nous n'avons donc à notre disposition aucun résultat con-
cernant
l'état
(030)
de D O.
Or compte tenu du diagramme des
2
niveaux
d'énergie de
la molécule D 0
(Tableau II-1)
on voit
2
que
l'on doit traiter simultanément la triade d'états inter-
agissants
((030),
(110),
(011) 1.
En effet i l existe une réso-
nance
de Fermi
entre les
niveaux rotationnels
de
(030)
et
(110),
et des résonances de Coriolis d'une part entre les ni-
veaux
de
(030)
et
(Oll)
et d'autre part entre ceux de
(110)
et
(011).
Il aurait donc été souhaitable de pouvoir effectuer
le
calcul des niveaux rotationnels de
(110)
et
(011)
en uti-
lisant
des constantes
extrapolées pour
l'état vibrationnel
(030) ,
la matrice
hamiltonienne se présentant sous la forme
suivante
:

---

161
v
=
(030)
v'
= (110)
v'
= (OlU
v
=
(030)
HW
c.c
C.C
V \\'
v'
=
(110)
Hf
Hh'
C.C
V
V
\\'
' v
v" =·(011)
He
~
HW
v .. \\'
V •• V
\\'
" V ..
-
,
où
= E
+ HV
réduit
v
HC
= h"
(J
J
1 + h C
iJ
vv·'
VV"
X
y
v v •
y
Hf
= hf
+ h f
J2
+
••.
vv t
vv t
v v '
Z
t<lalheureusement,
un tel
calcul satisfaisant
sur le
plan
théorique,
n'a
pu être
effectué pour les raisons sui-
vantes
Il est
très difficile
d'avoir par extrapolation des
valeurs
correctes
des
constantes
rotationnelles de l'état
(030)
car les développements polynomiaux habituellement uti-
lisés
pour cela
convergent mal
(ou ne convergent pas)
pour
des valeurs élevées de v
: le mouvement de déformation angu-
2
laire
associé à
v
est
un mouvement de grande amplitude du
2
fait de la légèreté des atomes de deutérium.
Il est aussi
très difficile d'estimer correCLement le
centre de bande de 3v
et la valeur de la constante de Fermi.
2
En
définitive nous avons donc été amenés à effectuer
un
calcul ne
considérant que
les états
(110)
et
(011)
pour
lesquels nous disposions de valeurs expérimentales.

---

162
Nous avons regroupé dans le Tableau IV-6 les énergies
vibrationnelles
et les
constantes rotationnelles et de cou-
plage
qui ont été déterminées.
L'analyse statistique des ré-
sultats
qui montre
la qualité
satisfaisante du
calcul est
donnée ci-après
:
a < S· ~
68.5 % des niveaux
18.7 %
15
x 10- 3
< S ~
3 a x 10- 3
7.8 %
3 a x 10- 3
< S ~ 130 x 10- 3
5 %
"
s =
- Ecal c
On peut d'ailleurs souligner que les gros écarts sont
dus
principalement à
des niveaux de
(110)
résonant avec des
niveaux
de
(030),
résonance dont,
rappelons-le,
i l n'a pas
été tenu compte dans notre calcul.
Pour
montrer l'importance
des résonances,
nous pré-
sentons
sur les Figures
IV-1 et IV-2 la variation du coeffi-
cient
de mélange des niveaux K
= 5 et 6 de l'état (011), le
a
coefficient de mélange étant défini par
% (v)
=2:
K
Les
niveaux K
= 5 et 6 de (011) sont fortement couplés res-
a
pectivement
avec
les
niveaux
K
= 6 et 7
de
(110).
Pour
a

---

TABLEAU IV-6
163
ENERGIES VIBRATIONNELLES, CONSTANTES ROTATIONNELLES
ET DE COUPLAGE DES ETATS (1 1 0) ET (0 1 1) DE O2 160
~
( 1 1 0)
(0 1 1)
3841. 422h :!: 0.0050
-3956.0138
:!: 0.0040
v
6
AV
16.3874
:!: 0.0017
15.99193
=0.00081
35
74
V
B
7.250'54
~
0.00042
7.31576
~
0.00025
8 1
39
V
c
4.72767
:!: 0.00064
4.73373
35
86 = 0.00055
V
-1
(0.1359
=-OiOO16)
93
(0.12464
:t 0.00042)
10- 1
,''-1\\ '".
-
x 10, '
x
4 1
V
-2
(-O. 1797
=0.0029)
10
(-0.1893
=0.0016)
10- 2
~JK
x
x
43
6 3
~v
-2
(0.3114
=0.0030)
10- 3
x
(0.3452
x
J
29
9 7 = 0.0015)
10
V
(0.780
=0.026)
10- 3
(0.7010
=0.0097)
10- 3
oK
x
x
48
2 1
OV
(0.1241
=0.0028) x 10-3
(0.1410
± 0.0010) x 10- 4
J
18
0 1
~
(0.408
=0.054) x 10-4
(0.3126
=0.0088) x 10- 4
55
57
~J
(-0.244
=0.088) x 10-6
(-0.549
± 0.065) x 10-6
28
28
V
...
H
(-0.32
= 0.14) x 10-7
(0.744
0.054) x 10- 7
J
85
05
1V
(0.1010
± 0.02l) x 10- 4
(0.656
8
60 = 0.067) x 10- 5
)z
V
hJK
V
h
(-0.2\\9 = 0.13) x 10- 7
(0.369
± 0.032) x 10- 7
J
60
LV
(-O. 105
± 0.058) x 10- 6
(-0.714
=
13
0.070) x 10- 7
h
25
V
(0.181
10-7
~J
± 0.063) x
99
V
(-050
=0.24)
10- 7
10-8
lK
x
(-0113
± 0.064) x
12
44
c
= -O. 1117
+ 0.0031
' c
-0.787
± 0.038
h oà l , 100
56
h OOl, 100
3 1
-1
Tous les résult~ts sont donnés en cm
et les erreurs currespondenc à une déviation standard

---

FIGURE
IV-l
Variation avec J des coefficients de mélange des niveaux rotationnels K =.5
.
a
des états vibrationnels (011)
%(110)
(011)
50
T(a +I(C :::Jt1
40
30
20
10
I(a+I\\c=J
1
,
1
.
..
1
1
1
1
1
1
" r
~.
5
6
7
8
9
10
N
0\\
Il::..

---

FIGURE
IV-2
Variation avec J des coefficients de mélange des niveaux rodtionnels Ka = 6
des états vibrationnels (011)
%610)
50
1\\(1+1\\C=J
40
I\\(l+I\\c :::J+1
30
20
(011)
10L
I\\(t~
7
8
9
10
~1
12
13
14
15
>- J
.....
0)
ln

---

166
K
= 5 on
part
d'un
coefficient
de mélange de l'ordre de
a
50 %,
qui
indique
un
mélange
complet
des
niveaux,
pour
arriver
pour les niveaux K
+ K
= J à un mélange de l'ordre
a
c
···--·-··-de
·5 % à J
=
15,
alors que pour les niveaux K
+ K
= J
+ 1,
a
c
le
mélange
passe
par
un
minimum
pour
ensuite croître à
nouveau.
Pour les niveaux K
= .6 de (011) on part d'un coeffi-
a
-.-----.---- ...... -------.---cient ····de mélange --petit --indiquant
une faible résonance pour
arriver
à un mélange de 45 % pour les niveaux K
+ K
= J et
il
C
J
= 15
montrant que,
aux alentours de cette valeur,
il va y
avoir
un croisement
avec les niveaux rotationnels de l'état
\\
(110) .
Nous
avons donc reproduit de façon satisfaisante les
niveaux
rotationnels des états
(110)
et
(011)
de D 0 et nous
2
avons
déterminé pour
ces deux états des énergies vibration-
nelles
et des
constantes rotationnelles et de couplage pré-
cises.
La suite de ce travail consistera à mesurer les inten-
sités de raies de vibration-rotation bien choisies
(en parti-
culier
celles faisant
intervenir des
niveaux résonants)
en
vue
de déterminer
les moments
de transition transformés de
v
+
v
et de
v
+
v
de D 0 et de calculer le spectre com-
l
2
2
3
;:
plet de ces 2 bandes.
IV.4 -
MOLECULE NO2
IV.4.1 -
Introduction
La
molécule NO
possède un
électron célibataire et
2
les niveaux d'énergie vibrorotationnels sont donc dédoublés à
cause
d'une forte
interaction de spin-rotation.
Il est pos-
/

---

167
sible
de traiter
cette interaction par perturbation et nous
avons
présenté dans
le Chapitre III les formules explicites
qui
permettent d'en
rendre compte.
Elles ont été utilisées
pour
reproduire les doublets de raies qui,
vu la haute réso-
lution des spectres,
ont été observées jusqu'à des valeurs de
K
::: 9.
a
IV.4.2 -
Constantes de spin-rotation
Nous
avons introduit dans le calcul de moindres car-
rés
les 281
(respectivement 330)
dédoublements de spin-rota-
tion observés pour l'état vibrationnel
(201),
(respectivement
(003) )
et les
constantes de spin-rotation ainsi déterminées
sont
rassemblées
dans
le
Tableau IV-7.
Les résultats sont
particulièrement satisfaisants comme le montre l'analyse sta-
tistique
présentée dans le Tableau IV-7 puisque environ 96 %
des dédoublements sont reproduits à mieux que 4 x 10- 3
cm- 1 •
IV.4.3 -
Energies vibrationnelles,
constantes
rotationnelles et de couplage des états
(220)
(201)
et
(022)
(003)
Pour
NO
i l
existe une
forte résonance de Coriolis
:;:
entre les niveaux rotationnels des états vibrationnels
(v
v
v
1
:;:
3
et
(v , v
+2,
v
±1)
et
nous en
avons tenu explicitement
1 : ; :
3
compte dans nos calculs.
Or
les bandes
2v
+ 2v
et
2v
+ 2v
n'ont pas été
1
2
2
3
observées
en infrarouge
et seul un très petit nombre de ni-
veaux des états
(220)
et
(022)
sont connus à partir des spec-
tres
de fluorescence
[59,60]
et ceci avec une précision très
moyenne.
Nous avons donc été amenés à utiliser pour ces deux

---

TABLEAU TV-7 '
.'
.·~r..
.,
CONSTANTES DE SPIN-ROTATION DES ETATS VIBRATIONNELS (2 0 1) ET (00' 3) DE N02
(0 0 O)a
(2 0 l)h
(0 0 3)h
..
-
l
2
2
- 0.14601935 x 10-
(- 0.16309
!
0.00064) x 10-
i(_ 0.13896
± 0.00039) x 10- 2
E
= - (E bl + E
)
2
)
cc
7
6
-
E
-
E
O. 181000211
0.17848
0.IJ8218r. ~t 0.000087
7 ! 0.00012
aa
J
x 10- 2
x 10- 2
_?
(bb - E cc
0.3432076
(0.371[19
!
0.0033)
(0.336 7 ! 0.038) x 10 '",
2
- 0.17101831 x 10-
(- 0.1797
(- O. 1515
8 ! 0.0017)
x 10- 3
-3
1J aaaa
6 ! 0.0012) x 10
Analyse statistique
(2 0 1)
(0 0 3)
Pourcentage de doublets
o
l
X 10- 3
~ 6 < 2 X 10- 3
85. 3 ~~
81.8 %
2 X 10- 3 ~ 6 < 4 X 10- 3
11.1 ~~
14.0 %
4 X 10- 3 ~ 6 < 6 X 10- 3
3. h ~~
4. 2 ~~
-
Nombre de doublets
2111
330
1
6 est la différence en cm-
entre la valeur calculée et la valeur observée de l'éc3rt des doublets.
.....
0)
a Pris dans la référence
0;)
[53].
b T '
' . . 1
'
,es 1 n c e r t t tll"es
rnrrpc:nnnrlpnr ;1 n ne déviation s t an d a r d .

---

169
états des constantes de distorsion centrifuge qui ont été es-
timées
à partir des résultats connus pour d'autres bandes de
NO
[44,45,51J.
2
La
forme de la matrice hamiltonienne est donnée dans
le
Chapitre I I et
l'interaction de
Coriolis aété prise en
compte par un opérateur de la forme
:
HC
= h?
~ N
v v •
v v '
y
Les niveaux vibrorotationnels introduits dans le ca1-
cul
sont déduits
des niveaux
expérimentaux en
enlevant la
contribution de l'interaction spin-rotation calculée à l'aide
des constantes de la Table IV-7.
IV.4.3.a -
Etats
(220)
et
(201)
373
niveaux d'énergie pour l'état
(201)
et 5 niveaux
(déduits
d~ spectres
de fluores~ence) pour l'état
(220)
ont
été
introduits dans
le calcul
permettant de déterminer les
constantes
de la Table IV-8.
les résultats obtenus sont tout
à fait satisfaisants comme le montre l'analyse statistique de
la
Table IV-9 puisque
plus de
95 % des ni~eaux sont repro-
duits
à
4 x 10- 3
cm- 1
près, ~a différence maximale entre ni-
veaux observés et calculés étant égale à 12 x 10- 3
- 1
cm
.
IV.4.3.b -
Etats
(022)
et
(003)
338 niveaux,
(respectivement 6)
de l'état
(003)
(res-
pectivement
(022))
ont
été introduits dans le calcul et re-
produits
de façon très satisfaisante
(voir l'analyse statis-
tique
du Tableau IV-9)
puisque 99 % des niveaux sont repro-
. duits à mi e ux que 4 x 10- 3
cm- l • Les
n e
è
rq i e s
vibrationnelles

---

TABLEAU IV- 8
CONSTANTES ROTATIONNELLES ET DE COUPLAGE DES ETATS {(2 2 0), (2 0 1)} ET {(02 2), (00 j)l'D~ 14 N160
.
">.
",
•
2
-
Etat isolé
E ta ts interagissants
Etats i n t c r ag i s s anr s
(0 a 0)'
(Z 2 01
(2 a Il
(Il Z Z)
(0 a 3)
f
a
4100.15
1 0.18
4119.9116 10.01l1lH
0
4t~~.lll, 1 o n
05~.?OI6 , O.UUUlI
v
AV
8.0236551
9.016
1 O.O-IZ
1. 9ZGllB6 ~ • a .UUllu66
8.nt6
1 U.llU6l
1.312081
' 0.000066
2
1
3
SV
0.4)))0699
0.4H0
1 o.ooaa
Il.426l0J0
' 0.01l1lU1l2U
U.4lH
0.0000021
1
5
u ' U.uull
0.42550596'
CV
0.4\\044632
O.4129~ , 0.0018
0.~1l21)llIlS 1 o.uooonzo
1l.411U)6 1 U.UHI5
0.402856)9' 0.0000021
ô~
0.26800~ • 10- 2
·2
. (0.2UJ1/
1 U.OllO)))
• \\lI'2
(0.2I
u.nnu ,
10'2
(O. n~oll~ 1 a .OUOJ/) • 10'2
z ' 0.16) • \\li
2
t~K
4
-3
-0.19492 • 10-
4
(0.630
' 0.021) •
lU
(-0.ZZ910
'
0
n
0.UU(61) • lU'·
-0.20n. 10'·
(-0.26935
0.000l6). 10.
6'
t./~
0.300692 • 10- 6
,6
(-0.C~5 1 0.11) • la
(0.3U~1I6,
6
1 O.OUUSO)
• 10-
0.3112 • 10,6
(0.31012
' 0.00058) • 10,6
3
.Iv
-5
O. l566 • 10- 5
0.6Z0 • 10,5
(U.6)\\1I 1 0.04Z) • lU
0.620 • IU'5
(0.261
1 0.051)
• 10,5
(,
5
.\\~
0.3In2. 10-)
0.668. 10,1
1
(U.JUI)o ' O.OU-IB) • 111"
U.lI1I2 • Ill')
(0.3108
' 0.00551 • 10.
8
l'~
0.29H5 x 10,5
0.589) • 10,5
S
(0.))31
' 0.UUS9) • IU.
0.1011 • IU- 5
(0.2245
1 0.0012)
• 10'5
9
0
II~II
, 1
'O.195l • 10')
1
(-o.Wl\\l ! Il.0~4) • III
(0.2502
1 0.U061) x 1U-
4
,
lI~f:
-0.319 • 10,9
v
II
0.513 • 10',12
0.51l. 10- 12
U.51l. IU'12
O.SIl x 10'\\2
0.51l ~ \\0 ·12
Il
,
6
-0.1591 x 10-
t
h~
~
h~1I
O. Z05 • 10,12
-B
,8
V
-0.3541 x 10- 8
(-0.4I1Z , ' 0.0))) • \\li
('O.2~5, ' 0.0~5) • la
I K
9
I~II
(1l.1l1l"1 1 0.02l) • 10-
..
1
Constantes de couplage h'20l,220 = (-0.2922
± 0.0031)
x 10-
9
1
h'003,022 = (-0.55948 2 ± 0.0048) x 10-
I
Tous les résultats sont donnés en cm-
et les incertitudes correspondent à une déviation standard
I-l
'-1
Lorsque llincertitude n'est pas donnée la constante a été gardée fixe dans le calcul
a
a Etat vibrationnel isolé (0 0 0)
constantes extraites de la réf r53i

---

TABLEAU IV-9
171
ANALYSE STATISTIQUE DES RESULTATS. MOLECULE
(2 a 1)
(0 a 3)
1
1
--"
-
. . . .
Pourcentage des n~veau:<
~
1
a
la -.) ~ ô
2
la -~
8' 'l1 oJ
92.31 CI
x
<
x
l._~
..
.0
1
1
~
- ... ..~
- .
2
1O-~
x
~ ô < 4 x la J
12.30 01..
::.91 ".0
1
~
~
..
..
1
4 x 10-~ ~ 6 < 6 x la -~
2.40 01
1. 13 al
1
6 x 10-3 /' Ô < 8 'x la -]
1. 86 01
0.59 01
.>:::
..
:0
1
1c- 3
~
8
< ô < 12 x 10 ~
1 r: 1 .,
a .,
x
_.0_
..
.0
1
1
Nombre de
1-'-
n~veaux
~/:
3:3
1
1
1
o
1
est la différence en cm-
entre l'énergie observée et l'énergie calculée.

---

172
et les constantes rotationnelles et de couplage obtenues sont
rassemblées dans le Tableau IV-8.
IV.4.4 -
Conclusion
A l'aide des constantes de spin-rotation et des cons-
tantes
-vibrorotationnelles que
nous avons déterminées,
nous
avons
alors recalculé le spectre des bandes 2v
+ v
et 3v
1 3 3
de NO
et les résultats sont présentés simultanément avec les
2
positions
expérimentales des
raies dans les Tables IV-10 et
IV-ll.
Comme nous l'avons déjà dit,
on peut voir que les ré-
sultats
théoriques sont
en excellent accord avec les résul-
tats expérimentaux montrant la qualité des méthodes de calcul
que nous avons utilisées.

---

173
Tableau IV-la
Liste des nombres d'ondes calculés et observés des raies
de la bande 2v
+ v
de
1 6
14N
0
1 3 2
La signification des différentes colonnes est la suivante
SIGMA
nombre d'onde calculé de la transition
SIGMA
nombre d'onde observé de la transition
OBS
Q
facteur de qualité
: D dans cette colonne
signifie que la raie est blindée ou double
Supérieur
nombres quantiques rotationnels du niveau
N K
K
il
C
supérieur de la transition
Inférieur
nombres quantiques rotationnels du niveau
N K
K
il
C
inférieur de la transition
J
F
et F
correspondent respectivement à
l
2
J
-
N = 1 et J - N =
1
2
2

---

174
Transit ions vibrationnel les (201 ) - (000)
INFERIEUR
SIGMA
SIGMA
SUPERIEUR
INFERIEUR
SIG~('\\
SIQlA
SUPERIEUR J
J
Q
Q
J
J
CALe
OBS
N K
K
N K
K
CALC
OBS
N K
K
N K
K
a
c
a
C
" C
a
C
4119.17940
4119.18153 0
48
3 46 = 1
49
3 47 =1
4130.93670
4130.93661 0
41
1 40 =2
42
1 41 .2
4119.78:30
4119.131:3 0
48
3 46 F2
49
J 47 n
'131. I~120
4131. I~263 0
41
0 41 " 1 42
0 42 .= 1
·'20.0"1~0
4120.0"203 0
48
2 47 = 1
49
2 48 = 1
4131.1~5g..0
4131. 1~26J 0
41
0 41 =2
42
0 42 =2
i' ..
4120.05430
4120.0"203 0
48
2 47 :2
49
2 4a F2
4131. 39OJO
4131.J89j1 0
40
4 31 = 1
41
4 38 =,
4120. '43:0
4120. 1~2 12 0
47
5 42 = 1
48
·43 .=,
4131.395"0
4131.33931 0
40
4 37 F2
4'
• 38 n
4120.15010
4120.15212 0
47
5 '2 =2
48
5 43 :2
4131."8700
4131."9013 0
3!l
6 33 =1
40
6 3" FI
4120.28120
4120.27"1"
48
1 48 = 1
49
1 49 = 1
4131.49170
4131.4SQ13 0
39
6 3j =2
"0
6 3" =2
4120.297:0
4120.28718
48
1 "8 "2
49
1 49 =2
4131.98630
38
7 32 F 1
39
7 33 =1
4120.63990
4120.6472~ D
47
4 43 " 1 48 4 4' : 1
4131.99010
38
7 32 "2
39
7 ,~ =2
4120.646:0
4120.6472: 0
47
4 "3 =2
"8
4 4' -0
4131.9939-0
4 131. 997~4 0
40
3 38 =1
41
3 g
= 1
~-
4120.9: 480
46
6 "1 =1
47
6 42 =1
4131.99000
"131.997':4 0
40
~ 35 =2 "1 3 39 =2
4120.9: 130
46
6 " =2 "7 6 "2 :2
4132.27:20
4132.21610 0
39
3" F 1
40
~ 3: =1
,.
4121.33870
4121.341"8 0
47
3 4' :1
"8
3 ": =1
4132.2ii:>'J
4132.27670 0
39
~ 34 ~2
40
=2
4121.3"'0
4121.3" "5 0
41
3 "4 =2
48
3 4~ =2
4'32.3::::~
4132.3:670 0
40
2 39 =1 '" i ~6 =1
4121.:997:)
4121. :91':" 0
47
2 4~ = 1
48
2 45 = 1
4132.32:::0
37
8 29 = 1
35
8 30 =1
,,,:m :~9~~g 4121. :97:' 0 47 2 ": =2 48 2 '6 =2
4132.327::0
4132.32670 0
40
2 ~o =2
41
2 '0 F2
,-
4121.7171' 0
46
• 42 "1 47 • 43 =1
4122.329:0
_1
8 ;;ë =2
33
8 30 :~
4121.119:0
4121.7171' 0
46
5 "2 =2 47 5 43 =2
4132.:1C1C
4132.:13:: 0
3E
9 25 .1
37
9 29 =i
'121.7'600
"121.7~'~6 0
41
1 '6 = 1
"8
1 47 = 1
"1:32.:1410
412~.:13:: 0
36
9 25 =2
37
9 29 =2
4121.7:1~O
4~:' 47='=ë 0 47
1 "6 ;~
48
1 "7 =2
4132.:33:0
4132.63394
"0
1 '0 = 1
41
1 '" =1
"'21.35:70
4121.8ê9: 1
47
0 "7 = 1
'B
0 48 = 1
"32.5:'1:':
"132.:=260
'0
1 40 =2
41
1 41 ~2
'121.39:2:J
~ 1:, .9C212
'1
0 '1 =0
'5
0 45 =2
4131.5:9-'':
4132.5::29 0
'0
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,.
'3 =i
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4'3~.a.-:.;;:
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36
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35
3 33 F2
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46
3 44 F1
45
3 '3 : 1
4199.3:950
'199.36310 0
38
1 3ô ;:2
37
1 37 F2
'201.32530
46
3 44 F2
45
3 43 =2
4199.36080
4199.36310 0
33
1 32 = 1
32
1 31 F1
'201.3:9:0
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47
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3 41 F1
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45
6 40 =i
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'0
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45
6 41 F2
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6 40 ;:2
4201. 40010
45
3 '2 ;:2
4:
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4199.4353'
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0 37 Fl
36
0 36 FI
'201.400'0
4201.397
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40
2 26 Fl
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37
0 37 F2
36
0 3ê F2
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4201.397
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2 35 ;:.,
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36
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4201.397
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6 .13 F2
47
6 42 F2
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45
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44
1 43 =1
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4199.59913 0
37
3 34 F1
36
3 33 : 1
4:01.99360
45
1 44 =2
44
1 13 F2
4199.596'10
4199.69913 0
37
3 3: "2
36
3 33 F2
4202.17060
47
1 46 FI
46
1 45 .=1
4199.70100
40
1 .10 Fl
39
1 39 F 1
4202.17630
45
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4199.71'30
43
s 38 FI
4"
S 37 F1
42D2. 17790
45
~
43 FI
44
2 ~2 Fi
4199.71:00
40-
1 40 F2
39
1 39 :2
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47
1 46 F2
46
1 4: ,=2
4199.72720
43
5 36 ;:2
42
S 37 F2
'202_46660
47
2 45 F::!
46
2 4' r:2
4199.72970
40
4 37 F 1
39
4 35 Fl
'202.46920
'7
2 45 FI
46
2 44 F 1

---

183
Tableau IV-Il
Liste des nombres d'ondes calculés et observés
des raies de la bande 3v
de 14N160
3
.
:z
La signification des différentes colonnes est la suivante
SIGMA
nombre d'onde calculé de la transition
CALC
SIGMA
nombre d'onde observé de la transition
OBS
Q
facteur de qualité
: D dans cette colonne
signifie que la raie est blindée ou double
Supérieur
nombres quantiques rotationnels du niveau
N K
K
a
c
supérieur de la transition
Inférieur
nombres quantiques rotationnels du niveau
N K
K
a
c
inférieur de la transition
J
F
et F
correspondent respectivement à
l
2
J
-
N = 1 et J
-
N = _ 1
2
2

---

Transitions vibrationnelles (003)
(000)
SICXA
SIOIA
J
SUPERIEUR J
INfERIEUR
SIC~L\\
SIOIA
SUPERIEUR J
INFERIEUR J
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K
N K
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29
7 22 : 1
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4691.40240
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12 10
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185
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186
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SIGMA
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SIGMA
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---

193
Au
cours de ce travail de thèse nous nous sommes in-
téressés à l'interprétation de spectres infrarouges des molé-
cules
rotateurs asymétriques
D S,
D 0
et NO
et nous avons
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2 2 2
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ainsi pu améliorer notablement la connaissance des paramètres
spectroscopiques de ces molécules.
En ce qui concerne D S,
nous avons analysé les bandes
2
vde~D 32S
et D 34S
et v
et v
de D 32S
,
cette dernière
2
2
2
1
3
2
barideétant
~nalysée--pour' la -première
fois.
Les niveaux
d'énergie
des états vibrationnels
(010),
(100)
et
(001)
cor-
respondants ont été reproduits de façon excellente
(à la pré-
cision
expérimentale)
permettant
de déterminer des énergies
vibrationnelles
,et des
constantes rotationnelles et de cou-
plage
très précises qui devraient être utiles pour améliorer
la
fonctio~ énergie
potentielle du sulfure d'hydrogène très
mal
connue à
ce jour. En outre,
une liste complète de posi-
tions et d'intensités des raies bandes v
de D 32 S et D 34S a
2 2 2
été
calculée,
ce
qui
a
d'ailleurs permis de préciser les
nombres
d'ondes des transitions pompées et des raies d'émis-
sion du laser D S infrarouge lointain.
2
Une amélioration notable a été apportée à la connais-
sance des états
(110)
(observé pour la première fois)
et
(011)
de
D 16 0 . Les niveaux rotationnels de ces états ont été re-
2
produits
de façon satisfaisante en tenant compte de la réso-
nance de Coriolis les couplant, mais une étape future du tra-
vail sera d'essayer d'observer la bande 3v
de cette molécule
2
puisqu'on
sait que les états
1 (030),
(110)
et
(011) l
forment
une
triade d'états
interagissants qu'il serait souhaitable,
sur le plan théorique,
de traiter simultanément.
Enfin
pour la molécule NO~, nous avons pu déterminer
...
pour
les états
(201)
et
(003)
un ensemble complet et précis

---

194
de constantes de spin-rotation et de constantes rotationnelles
et de couplage,
ceci en prenant bien évidemment en compte la
forte résonance de Coriolis couplant les niveaux rotationnels
des états
(v
, v
, v
) et
(v
, v ±2,
v +1)
de cette molécule.
1 2 3
1 2 3
Ces
résultats vont
permettre d'affiner le potentiel
de
NO
car
ils
donnent
des renseignements pour des états
2
d'énergie
relativement élevés,
assez peu étudiés dans le cas
de cette molécule lourde.

---

195
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"
High
rE'solutionFourier'tra::J.sfci:Cïi'\\ s p e c c r a 'ofD 0,
2
a.n d
NO
have 'been analysed
Le ad i no it o p:cecise'Jalues
2
for
t.h e
e xp e r i rne n
v
t a I
erie r o y
'Le v e Ls of,the,(OlO) "
(100) -a nd .
(0,01 )
v ic r a t a on a I
s ta te s
of D 32 S
( v , . v
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y'b:uiès)"
.
2 . "
.
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l '
. ' . :3 ..
of
~he(OlO)'vibrationdl s,tateof~'D23~S"(v2banà); of the
(ai o:
and (Oll}'v'lbrational'statesofD1liO
(v
+
v
and
,
2
' 1
2
v
+ v :
:bands}
and
of
the
(201)
and' (OOJ) ,v .ib r a t ional
2
. 3
stat~s of 14N16 0
{2v
+ v
arid 3v
barids}:
2
1,
3
.
3
,
. .
The~~peri~ental levels have then been~eproduced wi~han
. "h am i L toni an .
tàk'ingirito
'accountthe' resonanceswhen
the~'
exist
andprecisevi~rational eh~rgies a~d ro~ati~~aland
c ou.p Ltin q
constants
. have, 'been"
derived;-'
Also
line'
.
.
. .
.iri t e n s i t Le s
havebeen
"me a su r e d
in,
the Y
'. b a n d of, D 32 S
.
. 2
2
teadin?,'
to
t~e '. de termina tionof, the' f i rs.t; . d e r i, va ti.ve of'
the .d i poLe mome nt; ,wi th r e s pe c t: t o t h e llc>l:'malcoordinateQ2
- '
.
-,
t;
.
t
f
the' 'v'
barids
of' D' 3 2e;
arid D' 3 4'~
?ona
a cornp r.e -12. spec . rum 0
"
" 2
2
~
2"
0.
v
tias
beeri ~ener~ted.
x .
smaL'l mo Le c u Te s
.' D S,
D
, . NO
z
2 0
z
.. -.
Gazeous
state
.
.
Infrared s p e c tr um -:,
-
R6vibiational
tiansit~ons
Rot~tionalandcoupling~onitartt~
-
Spin~rcitationinteraction
-Tnt.ehsit,'i es
. :',.
. .
.
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,
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---

"
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I-'~/'
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...:.
1·
l
1
•
Résumé
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,,-:r-'.,,"
l
Des
spectres
à
haute . résolution
obtenus
~~i
spectrométrie de Fourier des molécules D S,
j) 0 f~' ~·Oont",/.·\\'f"
2
2 ' .
2
été
analysés
permettant
d'obtenir
des valeurs précises::<'\\>,
pour
les niveaux d'énergie des états vibrationnels
(010);
,~ .
. ..
~
':;" '
(100 )
et
(001)
de D 32 S (bandes v
v
et v
),
de l'état';
2
2 '
l
3
'''':1 '
(010)
de D 34 S
(bande v
l .
des états
(110)
et
(011)
de
\\,
2
2
D 16 0
(bandes v
+v
et v
+ v )
et des
états
(201 ) et
2,
l
2
2
3
(003)
de 14N160
(bandes 2v
+ v
et 3v ).
Les niveaux
2 1 3
3
déduits
de l'expérience
ont été reproduits à l'aide d'un
hamiltonien
tenant explicitement compte d~f>' résonances et
un
ensemble d'énergies
vibrationnelles et
de constantes
rotationnelles.
et de
couplage précises
a été obtenu.
En
outre les intensités de nombreuses raies de la bande v
de'
2
,\\
1
D 32S ont été mesurées permettant de déterminer la dérivé~,
2
1
première
du moment
·dipolaire par rapport à la,coordonnée'
normale q
et un spectre synthétique complet des bandes v
•
2
.
2
de D 32S et D 34S a été calculé.
2
2
Mots clés
Petites molécules
D S,
DO,' NO
-... .."......,
2 2 2
- 'Etat gazeux
Spectre infrarouge
- Transit10ns rovibrationnelles
Constantes rotationnelles et de couplage
Interaction spin-rotation
-
Intensités
!1,

---