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1 .' _
, , ,: T HE SE
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-,
-
Présentée' à la
FACULTE DES SCIENCES ,DE CRETEIL
,\\
ÜFR'
" ~
.
DE SCIENCES 'ÈT DE' TECHNCioolE
ÛNIVERSITE' PARfS-YAL DE MARNE ( PARIS 1-2')
"
' . (
,pour
o~tenir le
grade
de-
-,
DOCTEUR' DE L'Uf\\IIVE'R'SITE, :PARIS 12,
",;'
.
, , ' mentiàn: PHYSIQUE DES AEROSOLS
-
.
-~ ' .
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,
par
,', Mathieu 'ASSA ACHY
......;.;.;...:.:...:.:.;.: .:.:.:.:.:.:.:.;.;...:;:;:::::;::::;.:.;;.;:.;.;.:.:."." ;":::;:;:;:;: :;:;::::::::::;';';':';:;:;:;::;:::;:;:::;:: ::.:-:.:;..;:::;:;.: ..:: ...;...:.....:.;.;.;.;.:.;.;.;';'::::;:;';';':::';:
......;.;.:.;.;.;::;.;:;::::::.::::::;:;:
:~~~~~~~frir:~/~~j ~~tt~ttt
..;.;.;.;.:.;....._...;.;.....;-;.;.;;:::;:..
...;.;.; :;
-
:;:;:::;:;:;:;::::::::::::::::::::::::::::;:;{::::
.;.:.;.:
::;.
~ "
Soutenue le 03 juillet 1987, devant le Jury constitué par ::
- '
-
< .
President: Mi" A. RENOUX
Professeur à l'université Paris-Val de Marne
J
-,
,
-Mèrnbres
Mr' C. ' ODDOU
"
Professeur à l'université ,Paris-Val de M~rrie
et
Directêurdé :IÙFR de Sciences et de Technolôgie
. . .
~
-' -- Mr P.' DE FEUÇE '
Pr6iess~ur al'université Paris~Val de-Marne
Mr ,G. "GOUESBET
Professeur'à l'univ"ersité de Rouen
,
,
,
-
,
Mr, G. MADELAINE
Dr. ès Sciences, Chef des Laboratoires, d'Etudes
des' Pollutions -Atmosphériques', CEA
'
(
,
/
'MrD.BbULAUD
. Dr. ès, Séiences, Chef du Laboratoire de
Physique et de Métrologie des'Aérosols, C~A '

---

2
A Bernadette ma f~mme,
à Cinth1a-Edwige notre fille
et à toute ma famill~

---

3
Ce travail a été réalisé dans les Laboratoires d'Etudes des Pollutions
Atmosphériques (L.E.P.A.) du Centre d'Etudes Nucléaires de Fontenay-aux-Roses
(Commissariat à l'Energie Atomique).
Je remercie vivement Monsieur le Professeur A. RENOUX d'avoir dirigé ce
travail et d'avoir accepté de présider le jury chargé de l'examiner. Je le
remercie également pour le soutien qu'il a su m'apporter auprès des responsables
du Service des Bourses de la République de Côte d'Ivoire.
Je remercie Monsieur le Professeur C. ODDOU, directeur de l'UFR de Sciences
et Technologie de l'Université Paris XII, Monsieur le Professeur G. GOUESBET de
l'Université de Rouen, Monsieur le Professeur P. DE FELICE de l'Université Paris
XII de m'avoir fait l'honneur de participer au jury.
j'adresse mes plus sincères remerciements au Docteur G. MADELAINE chef des
L.E.P.A. et au Docteur D. BOULAUD chef du Laboratoire de Physique et Métrologie
des Aérosols de m'avoir permis de réaliser cette thèse dans leurs laboratoires,
et d'avoir accepté d'être membres du jury. Je les remercie également pour
l'intérêt qu'ils ont porté à mes recherches et les conseils fructueux qu'ils ont
bien voulu me prodiguer pendant la durée de cette étude.
Je tiens à exprimer ma plus vive reconnaissance à Monsieur C. FRAt1BO
F
URT ,
ingénieur au CEA qui a participé avec enthousiasme au montage du dispositif
expérimental et qui a réalisé notre prototype.
Qu'il me soit permis de remercier le Docteur Y. HETAYER qui fut
l'initiateur de ce sujet et qui m'a aidé de ses conseils.
Enfin, je tiens à exprimer toute ma gratitude à l'ensemble des chercheurs,
techniciens et secrétaires des L.E.r.A. pour leur accueil chaleureux et leur
aide efficace tout au long de mon séjour parmi eux.

---

4
TABLES DES MATIERES
Pages
Liste des figures
7
Liste des tableaux
10
Lites des symboles
11 à lS
CHAPITRE 1 - INTRODUCTION
17
CHAPITRE 2 - RAPPELS THEORIQUE/fSIJ4~rÀFRfC4l~
22
1
O~~\\C~'~"
1 (.1
/
-;;.\\
l' /', C <3
>:'
2.1. Transport de chaleur et 1e&\\at'i'è~
\\; !~';J
22
!~';J
2.1.1. Rappels sur l'écoul~ment lamin~ir~Jdans un conduit
22
\\~) ~
;; '\\'1
cylindrique - conve~<.l'f;ion f.o.r.e·ée\\/:/
'«'1;"
o\\,e/
2.1.1.1. Vitesse moy~ri~~~~~~~ conduit cylindrique
22
2.1.1.2. Profil de vitesse, vitesse maximale, régimes
22
dynamique et thermique
2.1.2. Equations de transfert
24
2.2. Théorie de la croissance et de l'évaporation d'une gouttelette
28
2.2.1. Croissance d'une gouttelette par condensation de vapeur
28
- Théorie de Haxwell
2.2.2. Corrections de Fuchs - Méthoàe de la couche limite
33
2.2.3. Théorie de l'évaporation d'une gouttelette
34
"relativement" grosse
2.3. Evolution de la sursaturation le long d'un conduit réfrigéré -
3S
Solution de Amelin
2.4. Description du modèle d'évolution de la vapeur dans un CNe
40
à flux continu - Solution de Métayer
2.4.1. Principe de calcul
41
2.4.1.1. Condensation sur les parois
43
2.4.1.2. Condensation sur les particules
44

---

5
Pages
2.4.2. Calcul d'ajustement
46
2.4.3. Expression des différents paramètres utilisés dans le
50
modèle
2.4.3.1. Pression de vapeur et chaleur latente de
50
condensation
2.4.3.2. Coefficient de diffusion des molécules de vapeur
53
CHAPITRE 3 - ETUDE DE FAISABILITE - CHOIX DU LIQUIDE A VAPORISER
53
3.1. Approche théorique
53
3.1.1. Définition des critères de choix
53
3.1.2. Vitesse de croissance d'une goutte
56
3.1.3. Diamètre minimal détectable - Relation de Kelvin
56
3.1.4. Phénomène de nucléation homogène - Rappels théoriques
58
3.1.4.1. Energie libre de formation; modèle de la
58
goutte liquide (théorie classique)
3.1.4.2. Calcul de la sursaturation critique
63
3.1.5. Discussion
67
3.2. Vérification expérimentale
68
3.2.1. Dispositif expérimental
68
3.2.1.1. Le générateur d'aérosol
68
3.2.1.2. Le compteur de noyaux de condensation (C~C)
70
3.2.1.3. Le dispositif de grossissement
75
3.2.1.4. Le compteur optique
75
3.2.2. Résultats expérimentaux
78
3.2.2.1. Diamètre final des gouttelettes
78
3.2.2.2. Apparition de la nucléation homogène
85
CHAPITRE 4 - DI~ŒNSIONNE~ŒNT D'UN DISPOSITIF DE GROSSISSE~ŒNT
91
4.1. Le saturateur
91
4.1.1. Rappels théoriques
91
4.1.2. Notion de diamètre hydraulique
93
4.1.3. Définition d'une température moyenne pratique
93
4.1.4. Calculs
94

---

6
Pages
4.2. Le condenseur
97
4.2.1. Dimensionnement
97
4.2.2. Masse de vapeur pouvant condenser dans le système optique
100
4.2.3. Régulation de la température du condenseur
101
4.2.3.1. Quantité de chaleur transmise aux parois
101
4.2.3.2. Echange de chaleur: paroi extérieure -
102
atmosphère
4.2.3.3. Influence de la température du condenseur sur
103
le diamètre des gouttelettes
CHAPITRE 5 - RESULTATS EXPERI}ŒNTAUX ET DISCUSSIONS
106
5.1. Dispositif expérimental
106
5.1.1. Le nouveau dispositif expérimental
106
5.1.L. Description du compteur optique à laser
106
5.2. Résultats expérimentaux et discussions
108
5.2.1. Diamètre des gouttelettes
108
5.2.1.1. Aérosol de NaCl
108
5.2.1.2. Aérosol atmosphérique
118
5.2.2. Température du gaz à la sortie du condenseur
118
5.2.3. Efficacité de comptage
121
5.2.4. Influence du débit de prélèvement
125
5.2.4.1. Diamètre des gouttelettes
125
5.2.4.2. Température du fluide à la sortie du condenseur
127
CONCLUSION
131
ANNEXE
Méthode de calcul du coefficient de diffusion
AN0iEXE 2
Programme de calcul
BIBLIOGRAPHIE
142

---

7
LISTE DES FIGURES
TITRE
Pages
2.1
Etablissement du régime dynamique. Profils de la
23
couche limite dynamique et de la vitesse.
2.2
Volume "annulaire"
25
2.3
Diamètre des gouttelettes en fonction de la température
49
du saturateur (Ts) à Tc
25 oC. Comparaison modèle de
Hétayer et notre modèle
3. 1
Vitesse de croissance du diamètre des gouttelettes
57
de DOP, DBP, glycéro1 le long du condenseur
3.2
Diamètre mlnlIDun du noyau qui peut être activé en fonction
59
du taux de saturation pour une température de 80 Oc
3.3
Variation de l'énergie libre de formation dtun embryon en
61
fonction de sa taille
3.4
Sursaturation critique pour une fréquence de nucléation
65
-3
-1
J
= 1 p cm
.s
3.5
Sursaturation critique pour plusieurs valeurs de la
66
fréquence de nucléation dans le cas du glycérol
3.6
Schéma du dispositif expérimental
69
3.7
Schéma de l'Analyseur Différentiel de Mobilité Electrique
71
(A.D.M.E.)
3.8
Schéma du CNC à flux continu (TS1 3020)
72
3.9
Efficacité de comptage du CNC (TS1 3020). Courbe publiée
74
par Wen et Kasper (1986)
3.10
Efficacité de comptage du CKC (TS1 3020) pour des natures
74
différentes de Itaéroso1 (Métayer 1982)

---

8
TITRE
Pages
3.11
Dispositif de grossissement
76
3.12
Dispositif de chauffage et de régulation. Schéma
76
électrique
3. 13
Représentation schématique du système optique du
77
Partoscope AR
3.14
Evolution du diamètre des gouttelettes en fonction de
80
la température du saturateur (Ts)
3.15
Histogramme d'une distribution à Ts
82
3.16
Histogramme d'une distribution à Ts
83
3.17
Courbe d'étalonnage du Partoscope AR (KRATEL) avec le
84
générateur MAGE
3.18
Apparition de la nucléation homogène (6T
60 OC)
86
3.19
Apparition de la nucléation homogène
88
4.1
Evolution du diamètre des gouttelettes de glycérol
98
en fonction de la longueur du condenseur et de la
température du saturateur
4.2
Température du fluide à la sortie du condenseur en
99
fonction de la température du saturateur et de la longueur
du condenseur
4.3
Variation du diamètre théorique des gouttelettes en
104
fonction de la température du condenseur
5.1
Dispositif de grossissement de particules ultrafines
107
(LPHA - CEA 1987)
5.2
Evolution du diamètre des gouttelettes en fonction de la
109
température (Ts) du saturateur à Tc = 25 Oc
5.3/5.10
Spectre granulométrique des gouttelettes
110/117

---

9
TITRE
Pages
5.11
Variation du diamètre des gouttelettes obtenues
119
à partir d'un aérosol atmosphérique en fonction de la
température du saturateur
5. 12
Variation de la température du fluide à la sortie du
120
condenseur en fonction de celle du saturateur
5. 13
Comparaison de l'efficacité de comptage du ROYCO 5200
123
(résultats expérimentaux) avec celles des compteurs à
laser (ROYCO 226 et ROYCO 236)
5. 14
Rapport de concentration (N
/N
) en fonction du
124
Royco
CNC
.
diamètre des noyaux de NaCI à différentes températures
du saturateur
5. 15
Diamètre des gouttelettes de glycérol en fonction de la
126
température du saturateur pour différents débits de prélè-
vements
5. 16
Variation du diamètre des gouttelettes de glycérol en
128
fonction du débit pour Ts = 75 Oc et Tc = 25 Oc
5 .. 17
Variation de la température du mélange gazeux à la sortie
129
du condenseur en fonction du débit de prélèvement

---

10
LISTE DES TABLEAUX
TITRE
Pages
1.1.
Principe de fonctionnement des différents compteurs de
19
noyaux de condensation
2.1.
Coefficients permettant le calcul de p(T), À(T) et C (T)
47
P
3.1.
Coefficients A' et B' permett-âhft-iJr4~k,ièuler la tension
54
~~y
- G'.~
superficielle définie par li.:..é'qua'tîOÏ1"(,2: ~~'~20), valeur
du coefficient de diffuSioAcàj'20 oC, m~sié\\volumique p et
masse molaire M
r(~.. (,~j_Jl1 {'::~
.....
\\'J
~'\\\\ ~ ,·1
3.2.
C
ff "
A B C
\\ '
d
"..' j~l
1
'
oe
1C1ents
,
et
permettarrt- e~c~~~u er
a press10n
55
de vapeur à partir de la forrii~î:e?r.d~eltD§p.t"é et valeur de la
pression de vapeur à différente~~tf~ratures
3.3.
Diamètre minimal détectable (relation de Kelvin)
58
3.4.
Résumé de la discussion
67
4.1.
Variation de (T
- T )/(T
- T )
92
x
p e p
5.1.
Température du mélange gazeux à la sortie du condenseur
127
1.
Volumes atomiques de diffusion utilisés dans l'équation 2
(annexe 1, page 3)

---

Il
LISTE DES SYMBOLES
a
Exposant
A, Ar
Constantes (C.G.S)
Surface de contact gaz - paroi (cm2 ), section d'un conduit
A(n), A(n + 1)
Surface d'une goutte formée de n, n + 1 molécules (cm2 )
b
Constante
B, B'
Constantes
c
Exposant
Constantes
C
h 1
'
f
a'
(
-1 0 -1)
C a eur speci ique
pression constant
erg.g
. K
P
d
Notation différentielle (dn, dm, etc)
1
D
Coefficient de diffusion (cm2 .s- ), D
coefficient de
ij
diffusion des molécules d'une vapeur (i) vers un gaz (j)
Diamètre d'une gouttelette (cm)
Diamètre hydraulique (cm)
o
Diamètre d'une particule (cm), D * diamètre minimal
p
p
détectable (relation de Kelvin)
e
Base des logarithmes népériens. e
2,718
f
Fonction de distribution
F
Fonction quelconques

---

12
Fonctions quelconque
-1
-1
he
Coefficient d'échange de chaleur (erg.cm2 .s
.oK
ou
W/cm 2 OC)
i
Indice d'incrémentation, indice désignant un fluide (vapeur)
j
Indice d'incrémentation, indice désignant un fluide (gaz
porteur)
Fonction quelconque
K
Constante de Boltzmann (K
K
K
Facteur de correction de Fuchs
c'
cj,i
k
k
Nombre de Knudsen (K
l/R)
n'
nj ,i
n
1
Libre parcours moyen des molécules, des particules dans un
fluide (cm)
Longueurs caractéristiques (cm)
-1
L
Chaleur latente de condensation (erg.g
)
L
Longueur du condenseur
c
L
Logarithme népérien
n
m
Hasse (g) , m2 masse d'une molécule, m
masse d'aérosol, m
a
g
masse de gaz, m
masse de vapeur
v
M
Hasse molaire (g), Ng masse molaire d'un gaz,
(gaz porteur),
H
masse molaire d'une vapeur
v
n
Concentration ou nombre de molécules, n
concentration de
o
molécules au voisinage d'une gouttelette, n
concentration
00
de molécules loin de la gouttelette

---

13
N
Concentration de particules, N concentration moyenne de
particules, N
concentration de particules à l'entrée d'un
o
conduit
N
Nombre de Nusselt (2R.E/À)
u
Pression (baryes), P
pression de vapeur à l'entrée d'un
e
conduit, P
pression de vapeur saturante au voisinage d'une
o
gouttelette, P
pression Po corrigée (correction de Kelvin)
R
P (T)
Pression de vapeur saturante à la température T (baryes)
s
P , p'
Pression de vapeur dans un mélange gazeux et au voisinage de
v
v
la paroi du conduit contenant ce mélange (baryes)
P
Pression de vapeur saturante loin d'une gouttelette (baryes)
'"
P
Nombre de Prandtl (C
~/À)
r
p
q
Quantité de chaleur (erg)
-
-1
-1
Débit volumique (cm 3 .s
ou l.min
)
r
Coordonnée radiale
R, R
Rayon d'une gouttelette (cm)
o
R
Rayon d'un conduit cylindrique (cm)
c
R
Nombre de Reynolds (2R .C. pli»)
e
c
R
Constante des gaz parfaits
g
Saturation ou taux de saturation = rapport de la pression
partiel àe vapeur dans un mélange par la pression de vapeur
saturante
S
Nombre àe Schmitt (pl pD)
c

---

14
Nombre de Sherwood (2R .s/D)
c
t,
t
Temps (s)
o
T, T'
Températures absolues dans un gaz, d'une paroi (Ok ou OC),
T
température moyenne de l'atmosphère, T
température du
a
c
condenseur, T
température à l'entrée d'un condenseur, Tf
e
température du gaz à la sortie du condenseur, T. température
~
de la paroi intérieure T
température du saturateur, T
s
x
température relative à l'abscisse x.
u, u'
Paramètres
-1
u
Vitesse moyenne (cm.s
)
Vitesse en un point de coordonnée r
U
Vitesse maximale sur l'axe d'un conduit cylindrique
max
v
Volume, V
volume moléculaire en phase liquide, V
volume
l
g
moléculaire en phase vapeur
v , V , V
Vitesses locales en un point M par exemple, de l'aérosol, du
a
g
v
gaz, de la vapeur
w
Paramètre
x, x'
Abscisses axiales, longueurs (cm)
0.
Diffusivité thermique
o.'
(n,t)
Nombre de molécules liquides qui s'évaporent par unité de
temps d'une surface unité
(3
Coefficient de transfert de masse de vapeur
(3 ,
Frequence de collision d'une molécule de vapeur par unité de
surface
lIG(n) , lIG(n*)
Energie libre de formation d'un noyau contenant n molécules

---

15
C1P
Différence de pression
Différence de température
6
Coefficient (6
p.C .6/(.)
p
Notation d'une dérivee partielle
-2
-1
-1
Coefficient de transfert thermique (erg.cm
.s
.oK
)
-
2
y
Paramètre (y
D.x/U.R
.
c
-2
-1
-1
Conductivité thermique d'un fluide (erg.cm
.s
.oK
.cm)
Viscosité dynamique d'un fluide (poises)
IJ
, IJ
Potentiels chimiques en phase liquide et en phase vapeur
e
g
-1
(erg.moléc.
)
Viscosité cinématique (v
IJ Ip)
en stoke
TI
3,1416
-3
p
Masse volumique (g.cm
), p masse volumique de la vapeur
2
a
Tension superficielle (erg.cm- )
Symbole de sommation
-2
_?
Flux de chaleur (erg.cm
ou W.cm -)
'V •
Divergence
':I(n)
Quel(le) que soit n

---

16
CHAPITRE 1

---

17
INTRODUCTION
Les noyaux de condensation ou noyaux d'Aitken CD
< 0,1 ~m) représentent la
p
partie fine de l'aérosol. Ces particules diffusent une quantité de lumière trop
faible pour qu'elles puissent être détectées par les compteurs optiques clas-
siques. Mais placées dans un milieu sursaturé de vapeur, elles peuvent donner
naissance à des gouttelettes et leur dénombrement est alors rendu possible.
Cette propriété est exploitée dans les compteurs de noyaux de condensation (CNC).
Ce type de détecteur reste actuellement l'instrument le plus utilisé pour
mesurer la concentration des particule~ submicroniques. Les CNC se divisent en
trois classes :
-
les CNC à détente dans lesquels la sursaturation est obtenue par détente
adiabatique d'un mélange air-vapeur (Nolan et Pollak (1946),
(B. Liu et D. Pui
(1973)
; Métayer (1982)
; Bartz et coll.
(1985»,
- Les CNC à flux continu, dans lesquels la sursaturation résulte du passage
dans un conduit réfrigéré du prélèvement, préalablement saturé en vapeur
condensable. Deux modèles différents ont été développés presque simultanément
l'un par le Département de l'Energie de Etats-Unis (Sinclair et Hoopes 1975) et
l'autre par le Laboratoire de Physique et Métrologie des Aérosols du
Commissariat à l'Energie Atomique (P. Reiss (1972), J. Bricard et coll.
(1976»,
- il existe un troisième type de CNC dans lesquels la sursaturation est
obtenue par mélange en continu de vapeur et d'air froid contenant les noyaux à
détecter (Kogan et coll.
(1960), Kousaka et coll.
(1982».
Le tableau 1.1 résume le principe de fonctionnement des différents CNC.
Le développement industriel des sociétés modernes, l'apparition de tech-
niques nouvelles accroissent aujourd'hui le besoin de contrôler avec précision
certaines atmosphères, en particulier celle des salles "blanches". Or, les CNC
actuels, présentent des anomalies de fonctionnement qui affectent leur effica-
cité de comptage (Sinclair et coll.
(1972), Métayer (1982), Helsper et Niessmer
(1985), Bartz et coll.
(1985».

---

18
En effet, il résulte de différents travaux que l'efficacité d'échantil-
lonnage d'un CNC dépend:
- de la sursaturation (valeur, profil) ,
- du diamètre minimal des noyaux détectés,
- de la concentration de l'aérosol étudié,
- de la nature des noyaux,
- de la nature de la vapeur.
-1
De plus, le débit de prélèvement, relativement faible:
2 l.min
au
maximum (Bartz et coll.
(1985)), de ces détecteurs ne permet pas d'obtenir en un
temps raisonnable une bonne précision de comptage, notamment dans les atmos-
phères à empoussièrage
"contrôlé".
Dans notre travail, nous nous proposons de mettre au point un dispositif de
grossissement de particules submicroniques qui, associé à un compteur optique,
aura la même fonction qu'un CKC. Ce dispositif doit permettre d'effectuer des
mesures en temps réel et d'augmenter la sensibilité de détection. Par
conséquent, son association à un compteur optique nous impose le choix d'un
système à flux continu dont le débit de fonctionnement sera celui du détecteur.
Rappelons que les compteurs optiques qui servent actuellement pour le
-1
contrôle de l'empoussièrage fonctionnent aux débits de 2,8 l.min
et/ou
-1
28 l.min
. Dans cette étude, notre objectif est de voir s'il est possible
1
d'atteindre le débit de 28 1.min-
afin d'obtenir une bonne précision sur le
comptage.
La première partie de notre travail consiste en une étude théorique nous
permettant d'appréhender les phénomènes physiques mis en jeu dans les
C0C : transfert de masse et de chaleur ddns un conduit cylindrique,
théorie de
la croissance et de l'évaporation d'une goutte, théorie de la nucléation
homogène.

---

19
DETECTION DE PARTICULES ULTRAFINES
PAR CONDENSATION DE VAPEUR
SUR S A T U RAT ION
Détente
Passage dans un
Mélange de gaz
adiabatique
conduit réfrigéré
air froid-vapeur
Ir
CNC à détente
CNC à flux continu
CNC à "mélange"
POLLAK (1946)
CEA-LPA (1972)
KOGAN (1960)
Gal ELECTR1C (1960)
TS1 (978)
KOUSAKA (1981)
,
C ROI S SAN C E
PAR
CON DEN S A T l 0 ~
Noyaux ----"'"--fi...~
Gouttelettes
o ETE C T l 0 K
a P T l Q 1J~
Mesure du flux lumineux diffusé ou absorbé.
Comptage des impulsions.
Tableau 1.1 - Principe de fonctionnement des différents
compteurs de noyaux de condensation

---

20
Dans la deuxième partie, nous étudions la faisabilité d'un tel dispositif
théorie et expérimentation d'un système de grossissement de particules
ultrafines.
.-r<;', AFRl ';'-'"
/b~~:l~\\,
Dans la dernière partie de cette thèSeïQ~ouS~décrivori~i~l,a réalisation d'un
.,., / , l.
\\
<~
prototype. L'étalonnage de ce système de gr~§s~:~e~~~asio~~é à un compteur
optique est alors réalisé avec des aérosols~~ie,~hloru~e~de~~/>Odiumet des
,
~ ~
':/
aérosols atmospheriqut:s.
'0/)~
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..P",' ,/
. Je/)t Sur el " J
~,"-'

---

21
CHAPITRE 2

---

22
CONSIDERATIONS THEORIQUES
Dans ce chapitre. nous passons en revue les mécanismes de formation et de
disparition de particules par condensation et/ou évaporation de liquide. Pour la
théorie sur les transferts de masse et de chaleur. nous considérons un écoule-
ment laminaire (Re < 1 000 dans tous les cas étudiés) dans un conduit cylin-
drique. Cela nous permet d'utiliser pour nos calculs, le modèle de croissance de
gouttes présenté par Métayer (1982).
2.1. Transport de chaleur et de matière
2.1.1. ~~EE~}~_~~~_}~~~~~!~~~~E_!~~~~~~~~_~~~~_~~_~~~~~~E_~l!
~~~~~9~~
Convection forcée
2.1.1.1. Vitesse moyenne dans un conduit cylindrique
Nous supposons le conduit à une température de paroi constante T • Soit ~
p
le débit volumique du fluide à travers le conduit et R
le rayon du conduit, on
c
appelle vitesse
moyenne U.
U
(2.1.1)
2
TI
R c
2.1.1.2. Profil de vitesse, vitesse maximale, régimes dynamique et thermique
En régime dynamique établi, on montre dans la littérature (Douchez 1965)
que la répartition des vitesses est parabolique. La vitesse en un point de
coordonnée radiale r est :
Uer)
U
(2.1.2)
max
où U
vitesse sur l'axe du cylindre
2 U.
max

---

23
--
u - - - - -
--
non établi
.... régime établi
a) Profil de la couche limite dynamique
-
u - - - - -
U
2 U
axe
-
non établi
régime établi
b) Etablissement de la vitesse
Fig. 2.1
Etablissement du régime dynamique. Profils de la couche limite
dynamique et de la vitesse
Si le nombre de Prandtl (Pr) est vo~s~n de l, on admet la similitude des
couches limites dynamique et thermique en première approximation (cas de l'air),

---

24
• Le régime dynamique s'établit à partir d'une longueur
U •
(2 R )
c
(2.1.3)
\\i
- Le régime thermique s'établit à partir de
U •
(2 R )
c
0,05 .
(2 R )
.
P
(2.1.4)
c
\\i
r
\\i
•
viscosité cinématique du fluide en écoulement (Stokes)
C
. p • \\i
P
P
nombre de Prandtl
r
À
Pour l'air à 20 ~C, nous avons
À
2
-1
- 0,215 cm .s
pC P
11
P
-
-
0,73
r
la
La signification des différentes lettres se trouve, soit dans la liste de
symboles, soit dans le texte.
Rappel: dans un fluide en écoulement laminaire, la chaleur se transmet par
conduction perpendiculairement à la direction de l'écoulement du fluide
(McAdam (1964)).
Nous considérons un écoulement laminaire dans un conduit à section
circulaire en faisant les hypothèses suivantes :
- régime permanent, parfaitement développé,
- convection forcée,
- propriétés du fluide constantes.

---

25
Soit le volume "annulaire" ci-dessous
x
x+dx
- "
r
R
dr
dx
Figure 2.2 - Volume "annulaire"
On effectue le bilan thermique sur l'élément hachuré en négligeant la
génération de chaleur due aux frottements et à la conduction dans la
direction x.
Dans ces conditions, la quantité de chaleur qui traverse la surface
cylindrique par conductibilité (conduction radiale) est :
dT
q
(2 TI r dx). À • ar
(2.1.5)
donc la quantité de chaleur emmagasinée entre r et r + dr est
dq ,.. ~ dr
dr
2 TI À ~r (r ~~) dx dr.
(2.1.6)
Le fluide emporte, par ailleurs, une quantité de chaleur
dT
pep U(r).(2 TI r dr) dx dx.
(2.1.7)

---

26
Le critère de conservation de l'énergie conduit, pour le volume "annulaire"
considéré, à écrire:
L
2
(r aT)
'TT
À
dx der)
p C
Uer) . (2 'TT r dr) aT dx (2.1.8)
ar
3r
p
ax
ou encore
2
aT
CI.
a T
1
aT
=
+
(2.1.8')
Uer)
- 2
ax
r
ar
3r
Ces équations différentielles ci-dessus décrivant les transferts
thermiques ; avec :
-3
p
masse volumique (g.cm
)
1
1
C
chaleur spécifique du fluide (erg.g- .oK- )
P
À
d
. .
'
h
"
d
fl"d
(
-2
-1 °K- 1
)
con uctlvlte t ermlque
u
Ul e
erg.cm
. s .
.cm
2
1
CI.
À
:
diffusivité thermique (cm .s- )
pC p
Les solutions analytiques complètes de l'équation (2.1.8'). en tenant
compte. notamment. de l'évolution de CI. et Uer) avec T. sont impossibles à
obtenir. Un certain nombre de solutions ont été obtenues : Eckert et Drake
(Métayer (1982», Levèque (Midoux (1985», en supposant une température de paroi
constante.
Graetz (McAdam (1964)
Midoux (1985»
a intégré l'équation (2.1.8) et
obtient la relation
T
T
x -
e
1 -
8 F(u)
CL.!. 9)
T
- T
P
e
T
température à l'entrée du conduit,
e
T
température relative à l'abscisse x,
x
T
température de la paroi du conduit
P
dans laquelle F(u) est une série convergente infinie. Drew (1931)
(McAdam,
(1964»
donne des tables de valeurs de u et F(u).

---

27
Une bonne approximation de F(u) est la série convergente finie
14
89
F(u)
0,10238 e-
,627 u + 0,01222 e-
,22 u + 0,00237
-212 u
e
(2.1.10)
n.À.x
où u
(2.1.11)
~
1
débit volumique (cm3 .s- )
x
abscisse le long du conduit (cm)
L'équation (2.1.9) peut s'écrire encore, en tenant compte des relations
(2.1.10) et (2.1.11).
T
T
x -
e
1 - 0,819 e- 3 ,657 u' + 0,0976 e- 22 ,3 u' + 0,019
-53 u'
e
T
- T
P
e
(2.1.12)
u'
avec u
4
Il existe une analogie, du point de vue formel entre les équations de
transfert de chaleur et de masse.
L'équation différentielle décrivant les transferts de masse a été résolue
et le~ solutions proposées différent légèrement suivant les auteurs
(Fuchs (1964), Bricard (1977), Kapadia (1980)).
Gormley et Kennedy (1949) semblent donner les solutions les plus correctes.
Pour calculer les pertes de particules par diffusion dans un tuyau cylindrique,
ils proposent l'équation suivante, en posant:
D.x
y
2
U.R c
y est un nombre sans dimension.

---

28
2
-1
D : coefficient de diffusion des particules (cm.s
)
R : rayon du tuyau (cm)
c
-1
U
vitesse moyenne de l'écoulement (cm.s
)
x
abscisse le long du conduit (cm)
. Dans le cas où y > 0,01
~ = 0,819 e- 3,657 y + 0,976 e- 22 ,3 y + 0,035 -53 Y
e
(2.1.13)
o
. Dans le cas ou y < 0,01, Fuchs recommande l'équation
~
1 - 2,56 . y2/3 + 1,2 y + 0,177 y4/3
(2.1.14)
o
N
concentration moyenne des particules dans le fluide à l'abscisse x du
conduit
N
concentration de particules à l'entrée du conduit.
o
En utilisant l'analogie entre les équations de transfert, pour de petites
valeurs de u'
(équation 2.1.12), il faut alors écrire:
T
T
x -
e
2,56
u,2/3 + 1,2 u' + 0,17ï u,4/3
(2.1.15)
T
- T
P
e
2.2. Théorie de la croissance et de l'évaporation d'une goutte
L.~.l. ~~~~~~~~~~_~~~~~_~~~~~~_E~:_~~~~~~~~E~~~_~~_~~E~~:_:_!
~~~~~~_~~_~~~~~~
(Bricard (1977)
---------------
Nous considérons un ellsemble de gouttelettes sphériques en suspension dans
un fluide, en présence de vapeur dont les molécules diffusent vers les gouttes.
- Nous supposons ~ chaque instant, la concentration des sphères (particules
ou gouttelettes) suffisamment faible. Ce qui nous permet de négliger
l'interaction entre les sphères qui croissent.

---

29
- Chaque molécule qui arrive à la surface d'une sphère est fixée par
celle-ci.
- La pression totale du système fluide-vapeur-gouttes est constante et
uniforme.
- Il n'y a pas de réaction chimique dans le système.
- Les dimensions caractéristiques du système sont grandes devant le rayon
de la sphère.
- Nous négligeons l'action des forces extérieures sur la diffusion de la
vapeur et la conduction de la chaleur.
La première loi de Fick de la diffusion (Mason (1971), Bricard (1977),
Fukuta et coll. (1970»
indique que le flux massique des molécules à travers une
surface Al est proportionnel à la surface et au gradient de concentration dans
la direction normale à cette surface c'est-à-dire:
dm
:2
dn
4 7T r
m'
D
constante
(2.2.1)
dt
dr
m'
masse d'une molécule,
n
nombre de molécules par unité de volume,
1
D
coefficient de diffusion (cm2 .s- ),
r
coordonnée radiale dans le cylindre (cm).
Dans le systême supposé, les conditions aux limites sont
n
(00,
t)
n (R,
t)
n .
o
La solution de (2.2.1), en tenant
ompte des conditions aux limites du
systême, est alors :
Cl
4 7T m' D (n
n )
(2.2.2)
0
00
R
1
dm
4 7T m'
D (n
n
-
(2.2.3)
0
00
R
dt
d'où
dm
4
7T R m'
D (n
n )
(2.2.4)
dt
cc
0

---

30
La condensation de vapeur sur une particule produit une quantité de chaleur
q à un taux égal à (Fukuta (1970), Mason (1971)).
~
_ L dm
(2.2.5)
dt
dt
-1
L
chaleur latente de condensation (erg.g
).
Cette chaleur se dissipe principalement par conduction dans le milieu
ambiant. Par analogie à l'équation (2.2.1), l'équation relative à la conduction
de la chaleur à partir de la gouttelette a pour expression.
L dm
4
2 ,
dT
-
TT
r
1\\
(2.2.5)
dt
dr
Le gradient de température dT/dr est négatif parce que la température
d~croit quand on s'éloigne de la gouttelette.
À
conductivité thermique de l'air.
L'équation (2.2.5) s'intègre de la meme façon que (2.2.1) et nous conduit
à
L dm
-
4 TT R À (T
-
T )
(2.2.6)
dt
o
00
T
temp~rature à la surface de la goutte,
o
T
température loin de la goutte.
oo
La pression de vapeur saturante P (T) à une température T s'exprime par les
s
relations suivantes
P (T)
~
(2.2.7)
s
n.
M.
dP (T)
1
s
P"(T)
(2.2.8)
dT
s
L'équation (2.2.8) est la relation de Clausius-Clapeyron.

---

31
En tenant compte de l'équation (2.2.7). l'équation (2.2.4) se met sous la
forme :
(2.2.8)
Po
pression de vapeur saturante au voisinage de la gouttelette (baryes)
Poo
pression de vapeur saturante dans le gaz (baryes)
M
masse molaire de la vapeur (g)
R
constante des gaz parfaits
g
T
température au voisinage de la gouttelette (OK)
Cette relation nous permet de calculer la masse de vapeur qui, chaque
seconde, se fixe par diffusion sur la goutte de rayon R.
Les phénomènes de transport de matière et de chaleur sont toujours liés.
Par conséquent, les équations qui leur sont relatives sont couplées. ce qui nous
donne ;
dm
dt
(2.2.9)
dm
- L dt
Mason
~1971) a résolu ce système en supposant la différence de température
(T
-
T )
< 1 oC. Il obtient:
00
0
dm
4 TI R (5 - 1)
(2.2.10)
dt
R T
L
(LM
g
- 1) +
ÀT
R T
DM P ('~ ~
g
s
ou R dR
5 -
l
(2.2.11)
dt
R TO
1.0
(LM
1) +
g
ÀT
RT
D~l P (T)
g
s

---

32
en sachant que la vitesse de variation de la masse m d'une gouttelette de rayon
R s'exprime par:
dm
4
R2p dR
dt
11'
dt
ou p est la masse volumique du liquide constituant la goutte.
Dans l'équation (2.2.10) ou (2.2.11), S désigne la saturation.
L'équation (2.2.11) décrit la croissance d'une gouttelette estimée
suffisamment grosse pour que l'influence du rayon de courbure sur la pression de
vapeur soit négligeable (Mason (1971).
Pour une gouttelette très fine (D
< 0,1 ~m), on tient compte de la correc-
g
tion de Kelvin. Bricard (1977) propose de remplacer, dans l'équation (2.2.8) Po
par P
définie par :
R
P
avec
(2.2.12)
00
pression de vapeur au vo~s~nage immédiat de la goutte de rayon R.
2
o
tension superficielle du liquide (erg.cm- ).
La solution du système d'équations précédent est alors
20H
S - exp ( p R IR
R dR
g
(2.2.13)
dt
R Tp
!:Q
(LM
-
g
1) +
,\\T
R T
DM P (T)
g
s
Dans le cas où la condensation de vapeur se fait sur un noyau soluble, un
autre effet, exprimé par la loi de Raoult, s'ajoute à l'effet Kelvin. La pres-
sion de vapeur saturante P
au voisinage de la goutte s'exprime alors d'une
a
autre façon (Fukuta et coll.
(1970), Masan (1971), Bricard (1977)).

---

33
2.2.2. Correction de Fuchs - Méthode de la couche limite
-------------------------------------------------
La solution précédent (2.2.13) qui dérive de la théorie de Maxwell présente
un certain nombre de lacunes. Pour y remédier, Fuchs (1959), propose la
théorie de la sphère limite dans laquelle on admet que le processus de diffusion
ne débute pas directement à la surface sphérique de la goutte en cours d'évapo-
ration mais à partir d'une surface de rayon 6 + R centrée sur la goutte de rayon
R. 6 est de l'ordre du libre parcours moyen des molécules qui diffusent,
c'est-à-dire des molécules de vapeur (Green et Lane (1964), Bricard (1977)).
Cette théorie a été reprise par plusieurs auteurs qui proposent des termes
correctifs à la solution dérivée de la théorie de Maxwell (Davis et Ray (1978)).
Fuchs et Sutugin (1970) proposent la formule d'interpollation suivante,
basée sur les résultats de Shani (1966).
1 + Kn
K
(2.2.14)
c
')
1 + 1,71 K + 1,333 K~
n
n
l
où kn
R représente le nombre de Knudsen.
l
libre parcours moyen des molécules de vapeur
R
rayon de la goutte.
En tenant compte de la correction de Fuchs Kc et en faisant appara!tre dans
l'équation (2.2.13) le dia~ètre Dg de la gouttelette à la place de son rayon R,
on obtient
4 IS - exp
40H
) 1
Kc
dD
P R
D T
D
~
g
g
(2.2.15)
g
dt
R Tp
~
LM
g
- -
-
1) +
,\\T
R T
DHP (T)
g
s

---

34
Pour des particules de diamètre supérieur à 1 ~m. on montre que les termes
correctifs précédents: correction de Kelvin et. correction de Fuchs (Green ~t
Lane (1964) ; Davis et Ray (1977)
; Hinds (1982)). sont insignifiants. Dans ces
conditions. l'évaporation d'une goutte peut être décrite par l'équation
suivante. déduite de la théorie de Maxwell.
dR
Di'
2J.(n
- n )
(2.2.16)
dt
pR
0
00
D.. est le coefficient de diffusion des molécules du liquide volatil (i)
~J
dans un gaz porteur (j). n
et n
sont respectivement les concentrations de
o
00
molécules au voisinag~ àe la goutte et loin de la goutte. p est la masse
volumique de la goutte liquide. R le rayon initial de la goutte.
Si on admet que la concentration n
de vapeur loin de la goutte est nulle
oo
et si on considère que la vapeur se comporte comme un gaz parfait,
c'est-à-dire:
M. P
~
0
no
R T
g
où M. est la QaSse molaire du liquide qui s'évapore, alors l'équation (2.2.16)
~
s'écrit:
D ..
Hi Po
R dR
2J.
(2.2.17)
àt
o
R T
g
On suppose, dans ce cas, que la surface de la gouttelette est à la me me
température que le milieu ambiant. C'est particulièrement le cas des
gouttelettes qui s'évaporent suffisamment lentement (liquide peu volatil) et
dont la température de la surface atteint assez rapidement la température
ambiante (Davis et Ray (1977),
(1978)).

---

35
Quand la température de la gouttelette est constante et si on néglige
l'effet de Kelvin (cas où la pression de vapeur saturante du liquide volatil est
indépendante du rayon de courbure de la gouttelette). l'intégration de l'équa-
tion (2.2.17) donne:
2
R
+5 .. ( t - t )
(2.2.18)
o
1.J
0
où R
est le rayon de la gouttelette à l'instant t
•
o
0
P
M.
o
1.
et 5 ..
2D ..
(2.2.19)
1.J
1.J
pR T
g
On remarque que la connaissance de la pente S .. de la droite définie par
1.J
l'équation (2.2.18) permet de calculer le coefficient de diffusion des molécules
d'une vapeur (i) dans un gaz (j) si la pression de vapeur saturante Pest
a
connue avec exactitude. En outre. la mesure du taux d'évaporation d'une
gouttelette dans des milieux gazeux différents permet de déterminer la pression
de vapeur saturante du liquide formant la gouttelette.
Davis et Chorbajian (1974), Chang et Davis (1976), puis Davis et Ray (1977,
1978) ont étudié l'évaporation de liquides peu volatils dans l'azote, l'hélium
et le dioxyde de carbone. Nous utiliserons, par la suite. les résultats des
travaux de Davis et Ray pour valider la méthode de calcul du coefficient de
diffusion adopté dans le modèle d'évolution de la vapeur dans le CNe décrit par
Hétayer (1982).
2.3. Evolution de la sursaturation le long d'un conduit réfrigéré
solution de
Ame lin
Considérons un conduit réfrigéré dans lequel s'écoule un mélange gaz-vapeur
contenant des particules.
Amelin (1966) décrit l'évolution de la sursaturation moyenne dans un tel
conduit dont les parois sont maintenues à température constante en utilisant les
équations classiques de transfert de masse et de chaleur :
dmv
Hv
(2.3.1)
dt
f3RT·Al(Pv-P~)
g

---

36
%% = E • Al. (T - T')
(2.3.2)
m
masse totale de vapeur dans le gaz (g)
v
M
masse molaire de la vapeur (g)
v
-1
-1
R
constante des gaz parfaits (erg.oK
.mole
)
g
Al
surface de contact gaz-paroi (cm2 )
P
pression de vapeur dans le gaz (baryes)
v
p'
pression de vapeur au voisinage de la paroi (baryes)
v
-1
S
coefficient de transfert de masse (cm.s
)
q
quantité totale de chaleur (cal)
T
température absolue dans le gaz (OK)
T'
température absolue de la paroi (OK)
-2
-1
1
coefficient de transfert thermique (erg.cm
.s
°K-)
Remarquons que (2.3.1) n'est autre que la relation (2.2.8).
Si, comme au paragraphe précédent, on suppose la concentration de vapeur
suffisamment faible par rapport à celle du gaz porteur, de sorte que la vapeur
peut être considérée cornné un gaz parfait ; la masse de vapeur contenue dans
1 cm 3 de gaz est :
m.H . P
v
v
I:1
.M .P
g
v
v
soit m
(2.3.3)
v
M
(P -
P )
g
v
Avec
P
pression totale du m~lange gaz-vapeur (baryes)
M
masse molaire moyenne du mélange ( g)
m
masse de 1 cm 3 de mélange (g)
m
masse de gaz dans 1 cm3 de mélange (g)
g
M
masse molaire du gaz (g)
g

---

37
En différenciant, on obtient
m .M . Pv. dP
g
v
v
v
dm
= -
(2.3.4)
v
M
(P _ P )2
g
v
La quantité de chaleur perdue par le mélange gaz-vapeur lors du refroi-
dissement vaut :
m .P.N
dq
- m.C .dT
g
C
dT
(2.3.5)
p
M
(P -
P )'
•
•
g
v
p
En reportant les équations (2.3.4) et (2.3.5) respectivement dans les
équations (2.3.1) et (2.3.2), on obtient après division de (2.3.1) par (2.3.2).
dp
M.C • (P -
P )
P P '
v
P
v
v -
v
8
dT
R .T
T - T'
E
g
Posons
H.C
(P - P )
P
v
6
R .T
g
On peut négliger la pression de vapeur devant la pression total, soit
P - P
'\\., P
v
D'autre part, la masse volumique du mélange ebt àonnée par
M. P
p
R T
g
Le coefficient 6, sans dimension, prend alors la forme
6
6
p. C •
(2.3.7)
P
E

---

38
Si P
et T
désignent la pression de vapeur et la température moyenne du
e
e
mélange gaz-vapeur à l'entrée du conduit, l'équation (2.3.6) devient après
intégration :
P
(p
- p') + p'
(2.3.8)
v
e
v
v
Cette équation peut toujours être résolue par des techniques numériques.
Dans notre cas, les équations (2.1.12) et (2.3.6) permettent d'accéder à une
solution analytique.
La saturation a pour expression
S
(2.3.9)
où P (T) représente la pression de vapeur saturante a la température T.
s
On p~ut déterminer les coefficients de transfert de masse 6 et de transfert
thermique E en utilisant des paramètres adimensionnels décrivant différents
écoulements.
2R .U.P
c
Nombre de Reynolds
R
(2.3.10)
e
~
C ~
Nombre de Prandtl
P
--E.-
(2.3.11)
r
;\\
2R . S
c
c
Nombre de Sherwood
Sh
b.Rea.Sc
(2.3.lL)
D
2R.E
c
Nombre de Nusselt
Nu
- ; \\ -
b.Rea.Pr
(2.3.13)
Nombre de SCH1HTT
Sc
~
(2.3.14)
pD

---

39
Avec
R
rayon du conduit (cm)
c
-1
u
vitesse moyenne de l'écoulement (cm.s
)
-3
p
masse volumique du fluide (g. cm
)
~
viscosité dynamique du fluide (poise)
1
1
C
chaleur spécifique du fluide (erg.g-
°K- )
P
À
d
i
" '
h
"
d
fl"d
(
-1
-1 °K- 1)
con uct v1te t erm1que
u
U1 e
erg.cm
.s
2
-1
D
coefficient de diffusion des molécules de vapeur (cm.s
)
b,a,c
constantes dépendant du régime de l'écoulement
-2
-1
-1
coefficient de transfert thermique (erg.cm
.s
.oK
)
En divisant les relations (2.3.12) et (2.3.13), on obtient
À
ou a
est la diffusivité thermique
pCP
Amelin (1966) propose dans le cas d'un régime laminaire, (cas valable dans
le cadre de notre étude) la valeur c = 0,3.
Notons également, qu'en régime laminaire, dans un conduit à section circu-
laire de grande longueur, le nombre de Nusselt atteint une valeur asymptotique
égale à 3,657.
Dans ces conditions, le coefficient de transfert de masse a comme
expression :
D 0,7
Nu
6
(-)
(2.3.15)
a
2R .p.e
c
p
L'équation (2.3.9) ne tient pas compte de la disparition de la vapeur par
condensation sur les particules. Elle est donc d'un intérêt limité.

---

40
La formation d'aérosol due aux transferts de masse et de chaleur dans un
mélange gaz-vapeur peut être décrite par les équations de continuité suivantes
relatives respectivement au gaz, à la vapeur et à l'aérosol:
ap
~ + V. (p V) = 0
(2.3.16)
ot
g _g
ap
dm
v
v
~t + V. (p
V)
(2.3.17)
o
V _v
dt
ap
dm
a
v
~t + V. (p
V)
= +
(2.3.18)
o
a _a
dt
où P , P , P , représentent respectivement les masses volumique du gaz, de la
g
v
a
vapeur et de la vapeur et de l'aérosol. m
est la masse de vapeur et où V , V ,
v
_ g
-v
V , représentent respectivement la vitesse locale du gaz, de la vapeur et de
_a
l'aérosol.
La résolution de ce système a été effectuée par Clément (1984).
Pour s'affranchir de la difficulté que présente l'équation (2.3.9) et de la
complexité du système précédent, Métayer (1982) présente un modèle simplifié
décrivant l'évolution de la vapeur dans un CNC à flux continu.
Pour notre travail, nous adoptons ce modèle qui nous semble performant,
puisqu'il a contribué à la réalisation du CNC, modèle 3020 de TSI. Ce modèle
est, par ailleurs, comparable au modèle de Amelin (équation 2.3.9) si l'on
suppose la concentration des particules nulle (Métayer (1982)).
2.4. Description du modèle d'évolution de la vapeur dans un CNC à flux continu -
Solution de Métayer
Rappelons qu'un CNC détecte par un système opto-électronique classique des
gouttelettes produites à partir de la condensation de vapeur d'alcool butylique
sur les aérosols ultrafins agissant comme germes ou noyaux de condensation. Ce
"grossissement" s'effectue dans un ensemble saturateur-condenseur à températures
contrôlées.

---

41
La croissance des gouttelettes se développant à partir des particules à
mesurer et l'évolution simultanée de la saturation peuvent être décrites par un
système d'équations.
Pour des gouttelettes de diamètre D , l'équation (2.2.15) peu s'exprimer
g
sous la forme plus concise
dD
~
g (S, T, D )
(2.4.1)
dt
g
L'évolution de la saturation S a pour expression
dS
-100
h (S, T)
k(D , S) f(D ) dD
(2.4.2)
dt
g
g
g
ou k est une fonction quelconque.
Le premier terme du second membre tient compte de la diffusion de la vapeur
sur les parois et du refroidissement ; le deuxiême terme représente la quantité
de vapeur condensant sur les gouttelettes, caractérisée par la fonction de
répartition f(D ).
g
La résolution analytique d'un tel systême étant inaccessible, on doit avoir
recours à une procédure de calcul pas à pas.
Pour ce faire, on définit des intervalles de temps 6t où pression, et
saturation peuvent être considérées comme gardant des valeurs constantes.
La détermination de 6t est soumise a deux contraintes d'ordre différent
-
6t doit être suffisamment grand, de façon à obtenir les résultats des
calculs sur machine dans un temps raisonnable,
-
6t doit être suffisamment petit, pour éviter un dépassement numérique
dans l'ordinateur au début de l'activation des particules.

---

42
Métayer (1982) résout alors ce problème en réduisant progressivement la
valeur de l'incrément.
L'abscisse relative au ième pas à pour expression
Qv
x.
Lllt.
(2.4.3)
1
2
1TRc
~
débit volumique
3
-1
(cm.s
)
R
rayon du conduit (cm) .
c
Pour chaque abscisse xi' on calcule les transferts de masse et de chaleur
ainsi que le grossissement des gouttelettes à l'aide des équations précédentes.
Evolution d~~a_tempér~~~re_le long du condense~.
Les équations (2.1.12) et (2.1.15) sont utilisées sous la forme suivante
S.u~>0,1
1
1
-3,65ï u'
T.
T
+ (T
- T ) Il - 0,819 e
i
1
s
c
s
0,0976 e- 22 ,3 u~ _ 0,019 e- 53 u~1
(2.4.4)
S.u~<O,l
1
1
,2/3
T.
T
+ (T
- T )
12,56 u.
- 1,2 U '.
0 1--
,4/31
-
,
/1
U.
(2.4.5)
1
s
c
s
1
l
1
Avec
1T À
X.
u'i
1
T.
température moyenne à l'abscisse x. (0 K)
1
l
T
température du saturateur ( 0 K)
s
T
température du condenseur (OK)
c

---

43
Ce modèle suppose un système parfaitement homogène dans lequel la
température du gaz à l'entrée du condenseur est égale à la température à la
surface du liquide (T ) dans la saturateur.
s
2.4.1.1.Condensation sur la paroi
Le taux massique de vapeur diffusant vers la paroi a pour expression, nous
l'avons vu,
dmv
dt
Pour un débit volumique ~, si t désigne le temps de séjour du gaz dans un
conduit de rayon Re' la surface de contact Al vaut:
2
A
.
t
.
(2 TI R )
(2.4.6)
I :=
2
c
R
~. t
(TI R )
c
c
Le volume de gaz correspondant a pour expression
v
(2 TI R )
.
t
~.
c
t
(2.4.7)
Le taux massique, par unité de volume de vapeur diifusant, par conséquent,
vers la paroi est :
dp
H
v
28
v
(P
_ Pl)
(2.4.8)
dt
R
R T
v
v
c
g
p
masse volumique de la vapeur.
v

---

44
La pression P et la concentration massique p étant reliées par la
relation :
= P
H
p
R T
g
la diminution de la pression de vapeur due à la diffusion sur la paroi a pour
expression :
dPv
28 (P
_ P')
(2.4.9)
dt
R
v
v
c
Si Pi désigne la pression de vapeur moyenne pendant le ième intervalle,
l'équation (2.4.9) devient:
(2.4.10)
on suppose, en effet, qu'au voisinage de la paroi, la pression de vapeur est
saturante.
L'intégration de l'équation précêdente sur l'intervalle 6t donne
6P.
(2.4.11)
~1
T
température du condenseur (OK).
c
2.4.1.2. Condensation sur les particules
Pour des raisons de simplicité, Métayer suppose une répartition discrète
des particules, constituée de j
fractions (1 < j
< 10). Le spectre des goutte-
lettes en résultant est caractérisé dans le ième intervalle de temps par des
diamètres D" i et des concentrations N. i
J ,
J ,

---

45
Tous les phénomènes de pertes (diffusion des particules non encore
activées, sédimentation des gouttelettes) sont négligés. Par conséquent,
Dans ces conditions, l'intégration sur l'intervalle ~t de l'équation
(2.2.15)
conduit à la nouvelle valeur du diamètre:
1/2
4.a.Mv
8
Si - exp (
) K
.M
(2.4.12)
R • P• T .. D.
cj ,i
g
1
] , i
D. i+
Dj ,i+1
] ,
L(Ti)·p
L(T.).M
R
Ti· P
(
1
V
-
g
1)
+
À.T.
R .T.
D(Ti)·Mv·PsCT i )
1
g
1
On rappelle que K . . est le facteur de correction de Fuchs relatif au ième
c] ,1
intervalle pour la fraction j.
1 + K . .
nJ,1
K . .
(2.4.13)
c] ,1
2
1+ 1,71 K . . + 1,333K . .
n] ,1
n] ,1
21
avec K . i
n] ,
D . .
] ,1
On suppose que les particules pénétrant dans le condenseur ne peuvent pas
s'évaporer. Dans le calcul, cette condition se traduit de la façon suivante:
4. a.M
si le terme
S. - exp (
v ) < 0
(2.4.14)
1
R . p. Ti'
D.
.
g
] ,1
alors, on a
O.
'+1
o. .
(2.4.15)
J ,1
J ,1
La réduction de pression de vapeur due à la condensation sur toutes les
fractions j du spectre s'écrit:
R
T.
3
3
TI. P
~
L (O.
. + l
O.
.).
t-:.
.
(2.4.16)
j
J ,1
J,1
6
J ,1
Hv

---

46
Les nouvelles valeurs de la pression de vapeur et de la saturation sont
données par les relations suivantes
+ ~P. )
(2.4.17)
l~L
(2.4.18)
Les valeurs suivantes des différents paramètres définis ci-dessus
s'obtiennent donc par incrémentation. D'après la relation (2.4.3). le calcul
s'arrête lorsque:
2
TI
R . L
c
c
i
>
(2.4.19)
~. 6t
ou L
est la longueur du condenseur.
c
Nous rappelons que, dans le modèle. les paramètres physiques. masse
volumique, conductivité thermique et chaleur spécifique sont pris égaux à ceux
de l'air.
2.4.2. Calcul d'a;ustement
----------~--------
Le modèle que nous venons de présenter ne tient pas compte de la variation
des paramètres physiques en fonction de la température.
Aussi nous allons tester la sensibilité des résultats de ce calcul a la
variation de différents paramètres.
Pour cela, nous considérons, la masse volumique (p), la conductivité
thermique (À) et la chaleur spécifique (C ) de l'air d'une part. et. d'autre
p
part. la tension superficielle (a) du liquide à vaporiser.

---

47
L'ajustement à la température de ces paramètres se fait par l'expression
analytique suivante
f(T)
= A' + B'
(T -
273.15)
(2.4.20)
f étant l'un des paramètres.
Nous déterminons les coefficients A', B' d'après des valeurs de référence.
Les différents paramètres sont exprimés dans le système C.G.S. et la température
en degré Kelvin.
1
Paramètres
i A'
(C.G.S)
B' (C.G.S)
1
Masse volumique
-3
-6
1,25.10
- 3,2.10
-3
p (g.cm
)
Conductivité thermique
2 400
7,51
-2
-1
-1
À (erg.cm
. s
OK
• cm)
Chaleur spécifique
3
\\
10 045.10
560
-1
C
(erg.g
°K- l )
p
1
Tableau 2.1 - Coefficients permettant le calcul de peT),
À(T) et C (T)
P
en fonction de T selon (2.4.20)
Les coefficients A' et B' relatifs à la tension superficielle sont donnés
dans le chapitre 3 pour différents liquides.

---

48
Le calcul d'ajustement se fait de la façon suivante
_ )
Pi
= p(Ti 1
T _
_ )
T.
i
1
À.
= À(T
1
i 1
T
1
i +1
C
= C (T _ )
pi
p
i 1
o.
= 0(T _ )
1
i 1
X.1
Pour l'abscisse xi relative au ième pas de calcul, nous calculons les
valeurs des paramètres en fonction de la température relative au pas i-1.
Ces valeurs sont ensuite utilisées dans les équations (2.2.4) et (2.2.5)
pour déterminer la température T .. Dans les équations (2.4.12), (2.4.14) et
1
(2.4.16), les paramètres P, À, 0 deviennent alors Pi' À , ai'
i
Dans le domaine des faibles températures (10° - 35 OC) Métayer montre ~ue
les résultats de calcul (évolution de la sursaturation, croissance des goutte-
lettes) obtenus avec le modèle ne sont pas notablement modifiés si on fait un
ajustement.
Par contre, nous pouvons remarquer sur la figure (2.3), que l'écart entre
les résultats du mod~le de Métayer (1982) et le natre dans lequel nous faisons
un ajustement à la température devient important quand cette dernière croit.
Pour le glycérol pour exemple, la valeur relative de cet écart est
supérieure à 100 % à 80 oC.

---

49
Glycérol
o
Tc=Z5 C
Lc=35 cm
2,0
-E:J..-Cf)1,5
(1)
-(1)
(1)
-::::l0
Cl
Cf)
(1)
"0
1,0
(1)
...-
1
1
1
/(1)
1
E
1
1
ca
.-
1
1
C)
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
0,5
/
/
/
/
Modèle de Metayer
/
/
/
/ /
_
Notre modèle
/
/
/
-"
-"
..-"-
..-
'"
--
o
Temp.
du
saturateur (OC)
Figure 2.3 - Diamètre des gouttelettes en fonction de
la température du saturateur (Ts) à Tc Q
25 oC.
Comparaison modèle de Métayer et notre modèle.

---

50
2.4.3. Expressions des différents paramètres utilisés dans le modèle
-------------------------------------------------------------
2.4.3.1. Pression de vapeur et chaleur latente de condensation
Pour exprimer la pression de vapeur, nous utilisons la formule empirique de
Dupré.
B
P (T)
exp (A - T + CLn T)
(2.4.21)
s
qui donne une précision suffisante.
L'utilisation de l'équation ci-dessus dans la relation de
Clausius-Clapeyron, équation (2.2.8) permet d'exprimer la chaleur latente de
condensation.
L(T)
+ ~)
(2.4.22)
T
Les coefficients A, B et C sont déterminés à partir de données de
référence.
2.4.3.2. Coefficient de diffusion des molécules vapeur
Le coefficient de diffusion de la vapeur est calculé à partir de la formule
empirique proposee par Guilliland, Fuller, Schettler et Giddings.
(Rohsenow et
coll. (1961), Reid et coll.
(1977)).
D
(2.4.23)
p
Avec
T
température (OK)
( LV) A'
(LV) B
volumes atomiques de diffusion de l'air et de la vapeur
masses molaires de l'air et de la vapeur
HA'
~
P
pression du mélange gazeux (baryes)
-1
D
coefficient de diffusion (cm 2 .s
).

---

51
Un détail du principe du calcul du coefficient de diffusion, et particu-
lièrement de la méthode de détermination du volume atomique de diffusion est
donné en annexe 1.
Le coefficient de diffusion de la vapeur est un paramètre important dans
notre modèle. Nous l'ajustons également à la température par la relation
T
3/2
D(T)
D(2ü OC) x (293,15)
T s'exprime en oK.

---

52
CHAPITRE 3

---

53
ETUDE DE FAISABILITE - CHOIX DU LIQUIDE
A VAPORISER
3.1. APPROCHE THEORIQUES
3.1.1. Définition de critères
Rappelons que l'idée de base de notre travail consiste à mettre au point un
dispositif de grossissement de particules submicroniques qui, associé à un
compteur optique, aura la même fonction qu'un compteur de noyaux de condensation
(CNC).
Rappelons que tous les CNC, disponibles dans le commerce ou seulement à
l'état de prototype, fonctionnent avec des liquides volatils (eau, alcools).
Dans ces instruments, le système optique de détection est placé juste à la
sortie du condenseur de telle sorte que la détection s'opère avant que les
gouttelettes formées ne puissent s'évaporer.
Au contraire, nous verrons que dans notre système, les gouttelettes fo~mées
peuvent être transportées, dans un conduit de prélèvement, loin du dispositif de
grossissement. Par conséquent, la nature du liquide à vaporiser et devant
condenser sur les particules est primordiale. Cette considération entraîne donc
à examiner les critères suivants
- afin d'éviter que les gouttelettes ne s'évaporent entre le moment où
elles sortent du condenseur et le moment où elles arrivent dans le volume
optique, il faut adopter un liquide dont la pression de vapeur reste faible à la
température ambiante,
- pour ne pas détruire certains noyaux de condensation volatils, la tempé-
rature du saturateur ne doit pas excéder 100 Oc i (rappelons que la température
de fusion de (NH )2 S04 est 96 oC. Il ne faut pas oublier par exemple que dans
4
l'atmosphère la majorité des noyaux de condensation est constituée de sulfate
d'ammonium),
- néanmoins, la pression de vapeur du liquide choisi doit être suffisamment
élevée à cette température pour que la masse de vapeur en suspension soit
suffisante, de telle sorte que les gouttelettes formées puissent être détectées.
Leur diamètre devant être supérieur à :

---

54
- 0.1 ~m ou 0.2 ~m pour les compteurs à laser.
- 0.3 ~m ou 0.5 ~m pour les compteurs à lumière blanche.
Ces critères nous conduisent à étudier trois liquides peu volatils que
sont: le dioctylphtalate (DOP). le dibutylphtalate (DBP) et le glycérol ou
glycérine.
En plus des critères ci-dessus. d'autres critères conditionnent le choix du
liquide à vaporiser.
Nous présentons dans le tableau 3.1 les valeurs des coefficients A' et B'
qui permettent de calculer la tension superficielle définie par l'équation
(2.4.20). Nous donnons également les valeurs des coefficients de diffusion de la
vapeur à 20 oC. la valeur de la masse volumique et de la masse molaire.
1
1
Tension superficielle
!
-1
Coefficient de diffusion
p
M
1
(dynes cm
)
,
2
-1
g.cm-3
g
Liquides
à 20 Oc (cm.s
)
1
1
1
A'
B'
!
i
DOP
33
0
0.033
0,98
390,57
DBP
35,3
- 0,063
0,040
1,048
278,35
Glycérol
61,04
- 0,0899
0,074
1,261
92,1
Tableau 3.1 - Coefficients A' et B' permettant de calculer la tension
superficielle définie par l'équation (2.4.20). Valeur du coefficient
de diffusion à 20 oC, masse volumique p et masse molaire M.
Afin de justifier la validité de l'équation empirique (2.4.23) que nous
utilisons dans notre modèle pour calculer le coefficient de diffusion des
molécules de vapeur dans l'air, nous examinons les résultats de travaux
antérieurs qui sont comparés à ceux obtenus avec cette équation.
D'après leurs travaux sur l'évaporation des gouttelettes, Davis et Ray
(1977, 1978) donnent les coefficients de diffusion des molécules de DOP dans
divers gaz. Ils citent aussi les résultats des travaux de Bradley et coll.
(1946), de Monchick et Reiss (1954) obtenus avec le DBP.

---

55
-1
(36
OC) = 0.110 cm2 .s
DDOP/He
-1
(36
OC)
0.026 cm2 .s
DDOP/N2
-1
D
(20
OC)
0.031 cm2 .s
DBP/air
-1
D
(19.9 OC) = 0.034 cm;l.s
DBP/air
Nous obtenons avec l'équation empirique (2.4.23) les valeurs suivantes
-1
(36 OC) .. 0.130
cm2 .s
DDOP/He
-1
(36 OC)
DDOP/N2
= 0.0399 cm2 .s
-1
(20 OC)
DDBP/air
= 0.040
cm2 .s
L'examen de ces résultats montre bien que l'équation (2.4.23) est valable
sauf dans le cas de la diffusion de molécules de DOP dans l'azote. On peut donc
l'utiliser à la place de celle dérivant de la théorie cinétique des gaz (voir
annexe 1).
Dans le tableau 3.2 nous donnons les valeurs de la pression de vapeur
saturante en fonction de la température ; nous y portons également les valeurs
des coefficients utilisés dans les équations (2.4.21) et (2.4.22).
!
!
Pression de vapeur saturante (baryes)
Coefficients
Liquides
Températures
A
B
C
)U "c
60 Oc
70 Oc
80 Oc
90 Oc 100 oC·
DOP
148,18
1 950,5
- 16.2
0,0026
0,0099
0,0338
0,106
0.308
Z,l
DBP
217,89
20 271.1
- 26,9
0,67
1.94
5,14
12,64
28.95
62.19
Glycérol
99.8
13 757
- 9,7
3,22
8.60
21,51
50,65
112.9
239,5
Tableau 3.2 - Coefficients permettant de calculer la pression de vapeur
à partir de la formule de Dupré et valeur de la pression de vapeur
à différentes températures.

---

56
Pour les besoins de notre approche théorique, l'équation (2.2.15) décrivant
la vitesse de croissance d'une goutte peut être remplacée par l'équation
suivante donnée par Mason (1971),
dD
D.M
D
~
= - - -
P
(T)
IS - exp (
4 cr M )\\
(3.1.1)
g
dt
p R T
Q)
p.R
T.D
g
g
g
dans laquelle le terme exponentiel exprime la correction de Kelvin. Cette
équation peut se mettre sous la forme simplifiée suivante :
dD
D
~
D . P
(T)
• (S -
1)
(3.1.2)
g
dt -
Q)
Pour augmenter la vitesse de croissance, le terme de droite doit être le
plus grand possible.
La figure 3.1 représente l'évolution de cette vitesse de croissance le long
du condenseur. Nous constatons qu'elle décroît avec la longueur du condenseur et
qu'elle est plus grande pour le glycérol.
3.1.3. Diamètre minimal détectable - Relation de Kelvin
Dans le phénomène de nucléation hétérogène. la taille du plus petit noyau
qui peut être activé est donnée par la relation de Kelvin ci-dessous :
4 cr M
(3.1.3)
p RTL S
g
n
avec S
taux de saturation à la température T.
Nous présentons, figure 3.2. la taille du noyau qui peut être détecté pour
les trois liquides étudiés. ~ous constatons que. avec le glycérol. on peut
activer des noyaux plus petits dans les mêmes conditions; c'est-à-dire à une
température et à un taux de saturation donnés.

---

57
EcheUe
arbitraire
•
DOP
•
DBP
• Glycérol
Q)
0
c:
ca
tn
tn
.-
0
...
0
Q)
"'C
Q)
tn
tn
(1)
-
>
a
20
40
60
Abscisse dans
le
condenseur ( cm )
Figure 3.1 - Vitesse de croissance du diamètre des gouttelettes
de DOP, DBP, glycérol le long du condenseur

---

58
Pour comparaison, nous présentons dans le tableau ci-dessous, d'une part
pour les 3 liquides étudiés, le diamètre minimal détectable et le taux de
saturation à une valeur de ôt = Ts - Tc = 50 Oc (Ts et Tc étant respectivement
les températures du saturateur et du condenseur)
; d'autre part, nous donnons
les valeurs de ces mêmes paramètres pour l'eau, l'éthanol et le butanol :
liquides généralement utilisés dans les CNC.
1
Ts = 75 oC, Tc = 25 oC, Lc = 25 cm
Liquides
Liquides
S
D * (~m)
max
p
S
*
D (~m)
p
DOP
137,2
0,0040
Eau
1,45
0,0056
DBP
46,4
0,0035
Ethanol
1,75
0,0037
Glycérol
26
0,0020
N-Butanol
2,25
0,0045
Lc = longueur du cond~nseur.
Tableau 3.3 - Diamètre minimal détectable (relation de Kelvin)
Nous faisons remarquer que les valeurs de
*
D
, en ce qui concerne les
p
3 derniers liquides, correspondent au cas où la sursaturation maximale dans le
condenseur est atteinte; ce qui n'est pas vrai dans notre étude.
On remarque aussi que, en comparaison au butanol, le glycérol permet de
détecter des noyaux plus fins.
3.1.4.1. Energie libre de formation, modèle de la goutte liquide (théorie
classique).
L'hypothèse fondamentale qui constitue la base de la théorie classique de
la nucléation est la suivante
- la phase liquide apparaît sous la forme d'embryons sphériques de rayon R
bien défini. Quelle que soit leur taille, ces embryons possèdent les propriétés
microscopiques de la phase liquide (densité, tension superficielle, etc.).

---

59
20
•
DOP
.. DBP
•
Glycérol
15
c::
o
5
0,00 1
0,01
0,1
Diamètre
minimal
détectable ( fm )
Figure 3.2 - Diamètre minimum du noyau qui peut être activé
en fonction du taux de saturation pour une température de 80 Oc

---

60
Dans un système fermé, constitué d'une vapeur et d'un gaz, on montre
(Wolmer et Weber cités par Bricard (1977), Cordier (1979) que la formation d'un
embryon de rayon R, contenant n molécules, s'accompagne d'une variation
d'énergie libre de formation ayant pour expression:
(3.1.4)
n
nombre total de molécules liquides contenues dans l'embryon,
Ill' Il
potentiels chimiques en phase liquide et en phase gazeuse
g
-1
(erg.molec.
)
-2
cr
tension superficielle de l'embryon (erg.cm
).
Si V est le volume moléculaire moyen dans le liquide, alors
nV
(3.1.5)
1/3
soit R
n
(3.1.6)
L'énergie libre de formation peut alors s'exprimer par
2 3
ôG(n) = n (Ill - Il ) + 6n /
(3.1.7)
g
avec 6
(36 11" V2) 1/3 . cr
4
2
ou encore
e:,G (n)
Il g ) + "3 11" cr R
(3.1.8)
Les variations de ôG(n) en fonction de R sont représentées sur la
figure (3.3).
En milieu sous-saturé, (P < P ) l'énergie libre nécessaire à la formation
s
d'un embryon, augmente rapidement avec le rayon.

---

61
Par contre. lorsque la vapeur est sursaturée. l'énergie libre passe par un
maximum ÂG(n*) quand le rayon prend la valeur critique R*. Les embryons de rayon
inférieur à R* sont instables et tendent à disparaître sous l'effet de
l'agitation thermique; au-dessus de cette dimension. leur énergie de formation
diminuant. les embryons se développent en gouttelettes par condensation de la
vapeur.
p>~
R
Figure 3.3 - Variation de l'énergie libre de formation
d'un embryon en fonction de sa taille

---

62
La valeur du rayon critique est telle que
o
(3.1.9)
R*
qui est équivalente à
.L tlG(n) 1n
o
an
(3.1.10)
n*
puisque n est une fonction monotone de R.
Amelin (1966) montre, que, pour un accroissement de l'énergie libre de
formation en phases liquide et gazeuse :
d
(3.1.11)
III
V d
g
p
(3.1.12)
ou VI et V
sont respectivement les volumes moléculaires en phase liquide et en
g
phase gazeuse.
En supposant que la vapeur se comporte comme un gaz parfait et, compte tenu
du fait que V
» VI'
g
KT
- -
dp
(3.1.13)
p
K
constante de Boltzmann.
p
pression de vapeur à la température T.
L'intégration de l'équation (3.1.13) entre poo et P, donne
p
KT Ln poo
(3.1.14)
- KT L
S
n

---

63
En remplaçant ~l - ~g dans l'équation (3.1.8) par son expression
précédente. on obtient;
3
4
R
2
tlG(n)
3 ~v
(- KT Ln S) + 4 ~ cr R
(3.1.16)
La résolution de l'équation (3.1.9) permet d'exprimer le rayon critique
2 cr V
R* =
(3.1.17)
KT L
S
n
3.1.4.2. Calcul de la sursaturation critique
Dans la cinétique de condensation (Bricard (1977), Cordier (1979)), on
définit la fréquence de nucléation, nombre de gouttes formées de n molécules ou
de taille n et qui passent à la taille n + 1 par unité de temps et de volume
par :
J(n,t)
S'A (n) f(n,t) - a'
(n + 1) A (n + 1) f(n + 1,t)
(3.1.18)
Le premier terme représente la probabilité de gagner une molécule et le
second celle d'en perdre une.
s' = P(2 TI m KT)-1/2 est la fréquence de collision d'une molécule de vapeur
par unité de surface.
A (n), A (n + 1)
surface de la goutte formée de n, n + 1 molécules.
a' (n + 1) : nombre de molécules liquides qui s'évaporent par unité de
temps d'une surface unité.
f(n,t), f(n + 1,t)
sont des fonctions de distribution.
La résolution de cette équation, en tenant compte des conditions aux limites
(Cordier (1979)), permet d'exprimer J(n,t) en fonction du nombre de molécules
relatives au rayon critique.
J
s' A (n*) C(n*) Z
(3.1.19)

---

64
Avec A (n*) = 4 TI R*2
C(n*) = C(l) Exp (_ ~G(n*))
(3.1. 20)
KT
~G(n*)1/2
z
1
é)2 ~G(n) 1
(3.1.21)
2 TI KT
2
n=n*
é) n
(2TI KT n*2)
2
Le terme Z est de l'ordre de 10- . Il modifie de manière importante le
courant de nucléation, mais il est sans grande influence sur la valeur de la
sursaturation critique (Cordier (1979)).
La sursaturation critique est généralement définie pour J
1.
En remplaçant dans les équations (3.1.20) et (3.1.21) ~G(n*) par l'équation
(3.1.16) et en posant:
P
C(l)
concentration de molécules pour un gaz parfait,
KT
on a,
19
1
J = 6,6 10
(3.1.22)
p
ou encore
19
17,6
J
6,6 10
x .!.
(f)2
1/2
(Ma)
exp
1( -
)
(.t!) 2
.
(~) 3
p
1 (3.1.23)
P
T
L 25
n
et par conséquent
5
ExP~
1/2
3/2)
17,6
( .t!)
(.9)
19
1
(3.1.24)
L
6.6.10
+ L
(.!. (f)2 (Ma) 1/2) _ L J
P
T
n
n
p
T
n
5 étant la sursaturation critique.
La figure 3.4 représente la sursaturation critique en fonction de la
température du gaz pour le DOP, le DB? et le glycérol. Nos courbes sont tracées
pour une fréquence de nucléation égale à une particule par centimètre cube et
-3
-1
par seconde (1 p.cm
.s
).

---

6S
r-------------.-- -_ _----------_._-----------
..
500
•
DOP
DBP
•
Glycérol
400
Q)
:J
0-
-~0
c:
0
300
-ca~
:J
-caen~
:J
(/)
200
100
o
50
100
150
Temp.
du
gaz (oC)
Figure 3.4 - Sursaturation critique pour une fréquence
-3
-1
de nucléation J ~ 1 p.cm
.s

---

66
Glycérol
3
2
1
Frequence de nucléation ( part. 1 cm3.s )
75
Q)
::J
cr
1
100
-~0
2
c
50
3
0,01
0
-C\\1~
::J
-C\\1fi)
~
::J
en
25
20
40
60
80
100
120
d
gaz ( OC )
Temp.
u
Figure 3.5 - Sur~aturation critique pour plusieurs valeurs
de la fréquence de nucléation dans le cas du glycérol

---

67
Sur la figure 3.5, nous représentons la même courbe pour le glycérol, pour
plusieurs valeurs de la fréquence de nucléation.
Dans le cadre de notre travail, ce phénomène de nucléation homogène doit
être évité. En effet, si nous voulons dét~rminer la concentration des particules
que nous faisons grossir, ce phénomène de formation spontanée de gouttelettes
est néfaste.
3.1.5. Discussion
La discussion pour le choix du liquide à vaporiser consiste à voir comment
les différents critères évoluent quand les paramètres principaux des équations
(3.1.2) et (3.1.3) varient.
Nous résumons nos conclusions dans le tableau 3.2.
Paramètres
Commentaires
Conclusion
Augmentation de D
Augmentation ae la condensation
(D J')
- sur les parois
défavorable
- sur les particules
favorable
Augmentation de P (T)
Croissance de la gouttelette
co
(P (T) J')
D
favorable
co
g
- augmentation de la consom-
mation de liquide
défavorable
- risque de vapeur polluant
le système de détection
défavorable
Augmentation de S
Croissance de la gouttelette
(S" )
D
favorable
g
- diminution de
*
D
favorable
p
- risque d'apparition de la
nucléation homogène
défavorable
Tableau 3.4 - Résumé de la discussion

---

68
La sursaturation que l'on peut obtenir avec le glycérol est beaucoup plus
faible que celle obtenue avec les deux autres liquides.
Compte tenu des limites que nous nous sommes fixées à savoir, diamètre des
gouttelettes détectables par les COP, température du saturateur inférieure à
100 Oc ; le glycérol présente donc les meilleures performances. Il est à noter
toutefois qu'il y a un risque d'apparition de la nucléation homogène pour
6T (Ts - Tc) supérieure à 55 oC.
De ce fait,
c'est avec du glycérol que nous allons développer nos
expériences.
3.2. Vérification expérimentale
Notre étude théorique nous a montré qu'il est possible d'obtenir un
grossissement suffisant de gouttelettes formées à partir d'un aérosol ultrafin
en utilisant du glycérol. Il nous faut maintenant développer des expériences
nous permettant de valider cette théorie.
Notre dispositif expérimental est schématisé figure 3.6.
3.2.1.1. Générateur d'aérosol
Nous utilisons comme générateur, celui basé sur la méthode de
classification électrostatique décrit par Liu et Pui (1974). Ce générateur se
compose d'un atomiseur de type "collison" , d'une colonne de séchage, d'un
neutraliseur et d'un analyseur différentiel de mobilité électrique. De l'air
comprimé alimente tous les circuits. L'air est purifié par passage dans un
épurateur qui le débarrasse des particules, de l'eau et de l'huile.
L'atomiseur contient une solution de NaCl dont la concentration dépend de
la dimension des particules qu'on désire obtenir. L'aérosol obtenu est
polydispersé de diamètre médian compris entre 1 et 7 ~m avec un écart type
géométrique variant de 1,7 à 2,5 (Willeke (1980)). La concentration de
5
-3
particules est de l'ordre de 10
p.cm

---

Qi
Q1
1
Neutraliseur
Sécheur I~I
1
~
Air
L
_
. ,
comprime
Analyseur
Epur a t eur
ifférentie
Pompe
Atomiseur
de mobilité
Compteur
Collecteur
~
optique
au
potentiel,
','
1
posit if
Volume
de
'"
'"
~
Classifica t eur
élect ros ta tique
Eau
.....
a
25°C
-0- Ré'gulateur de pression
CNe
..pI<r Vanne
% Filtre absolu
._:::::_ Rotamètre
Dispositif
de
grossissement
Figure 3.6 - Schéma du dispositif expérimental

---

70
Dans le cadre de notre étude, au cours de laquelle nous utilisons des
compteurs optiques, cette concentration est très élevée. Des circuits de déri-
vation nous permettent, soit de diluer l'aérosol, soit d'en laisser échapper une
partie. Les gouttelettes produites par l'atomiseur sont introduites dans la
colonne de séchage constituée d'un tube dont la périphérie est tapissée de
cristaux de si1ica-ge1. Les particules sèches sont ensuites envoyées dans le
neutra1iseur constitué d'une source radioactive de 85Kr placée à l'intérieur
d'un tube cylindrique. Son rôle est de mettre l'aérosol à l'équilibre de
Bo1tzman par ionisation (Liu et Pui (1974), Bricard (1977), Métayer (1982),
Hou1aki (1986)). Dans nos conditions de travail, les critères de neutralisation
(Hou1aki (1986)) sont vérifiés. Suivant leur taille, les particules peuvent
acquérir une ou plusieurs charges électriques positives ou négatives
(Kim (1978)). Nous admettons, en première approximation, que les particules
fines (D
< 0,1 ~m) portent une seule charge.
p
L'analyseur différentiel de mobilité électrique (A.D.M.E) permet de sélec-
tionner les particules suivant leur mobilité (Liu et Pui (1974),
Bricard (1977)). L'A.D.M.E (fig. 3.7) est constitué de deux cylindres concen-
triques. Les débits à l'entrée de l'A.D.M.E de l'air contenant l'aérosol à
-1
-1
étudier (Q2 = 1 1.min
) et de l'air pur de canalisation (QI = 5,8 1.min
) sont
contrôlés par deux débitmètres linéaires. Les flux à l'intérieur de l'A.D.M.E
sont laminaires. L'application d'une tension positive, sur l'électrode interne
de l'analyseur, permet d'extraire une fraction des aérosols chargés.
L'aérosol provenant de l'A.D.M.E est introduit dans un volume de dilution
mis en légère surpression, à l'aide d'une pompe, afin d'éviter une trop grande
perte de charge aux différentes pompes de prélèvement figurant dans notre
dispositif.
3.2.1.2. Compteur de noyaux de condensation
Le CNe que nous utilisons est le modèle (TSI 3020) dont le schéma est
représenté figure 3.8. Cet instrument est la version commerciale d'un prototype
mis au point par Reiss (1972) et amélioré par la suite par Bricard et Coll.
(1976) au CEA. Il est constitué d'un saturateur, d'un condenseur, d'un détecteur
optique de particules, d'un débitmètre et d'une pompe. Le débit de prélèvement,
-
l'
,
l ' 5
3-1
regu e, est ega
a
cm.s

---

71
1
v
1
i
\\
,,,,,,\\~\\
Trajectoire d'une
~ \\
. ~
\\
particule sélectionnée
\\
\\\\\\
','---
-
-----
verl C.N.C.
Figure 3.7 - Schéma de l'Analyseur Différentiel de Mobilité
Electrique (A.D.M.E.)

---

72
r
Photodétecteur
ver. debltmèlr. & pompe
~.::J:
~\\I~~
,
- -
; - - - ' .
...
LAMPE
..
L lentilles ·condenseur-
lentilles -Image-
CONDENSEUR( 1 oOC)
ENTREE DU PRELEVEMENT
-~+-reservolr d'alcool
SATURATEUR(3 SOC)
Figure 3.8 - Schéma du e.N.e. à flux continu (TS1. 3020)

---

73
L'aérosol à étudier pénètre dans le saturateur qui est un tube incliné de
19 mm de diamètre dont l'intérieur est recouvert par un garnissage en feutre
trempant dans un réservoir d'alcool (butano1). Une résistance chauffante
maintient le saturateur à une température de 35 oC.
Après sa saturation en vapeur d'alcool, l'aérosol entre dans le condenseur
qui est maintenu à 10 Oc par un module thermo-é1ectrique (module à effet
P~ltier). Par passage dans ce conduit réfrigéré, on crée la saturation et les
particules grossissent alors par condensation de la vapeur. Les gouttelettes
arrivent ensuite dans le volume d'observation à travers une buse de 1 mm de
diamètre.
La détection des particules ainsi grossies se fait au moyen d'un système
optique éclairé par une lampe à halogène. Le faisceau de lumière direct est
arrêté par un piège à lumière et la lumière diffusée par les gouttelettes est
recueillie par une paire de lentilles asphériques qui la focalisent ensuite sur
un photo-détecteur.
Le CNC possède deux modes de fonctionnement
- un mode de comptage des particules individuellement,
- un mode photométrique.
3
3
Pour des concentrations de particules ne dépassant pas 10
p.cm- , les
gouttelettes sont comptées individue11e~ent. Le signal fourni par le photo-
détecteur, à chaque passage de particule dans le volume optique, est envoyé dans
un trigger de Schmitt, convertisseur analogique digital, qui délivre des impu1-
-1
3
sions de 5 V. Ce mode de comptage couvre la gamme de concentrations 10
- 10
-3
p.cm
Des expériences précédentes (Agarwal et Sem (1980)) ont montré, que pour
des concentrations élevées, les erreurs de coïncidences doivent être prises en
3
3
compte. Au-delà de 10
p.cm- , le CNC fonctionne en mode photométrique. La
tension, aux bornes du photo-détecteur, relative au flux total de lumière
diffusée par les gouttelettes, est envoyée ici dans un convertisseur linéaire à
8 segments qui fournit une tension proportionnelle à la concentration de
particules présentes dans le volume optique.

---

74
[
,
Q)
',0
,~-----
:
,
l
"
0>
10
-ï--. '~.~.
~
10
•
a
~
•
a , •
-c.E0
()
!~
\\\\
Q)
•)00
"C
et'
Mode
photométrique
0,5
'0)
"
0
1 0
lnCI
11_ _-
-()~
Mode
de
comptage
individuel
/
()
.
• ZnCI
• Sphères Inorganlc;u,es
1
-
& Air atm.
aSphl1res OrganlClUer
LU
• AQgrégata de Fel OJ
"/'
0,01
0,1
10
Diamètre
des
noyaux ( ~m )
Figure 3.9 - Efficacité de comptage du CNC (TSI 3020).
Courbe publiée par Wen et Kasper (1986)
_--.x--------·~- 0·--------
Q)
"X.. - - - - X--
•• _-----
0>
('<'
-."...-- --
, /
--"
~
-
/
,
,/.~
Ê 0,75 ~ ,,/,/
A
-----A
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----
o
X . /
A·---
()
1
/ /
1
/
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1
A
1
~
"C
0,50 ..
1
/
1
/
é
'0)
-
Â
()
~ 0,25 ~
-w
1
1
1
1
0,02
0,04
o,oe
o,oe
Diamètre
des noyaux ( fJm )
Figure 3.10 - Efficacité de comptage du CNe (TSI 3020) pour des natures
différentes de l'aérosol (Métayer (1982»

---

15
Nous avons déjà mentionné, dans notre introduction, un certain nombre de
paramètres qui peuvent affecter l'efficacité de comptage d'un CNC. Les
figures 3.9 et 3.10 représentent les courbes d'efficacité du CNC
(TS! modèle 3020), et montrent une chute importante de l'efficacité en dessous
2
de 2 à 3.10-
~m en diamètre.
3.2.1.3. Dispositif de grossissement
Le dispositif que nous utilisons pour cette étude de faisabilité est un
ensemble en verre d'épaisseur 2 mm. La figure 3.11 schématise notre dispositif.
L'ensemble est composé d'un saturateur: longeur 30 cm, diamètre intérieur 5 cm
et d'un condenseur de longueur 25 cm et de 2 cm de diamètre intérieur. Le satu-
rateur contient du glycérol compte tenu de notre étude exploratoire. Le contrôle
de la température du liquide dans le saturateur se fait au moyen d'un thermo-
mètre à contact; cette température étant régulée à 5 % près. La figure 3.12
représente le schéma électrique du dispositif de chauffage et de régulation. La
température du condenseur est maintenue constante par un écoulement d'eau. Comme
dans un CNC, les particules qui pénètrent dans l'appareil se chargent de vapeur
de glycérol qui se condense sur elles ; donnant naissance à des gouttelettes.
3.2.1.4. Compteur optique
Dans notre étude, nous utilisons, pour la mesure des gouttelettes formées
le système de comptage de particules PARTOSCOPE AR, commercialisé par la firme
Kratel. Cet appareil permet de déterminer le nombre et la taille des particules
dans des flux d'air ou de gaz. Ce système fonctionne suivant le procédé de
diffusion de la lumière.
L'optique du détecteur du PARTOSCOPE AR est constituée de deux ensembles
qui ne peuvent fonctionner simultanément. Le schéma du système optique est
représenté figure 3.13.
La partie R du détecteur (salles propres, hottes à flux luminaire,et~ a
-1
une buse par laquelle sont aspirés 28 l.min
d'air. La partie A (atmosphère) a
1
une buse d'entrée ou sont aspirés 2,8 ou 0,28 l.min-
d'air. Sur le côté de la
buse d'aspiration se trouve l'embout pour l'introduction de l'air de rinçage.
Les optiques focalisent un faisceau de lumière fortement concentré sur un
3
3
petit volume (partie R : 4 mm , partie A : 2 mm ), dans la cellule de mesure.

---

76
'-
:J
Q)
Glycérol
E
fi)
<J
c:
Q)
Il)
"0
c:
C\\I
0
Ü
Saturateur
-
- - -
-
-
- - - - -
30
cm
Figure 3.11
Dispositif de grossissement
chauffante
Thermomètre à
~_T_ \\ c
220
V
N..-
~_----
Figure 3.12 - Dispositif de chauffage et de régulation. Schéma électrique

---

Lentille
Collectr lce
Volume de
mesure
Lampe
dIaphragme
Lentilles de
Photomultlpllcateur
condensation
Réflecteur
.
\\
\\
Le"tllle
.
~~ \\
\\f~
(s~-"'----i1ê)7(rr---~~ f. ~~_---~.~L:"-:'-~~J ---- ..W1t-.:;
~U~O~~_'V--
""'~---'zlJC'
......
..J,J
-_-=.3;711. , - "'l~;
......
-
f0.
"
il
loU"
1
Figure 3.13 - Représentation schématique du système optique

---

78
La source de lumière est constituée par une lampe à halogène. Par
4 lentilles, cette lumière est condensée, limitée et focalisée sur le volume de
mesure, et elle est recueillie de l'autre côté de ce volume. La fonction du
piège de lumière et des lentilles collectrices est basée sur le principe du
microscope à champ sombre. Le faisceau lumineux est cependant focalisé sur le
photo-multiplicateur qui délivre des impulsions. Celles provoquées par les
particules sont intégrées à un courant continu qui se transforme propor-
tionnellement en fréquence pulsée, et est injecté dans différents affichages.
Cet appareil permet la mesure d'aérosols liquides ou solides de diamètre
supérieur à 0,5 ~m. La valeur maximale de la concentration que l'on peut mesurer
3
-3
est 3.10
p.cm
• Si on veut maintenir une erreur, due aux coincidences
optiques, inférieure à 1 %, des corrections doivent être effectuées à partir de
-3
-3
15 p.cm
pour la partie R du détecteur et 7 p.cm
pour la partie A.
Dans nos expériences, nous utilisons la partie R ; le débit d'aspiration à
1
partir de notre dispositif de grossissement étant de 2,8 l.min- .
3.2.2.1. Diamètre final des gouttelettes
Nos expériences sont effectuées avec des noyaux de NaCI de diamètre compris
entre 0,04 ~m et 0,086 ~m. L'aérosol monodispersé, introduit dans notre dispo-
sitif de grossissement, est dénombré en amont par le CNC, puis les gouttelettes
formées sont détectées avec le compteur optique. Le débit de passage de l'aé-
1
rosol dans le dispositif est 2,8 l.min- .
Le CNC que nous utilisons a été préalablement calibré selon la méthode
décrite par Liu et coll. (19ï3). Pour la gamme de diamètres dans laquelle nous
effectuons nos expériences, nous avons un parfait accord entre la concentration
de particules lue au CNC et celle lue à l'électromètre. Au cours de nos
expériences, les concentrations de particules obtenues avec les compteurs
optiques, seront donc comparées à celles lues au CNC.
Dans notre dispositif, la température du condenseur (T ) est maintenue
c
constante à 25 Oc par un écoulement d'eau.

---

79
A partir des données recueillies avec le partoscope, le diamètre moyen des
gouttelettes est obtenu à l'aide d'un programme informatique d'ajustement qui
détermine la distribution log-normale la plus proche de celle fournie par le
compteur optique.
Nous présentons, figure 3.14, le diamètre des gouttelettes obtenues en
fonction de la température (T ) du saturateur. La courbe en traits pointillés
s
représente le diamètre théorique obtenu avec le modèle initial de Métayer
(1982). La courbe en trait plein représente le diamètre des gouttelettes donné
par notre modèle dans lequel, nous l'avons vu, nous effectuons un ajustement en
température pour certains paramètres. On constate que ce modèle correspond mieux
à nos résultats expérimentaux que celui de Métayer.
En fait, nos expériences montrent que, pour une température donnée du
condenseur le diamètre final des gouttelettes est à peu près le même quel que
soit le diamètre du noyau initial de NaCI. Les figures 3.15 et 3.16 représentent
l'histogramme de la distribution obtenue respectivement pour une température de
50 Oc et 80 oC. On remarque que l'aérosol de gouttelettes obtenu a la sortie de
notre dispositif de grossissement est, en plus, monodispersé (crg < 1,2).
Pour des températures du saturateur comprises entre 55 Oc environ et 70 oC,
cette gamme de températures correspondant à des diamètres théoriques de goutte-
lettes compris en 0,7 ~m et 1,4 ~m, nous observons un écart important entre les
résultats expérimentaux et ceux àonnés par le modèle de calcul. De plus. la
distribution spectrale obtenue ne représente pas un aérosol monodispersé
l'écart type géométrique (crg) moyen étant supérieur à 1,2 et pouvant atteindre
1,6. Nous tentons de donner ci-dessous une explication à ce phénomène.
Au cours d'expériences récentes concernant l'étude d'un générateur d'aé-
rosol monodispersé MAGE (Prodi 1972) effectuées dans nos laboratoires (Bourbigot
et coll.
(1986»
avec le même spectrophotomètre, ce même phénomène a été
observé. Pour ces expériences on a utilisé du dioctyle sébaçate (DES). La
figure 3.17 représente la courbe d'étalonnage obtenue.

---

80
·--rl---.----r--.-~-------.
•
o
Tc= 25 C
Lc=25 cm
2,0
,....
E
•
:J-
••
-CI) 1,5
•
0)
•
-0)
-0)
-::J0
Cl
CI)
0)
••
"'0
1,0
•
0)
'-
•
1
-'0)
•
1
1
1
1
E
1
~
.-
•
/
/
/
0
•
/
/
/
/
/
/
/
/
/
/
/
0,5
/
/
/
/
___ Modèle de Metayer
/
/
/
/
/
_
Notre modèle
.-
.-
.-
.-
.-
/ '
/ '
/ ' / '
/ '
~- ---
°
Temp.
du
saturateur (OC)
Figure 3.14 - Evolution du diamètre des gouttelettes en fonction
de la température du saturateur (T )
s

---

81
L'observation du phénomène dans les deux séries d'expériences est la preuve
qu'il n'est pas inhérent à notre dispositif de grossissement. On trouve son
explication dans la théorie des propriétés optiques des aérosols (Bricard 1977)
et dans la conception du dispositif optique du compteur utilisé (Wi11eke et Liu
1976). On sait que le flux de lumière diffusée par une particule est fonction
d'un paramètre a = n D lÀ ; D
étant le diamètre de la particule et À la
p
p
longueur d'onde de la lumière. Or. pour certaines valeurs de a (théorie de Mie).
il se produit un phénomène d'oscillation. Le PARTOSCOPE AR possède un dispositif
à diffusion dans l'axe d'illumination et les vé1eur de a pour lesquelles se
produit l'oscillation correspondent aux diamètres compris entre 0.7 ~m - 1.4 ~m.
Ce qui explique l'incertitude que nous pouvons avoir dans cette gamme de
diamètres.
Nous observons. pour chaque température du saturateur. une dispersion du
diémètre de la gouttelette. Cette dispersion est due au fait que notre système
de régulation de la température n'est pas parfait. Pour le prolongement
industriel de notre appareil. un dispositif plus performant sera réalisé.

---

82
50
~/dlogO
Oteaètre HdtCW1·
D, 63 ~
Dév. géoa. et.
l, lS
40
30
20
la
a
0,1
la
oct->
Figure 3.15 - Histogramme d'une distribution à Ts

---

83
ISO
~/dlogD
Df_tra Mdfœ'l •
2,25 pm
140
D8v. géo.. et.
1,17
130
120
110
100
90
80
70
60
50
40
30
20
10
0
0,1
10
OCr->
Figure 3.16 - Histogramme d'une distribution à Ts

---

84
2,5
. '
Liquide
vapOrise: D.E.S
- 2,0
E
~
-en(1)-(1)
(1)
-:J0
0)
1,5
en
(1)
'0
(1)
...-1(1)E
~
0
1,0
0,5
t_--L----L----L---l-I
---I'f
- . I - - - - L - - - - - L . - - - - - - I . . - - - L - I----L...-----L.---L-_ _
o
150
200
Temp.
du
liquide (oC)
Figure 3.17 - Courbe d'étalonnage du PARTOSCOPE AR (KRATEL) avec
le générateur MAGE

---

85
3.2.2.2. Apparition de la nucléation homogène
Nous observons le phénomène de nucléation homogène à l'aide de deux
expériences différentes.
Dans la première expérience, nous faisons un prélèvement en continu de
l'aérosol de gouttelettes. Si nous faisons varier progressivement la température
du saturateur en maintenant constante celle du condenseur, (25 Oc dans nos
expériences), nous obtenons la courbe de la figure 3.18 qui représente le
rapport du nombre de gouttelettes détectées avec le compteur optique PARTOSCOPE
AR à celui des noyaux détectés avec le CNC. Nous normalisons ce rapport compte
tenu des pertes de comptage dans le compteur optique. Ce problème de pertes de
comptage sera détaillé par la suite.
La courbe de la figure 3.18 se divise en trois parties
- partie AB : au fur et à mesure que l'on augmente la température du
saturateur, le rapport croît. La quantité de vapeur devient importante et de
plus en plus de particules peuvent être détectées ;
- partie BC : nous avons un palier qui se situe à une valeur du rapport
égale à 1 environ. Toutes les particules sont détectées. La quantité de vapeur
est suffisante
- au-delà du point C, le rapport est supérieur à 1 et la pente de la courbe
est grande. Cette partie de la courbe caractérise l'apparition de la nucléation
homogène. Ce phénomène apparaît quand T = 85 Oc environ soit
s
6T = T
- T
= 60 oC.
s
c
Notre seconde expérience d'étude de la nucléation homogène se présente de
la façon suivante : en amont de notre dispositif de grossissement, nous plaçons
un filtre absolu. Puis nous faisons varier progressivement la température du
saturateur, et ce pour une température du condenseur maintenue constante. Nous
effectuons une série d'expériences dans lesquelles la température du condenseur
varie entre 15 Oc et 30 oC.
Quelle que soit la valeur de T , la nucléation homogène apparaît encore
c
pour 6T = 60 Oc environ, montrant que c'est ce paramètre 6T (et non T
ou T )
c
s
qui est, ici, fondamental.

---

86
,
1
1
1
1
1
1
1
1
1
'(1)
en
0
ca
E
L-
Te=25 Oc
0
c:
-
Le= 25 cm
0
1.5 ....-
-
z
0
Z
......
..J
W
~
<
a:
li::
Z
-enc:0 1.0 10-
)e
-
....
B
(1j
L-
....c:(1)
()
c:
0
()
Q)
"C
.... 0.5 '--
-
L-
0
C.
C.
(1j
1
ex:
1
1
1
1
1
1
1
1
A
1
1
,
1
1
1
"
1
1
1
1 1
1
0
50
100
Temp.
du
saturateur ( C )
Figure 3.18 - Apparition de la nucléation homogène (~T = 60 OC)

---

87
La figure 3.19 représente la sursaturation en fonction de la température du
mélange gazeux. Les traits pointillés décrivent la variation de la sursaturation
et ce, pour différentes valeurs de ~T = T
- T • Les courbes en trait plein
s
c
représentent la sursaturation critique pour différentes valeurs de la fréquence
de nucléation. Les points représentent les résultats expérimentaux.
Nous rappelons que la sursaturation critique se définit généralement pour
3
1
une fréquence de nucléation égale à 1 p.cm- .s- • Cependant, si on désire une
grande précision, on peut définir des sursaturations critiques pour des valeurs
d
f
'
d
l ' "
f'
.
. 1
- 3 - 1
e
requence
es nuc eat10n 1n er1eures a
p.cm
.s
Dans notre étude théorique, nous supposons, compte tenu des dimensions du
condenseur, que le nombre de particules que nous pouvons détecter en une minute
n'est plus négligeable si la fréquence de nucléation est supérieure à
-3
-1
0, al p. cm
• s
Le modèle de calcul prévoit dans ces conditions que ~T doit être inférieure
ou égale à 55 Oc environ.
Nous calculons la fréquence de nucléation avec la formule
N
J
t s
(3.2.1)
N
nombre de particules détectées en une minute
o
d'b .
l '
d
.
( 3
-1)
'v
e 1t vo um1que
u compteur opt1que
cm.S
t
temps de séjour du fluide dans le condenseur (s)
s
Nous obtenons, avec nos mesures expérimentales, une fréquence de nucléation
-3
-1
moyenne J
24 p.cm
.s
. Ce résultat est en parfait accord avec notre hypo-
thèse de départ.
Cette étude montre donc que, afin d'éviter le phénomène de nucléation
homogène, nous devrons donc maintenir, dans notre dispositif de grossissement de
particules, une différence de température ~T = T
- T
inférieure ou égale à
s
c
55 oC, ce qui nous évite ainsi une régulation de température précise.

---

88
,
Glycerol
•
Résultats
expérimentaux
,
Frequence
de
nucléation
15
'?~
,,\\
1 - 100 part./cm3 .s
'~d'
'\\
0
'.p,,
2
,
- 1
part./cm3 .s
,,",
3
,
- 0,0 1 part./cni3 .s
,
c:
,,
0
,
-
,,
«l
,
~
'~l-
50
.......... ,'
\\ ,
:J
..........lSo
-
.....
0
\\ ,
«l
..........0
,
en
,
.....
~
.....
\\
.....
,
:J
.....
,
.....
en
..........
\\ ,
.....
,
.....
,
....41"....
.....
,
..... ..........
,
" - 1
"
S
,
0
.....
",C
.....
\\
.....
,
,
.....
,
"
.....
,
,
..... .....
\\
"
.....
,
.....
,,
25
' ...
.....
,
.....4.r....
,
.....
......
.....
,
.....
.............. 40
,
0
........................c
' ...
.....
,
..........
"",
..... "-
\\
.....
.....
,
..........
.....
1
.....
,
..........
"""'"
..... .....
\\
..........
......
.....
,
..........
.....
2
.AT- 3S
..........
...
.....
,
0
--:::---_ C
"',
,
.....
3
...............................
--
"" ...
.....
----
"-
--
...............
--
......
--
...............
-----
"
--
...............
,.
-..----.. ..................
---- ............
--.
a
20
40
60
80
"
(oC)
Temperature
Figure 3.19 - Apparition de la nucléation homogène

---

89
Finalement, notre étude de faisabilité, théorie et expérience montre qu'il
est possible de réaliser un dispositif de grossissement de gouttelettes de
glycéro1 formées à partir d'un aérosol u1trafin permettant ainsi sa détection
par des compteurs optiques de particules, des impacteurs, etc. Ce dispositif
1
fonctionne au débit de 2,8 1.min-
qui est donc plus important que celui des CNC
classiques. De plus, elle montre la capacité du modèle théorique à prévoir
l'évolution des princ!paux paramètres et phénomènes que sont: les tailles des
gouttelettes et la nuc1éation homogène.
Il nous reste à voir si un tel appareil peut fonctionner à des débits plus
importants. Cette étude sera effectuée avec un prototype améliorant les
résultats précédents et que nous essayons de concevoir maintenant.

---

90
CHAPITRE 4

---

91
DIMENSIONNEMENT D'UN DISPOSITIF DE GROSSISSEMENT
Rappelons que le dispositif de grossissement utilisé dans les expériences
précédentes se compose de deux parties : un saturateur de forme cylindrique,
long de 30 cm et de 5 cm de diamètre, un condenseur de 25 cm de long et de 2 cm
de diamètre. Le dispositif est en verre.
Dans le but de concevoir un appareil qui puisse être utilisé facilement
dans l'industrie, nous nous proposons, dans ce chapitre, de revoir les
caractéristiques de cet appareil, afin de pouvoir fonctionner à un débit
1
volumique de 2,8 1.min- •
4.1. Le saturateur
Dans le paragraphe 1 du chapitre 2, nous avons défini les différentes
équations qui gouvernent les transferts de masse et de chaleur.
Rappelons que le critère de conservation de l'énergie conduit, pour un
volume "annulaire" considéré, à écrire:
2 TI
d
(r dT) dx d r
p Cp U(r)
. (2 TI r dr) ~~ dx
(2.1.8)
À ar
dr
Considerons un conduit cylindrique à température de paroi constante dans
lequel circule un fluide. Douchez (1965) propose la solution suivante pour
l'équation précédente:
T
-
T
x
P
f(W)
(4.2.1)
T
- T
e
p

---

92
x
1
avec W =
(4.2.2)
R
R
P
c
e
r
x
abscisse le long du conduit (cm)
R
rayon du conduit (cm)
c
4~
2Rc
R
nombre de Reynolds
=U.(2R)/v
e
c
v
1T
(2R ) 2 .
c
P
nombre de Prandtl
c p v/)...
r
p
Le tableau ci-dessous donne la variation de (T
- T )/(T
- T ) en fonction
x
p e p
de W/2.
W
x
1
= - -
0,001
0,05
0,10
0,15
0,20
0,25
0,30
2
2R
R
P
c
e
r
1
T
T
1
X -
P
1
0,38
0,19
0,095
0,04
0,015
0,01
T
T
e -
p
Tableau 4.1 - Variation de (T
- T )/(T
- T )
x
p e p
Douchez montre que le régime thermique s'établit quand W/2
0,05 et que le
fluide a pris la température de la paroi au bout de :
0,030 ~ W/2 < 0,040.
Dans ces conditions, la longueur d'un saturateur cylindrique est
x = W . R . R
p
(4.2.3)
c
e
r

---

93
Les solutions de l'équation (2.1.8) proposées par Graëtz (McAdam 1964) et
Douchez (1965), dans le cas d'un conduit cylindrique, peuvent être utilisées
pour un conduit de section quelconque. Pour ce faire, le diamètre D
= 2R doit
c
c
être remplacé par le diamètre hydraulique D
défini par :
H
(4.2.4)
Al
section du conduit
(cm2 )
P
périmètre du conduit (cm)
c
Pour un conduit cylindrique D
2R . L'équation (4.2.3) peut s'écrire
H
c
encore :
Si nous remplaçons R
et P
par leur valeur, nous obtenons
e
r
w 4~
1
x = 2
(4.2.6)
TI
À
dOff
.
h
.
( 2
-1)
0
,
-c: 1 US1v1te t erm1que cm.s
p p
~
débit volumique dans le conduit (cm 3 s-1)
On remarque alors que la longueur du saturateur est indépendante de son
diamètre.
Dans les conditions précédemment définies de l'écoulement d'un fluide dans
un conduit cylindrique à température de paroi constante, on calcule la tempé-
rature moyenne 8m du fluide par la relation :
(T
-
T ) -
(T
-
T )
p e p
x
T
(4.2.7)
P
T
- T
L
( p
e)
n
T
T
P
x

---

94
Si (T
- T ) et (T
- T ) sont peu différents, alors
p e p
x
(T
- T ) + (T
- T )
p e p
x
0m _ T
(4.2.8)
P
2
0m
température moyenne pratique
T
température du fluide à l:entrée du conduit
e
T
température de la paroi
p
T
température du fluide à l'abscisse x
x
4.1. 4. Calcul
Nous effectuons le calcul de la longueur du saturateur en optimisant les
conditions de fonctionnement. La température ~oyenne du fluide à l'entrée est
prise égale à 20 oC. Rappelons que le fluide a pris la température de la paroi
au bout de W/2 = 0,30 ; valeur pour laquelle (T
- T )/(T
- T )
0,01.
x
p e p
De plus, nous supposons la proportion de glycérol faible, ce qui nous
permet d'assimiler le mélange gazeux à de l'air.
1er cas
T
20 oC, T
40 oC, dans ces conditions
e
P
Tx
(T
T ) x 0,01 + T
e
P
P
39,8 oC.
L'équatio~ (4.2.7) nous permet de déterminer
0m
30,1 oC.

---

95
Pour cette valeur de 0m, nous calculons p, À et C
à l'aide de l'équation
p
(2.4.20) et des coefficients A' et B' relatifs à ces différents paramètres.
p
o
)
0- 3
(30,1
C
= 1,15.1
(c.g.s.)
À
(30,1 0 C)
2 626,05
(c.g.s.)
C
(30,1 OC) = 10 064 565 (c.g.s.)
p
À
= 0,226
pC P
La longueur du saturateur est donnée par
W
4~
1
x
"2
1T
À/pC p
4 x 2 800
1
= 0,30 .
60 x 1T
0,2262
x = 79 cm.
2ème cas
T
20 0 C, T
80 0 C.
e
P
Suivant le même principe de calcul, nous obtenons
Tx
79,4 Oc
0m
50,3 oC.
-3
p
1,089.10
(c.g.s.)
À
2 777,8
(c.g.s.)
C
10 077 695
(c.g.s.)
p
À
= 0,253
pC P

---

96
La longueur du saturateur sera dans ce cas
L'équilibre thermique sera établi pour une longueur suffisante du satu-
rateur. Notre choix, d'après l'étude de ces deux cas, semble donc tout a fait
évident. Cependant, l'utilisation d'un saturateur long de 79 cm du point
pratique est impossible.
Pour réduire la longueur du saturateur, nous adopterons une structure
similaire aux échangeurs thermiques. Le principe consiste à diviser le conduit
en plusieurs canaux.
En tenant compte de notre remarque précédente suivant laquelle la longueur
du saturateur est indépendante de son diamètre, nous pouvons adopter un satu-
rateur de section rectangulaire. C'est ici qu'intervient la notion de diamètre
hydraulique introduite dans nos équations.
Dans le cadre de notre étude, nous choisissons de réaliser un saturateur
comportant 5 canaux.
Si nous supposons que le débit volumique se répartit également dans les
canaux, la longueur du saturateur nécessaire est
79
X'
- 15,8 cm
5
soit x'
158 mm.
Les dimensions définitives du saturateur sont : longueur 200 mm, lar-
geur 60 mm divisée en 5 canaux, hauteur 70 mm. Ce saturateur a été réalisé dans
les laboratoires du CEA avec des tôles de cuivre d'épaisseur 2 mm.
Remarquons que la solution de l'équation (2.1.8) proposée par Douchez est
analogue à l'équation (2.1.9) trouvée par Graëtz. Par conséquent, l'équation
(2.1.12) est aussi valable pour déterminer la longueur du saturateur.

---

97
4.2. Le condenseur
Notre modèle de calcul décrit assez bien les phénomènes thermodynamiques
croissance des gouttelettes et évolution de la sursaturation le long du
condenseur. Il nous permet donc de mieux dimensionner celui-ci.
Les paramètres essentiels dont nous tenons compte dans ce calcul sont
- le diamètre final des gouttelettes formées qui doit être suffisamment
grand pour que celles-ci puissent être détectées,
- la température du fluide à la sortie du condenseur qui doit être, au
plus, du même ordre que la température maximale que peut supporter le compteur
optique utilisé,
- la masse de vapeur qui n'a pas encore condensé et qui pourrait le faire
dans le système optique des compteurs.
4.2.1. Dimensionnement
Les figures 4.1 et 4.2 représentent respectivement l'évolution du diamètre
des gouttelettes et la température du fluide à la sortie du condenseur pour deux
longueurs différentes du conduit. Son diamètre est pris égal à 2 cm et la
température est fixée dans ces cas, à 25 oC.
Le choix de la valeur de 2 cm pour le diamètre du condenseur est un
compromis entre notre étude théorique et notre souci de réaliser un dispositif
pratique.
Le compteur optique utilisé au cours de nos expériences de faisabilité a un
seuil de détection égal à 0,5 ~m. Son système optique peut supporter une tempé-
rature maximale égale à 55 oC. Nous disposons également, pour notre travail,
d'un compteur à laser dont le seuil de détection est 0,1 ~m et qui peut
supporter une température égale à environ 40 oC.

---

98
~1
1
1
1
1 ,.
TC=25°C
2,0
•
Lc=25 cm
1
1
1
1
Lc=35
1
1
•
cm
1
1
~ 11
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
-
1
1
E
1
1
1
1
:J-
I
1
1
1
-'1,5
1
1
,
1
en
1
1
0)
1
1
1
1
-
1
1
-0)
1
1
1
0)
f
1
1
-
1
1
-
1
1
::;,
•
1
0
1
1
en
1
1
1
1
en
1
1
1
0)
f
1,0
1
-0
1
1
1
1
1
1
CD
• 1
....
f
1
-
1
1
10)
1
1
E
/ f
Cl3
1
1
1
/
Q
T'/
/
/
//.
1 1
1
1
, /
0,5
1 1
1 1
1 1
1 1
~/
/l'
1
1
/
1
·//li
o
( OC)
Temp.
du
saturateur
Figure 4.1 - Evolution du diamètre des gouttelettes de glycérol en
fonction de la longueur du condenseur et de la température du saturateur

---

99
40
Lc=25 cm
Lc=35 cm
-
-()0 30
_......-----------
-(1)
.....----
U
.----------
~
-~
U
(1)
~
~
-CI3 20
~
~
a.
E
(1)
1-
10
o
40
50
60
70
80
Temp.
du
saturateur (oC)
Figure 4.2 - Température du fluide à la sortie du condenseur en
fonction de la température du saturateur et de la longueur du condenseur

---

100
4.2.2. Masse de vapeur pouvant condenser dans le système optique
---------------------------------------------------------
Considérons le cas extrême où la température d'équilibre dans le saturateur
est de 80 oC. A cette température, la pression de vapeur du glycérol est de
50,65 baryes.
Rappelons que, dans les conditions normales de pression et de température
6
(P = 1,013.10
baryes et T = 0 OC), une mole de gaz parfait occupe un volume
égal à 22 400 cm~.
Si nous envisageons une situation très défavorable dans laquelle toute la
vapeur produite condense dans le système optique et en assimilant la vapeur de
glycérol à un gaz parfait, le nombre de moles de glycérol par unité de volume
présent dans ce système est :
50,65
273
n =
3
6
353
22,4.10
x 1,013.10
9
=
1,730.10-
mole/cm3
La masse de vapeur pouvant condenser en un jour pour un débit de prélè-
-1
vement de 2,8 l.min
est:
~
m
=
1,73.10
x 92,1 x 2 800 x 60 x 24
v
soit m
0,64 g.
v
Cette masse de vapeur peut sembler importante. En réalité, la condensation
de la vapeur dans le système optique est presque impossible à cause des facteurs
suivants :
- nous travaillons en pratique à des températures inférieures à celle de
notre hypothèse de départ,
- la plus grande partie de la vapeur condense soit sur les particules, soit
sur les parois du condenseur, par passage du fluide dans le conduit réfrigéré.
De plus, sa température s'abaisse, (fig. 4.2),
- par conséquent, compte tenu du fait que la température à l'intérieur du
système optique est généralement plus élevée que celle du fluide issu du
condenseur, il ne peut y avoir de condensation.

---

101
La longueur du condenseur sera, au vu des résultats et commentaires précé-
dents, égale ou supérieure à 25 cm. Le seul critère limitant cette longueur est
l'aspect pratique.
Nous essayons ici de savoir s'il est nécessaire de prévoir un dispositif de
régulation de la température du condenseur. Rappelons que dans le CNC de T51,
cette température est maintenue constante à l'aide de plaquettes réfrigérantes
ou modules à effet Peltier.
4.2.3.1. Quantité de chaleur transmise aux parois
La quantité de chaleur cédée par le passage du fluide dans un conduit
réfrigéré en tenant compte de la condensation de la vapeur contenue dans le
fluide est :
q
(4.3.1)
T
température du fluide a l'entrée du conduit
e
Tf
température du fluide à la sortie
m
masse du gaz porteur (g)
g
m
masse de vapeur contenue dans le gaz porteur (g)
v
-1
L
chaleur latente de condensation (erg.g
)
Considérons un conduit à une température de 20 oC, et supposons que la
température du fluide à l'entrée est de 80 oC. Au débit de prélèvement de
1
2,8 1.min- , la quantité de chaleur cédée par unité de temps au condenseur est
7
4
q
3,07.10
+ 8,4.10
erg/s
En terme clair, la puissance à évacuer est approximativement égale à
3,07 watts.

---

102
Dans le cas d'un condenseur long de 35 cm et de 2 cm de diamètre, le flux
de chaleur du fluide à la paroi
intérieure est :
3,07
~ .
=
l.nt
1f
X 2 x 35
~.
= 0,014 W/cm~
l.nt
4.2.3.2. Echange de chaleur
paroi extérieure-atmosphère
Le flux de chaleur de la paroi extérieure à l'atmosphère est aussi donné
par la relation
~'
= h
(Ti - Ta) (W/cm2 )
(4.3.2)
ext
e
où T
représente la température moyenne de l'atmosphère, T. celle de la paroi
a
l.
intérieure et h
le coefficient d'échange entre la paroi et l'atmosphère. La
e
valeur de he dépend à la fois de la forme du conduit et de l'agitation ther-
mique. Ce paramètre étant difficile à déterminer correctement, on le fixe
généralement de façon arbitraire. Sa valeur varie d'un cas à l'autre, entre
4
4
15.10-
< h
< 60.10-
(W/cm2 OC).
e
Dans le cas étudié, la température moyenne pratique à l'intérieur du
condenseur est égale à 50,3 oC. En supposant qu~ toute la chaleur de la paroi
intérieure est transmise intégralement à la paroi extérieure, on a :
0,075 <~'
< 0,30 (W/cm2 )
ext
Finalement nos calculs montrent que le flux de chaleur du fluide à la paroi
intérieure (~.
) est dans tous les cas inférieur à celui de la paroi extérieure
l.nt
(~'
) à l'atmosphère. Par conséquent, la seule dissipation de la quantité
ext
totale de chaleur transmise au condenseur dans l'atmosphère suffit à maintenir
la température de celui-ci constante.

---

103
4.2.3.3. Influence de la température du condenseur sur le diamètre des
gouttelettes formées
Nous présentons, sur la figure 4.3, l'évolution du diamètre de la goutte-
lette formée en fonction de la température du condenseur. Les données sont
obtenues avec notre modèle de calcul. Les courbes sont relatives à différentes
valeurs de la température T
du saturateur. La zone hachurée représente le
s
domaine de nucléation homogène.
L'influence de la température du condenseur, quand celle-ci varie entre
10 et 30 oC, sur la taille des~gouttelettes est insignifiante quelle que soit la
température du saturateur. Ceci montre que la température du condenseur n'a pas
besoin d'être régulée avec une grande précision. Cependant il faut, dans ce cas,
avoir à l'esprit que la différence T
- T
ne doit pas dépasser 55 Oc afin de ne
s
c
pas atteindre la zone de nucléation homogène.
Nous venons donc d'une part, de définir les dimensions du dispositif de
grossissement qui nous servira pour nos prochaines expériences et d'autre part
,
de montrer que, contrairement au' CNC de TSI, la paroi externe du condenseur peut
être laissée à l'air libre. Dans la pratique, nous utiliserons un ventilateur
pour faciliter l'évacuation de la chaleur.

---

104
Lc::25 cm
2,0
-E:J..-enQ)-1,5-Q)Q)-::l0
CJ)
en
Q)
"0
Q)
'-
1,0
-IQ)Ect!.-0 lL----J§.;-fiQ~~------..........
...........................
.... .... "-""""""\\\\
0,5
\\
\\
\\
\\
\\
\\
\\
\\
\\
\\
\\
\\
\\
\\
\\
\\
1
1
o
10
20
30
40
50
60
70
80
Temp.
du
condenseur (OC)
Figure 4.3 - Variation du diamètre théorique des gouttelettes
en fonction de la température du condenseur

---

lOS
CHAPITRE 5

---

106
RESULTATS EXPERIMENTAUX ET DISCUSSION
5.1. Dispositif expérimental
Le montage expérimental est sensiblement le même que celui utilisé au cours
de notre étude de faisabilité (figure 3.6). Les éléments qui diffèrent sont le
dispositif de grossissement et le compteur optique à laser.
Le système de grossissement réalisé dans nos laboratoires est représenté
figure 5.1. Il se compose d'un saturateur dont les dimensions ont été précé-
demment définies et d'un condenseur, conduit cylindrique, long de 35 cm et de
2 cm de diamètre. Il est à noter que sa conception est telle qu'il est inter-
changeable. Saturateur et condenseur sont en cuivre et séparés par un élément en
polychlorure de vinyl qui assure l'isolement thermique des deux pièces.
La régulation de la température du saturateur ainsi que la mesure de celle
du condenseur se font à l'aide de régulateurs numériques dont la précision est
supérieure à 1 %. Un ventilateur permet d'évacuer rapidement la chaleur du
condenseur.
Dans cette partie de notre étude, la mesure de l'aérosol s'effectue à
l'aide du compteur optique Rayco, modèle 5200. C'est un instrument fonctionnan[
1
avec un laser hélium-néon. Son débit de prélèvement est de 2,8 1.min- • Il
permet de détecter des particules dont le diamètre est supérieur ou égal à
3
0,1 ~m. La concentration maximale admissible est de 50 p.cm-

---

107
/
. l.
!.
,.
'.
-,',
.:~ ..~~ '.- ..
~ 'f • '.'. ~ .
'.:,'
...
•, ' : . of-'
---
Fig 5.1 - Dispositif de grossissement de particules ultrafines
(LPMA - CEA 1987)

---

108
5.2. Résultats expérimentaux et discussion
5.2.1.1. Aérosol de NaCl
Le déroulement de nos expériences est identique à celui décrit dans le cha-
pitre "étude de faisabilité". La gamme de diamètres de l'aérosol utilisé s'étend
de 0,008 ~m à 0,086 ~m. La température moyenne de l'air ambiant est de 25 oC.
La figure 5.2. représente l'évolution du diamètre des gouttelettes en
fonction de la température du saturateur. Les différents points correspondent à
divers diamètres du noyau de NaCl introduit dans le dispositif de grossis-
sement.
Les résultats obtenus ici, confirment que notre modèle décrit assez bien la
croissance des gouttelettes. Toutefois, le diamètre de la gouttelette obtenue
semble légèrement inférieur à celui que prévoit la théorie. Cet écart pourrait
s'expliquer, d'une part, par le fait que le modèle suppose un profil de satu-
ration homogène et, d'autre part, par le fait qu'on peut considérer que
l'ajustement des différents paramètres n'est pas totalement parfait. Il est à
noter aussi l'effet probable de l'indice de réfraction du glycérol.
Notre modèle de calcul prévoit aussi que, pour un
couple de températures
(T , T ) donné , le diamètre final des gouttelettes obtenues est le même quel
s
c
que soit le diamètre du noyau détectable. Toutefois, nous constatons,
figure 5.2, pour les gouttelettes obtenues à partir de noyaux de ~aCl de
0,008 ~m, un écart important par rapport aux prévisions théoriques.
Nous présentons de la figure 5.3 à la figure 5.10, l'évolution du spectre
granulométrique de l'aérosol détecté avec le compteur à laser quand la tempé-
rature du saturateur augmente. Quand la résolution du compteur optique le
permet, nous constatons que l'aérosol obtenu et monodispersé au sens de Fuchs
(0
< 1,2). Nous obtiendrions certainement de meilleurs spectres si nous
g -
disposions d'un analyseur possédant beaucoup plus de canaux, 4 000 par exemple
(le compteur utilisé comporte seulement six canaux: 0,1 - 0,2 - 0,3 - 0,5 - 1 -
2 - > 2 ~m).

---

109
Diamètre
des
noyaux de
NaCI
Te=25 Oc
Le: 35 cm
A
0,071 pm
2,0
0
0,048 pm
c
0,040 pm
•
O,010pm
0
-E
~
0,008 pm
~
A
-(J)
C
1,5
a>
-a>
•
a>
~
-::J0
0)
A
(J)
•
a>
-0
1,0
a>
1
'-
1
1
-'a>
1
1
E
o
1
1
1
'".-
1
0
1
C
1
1
A
1
1
1
1
1
1
o
1
1
0,5
1
Y
I l
1
___ Modèle de Metayer
1
1
1
/
/
_
Notre modèle
/
/
/
/
o
"
o
, 'C-"
--,,"
,--
°
Temp.
du
saturateur (oC)
Figure 5.2 - Evolution du diamètre des gouttelettes en
fonction de la température (T ) du saturateur
s
à T
= 25 Oc
c

---

110
12
dN/dlogD
Diamètre mgdiari
Il
Dé\\l.
géom.
st.
10
9
8
"7
6
5
4
L---
3
2
o
l--+---l----t--+-1-+--H-----------+-----F=f==f---1t-+-H-t-----+---+---+--+-+-+-H-1
a, 01
0, 1
Figure 5.3 - Spectre granulométrique des gouttelettes

---

111
12
dN/dlogO
OiomgtrQ mgdion
0,26 pm
II
OQv.
gQom. st.
1,20
10
9
8
7
6
5
"
3
2
0
r
0.01
0,1
o<rm)
Figure 5.4 -
Spectre granulométrique des gouttelettes

---

112
12
dNldlogO
Di omgtrll meld i on·
0, 36 pm
Il
Oelv.
gclom.
st.
1,17
10
9
8
7
6
5
4
3
2
° 0,01
0,1
Figure 5.5 - Spectre granulométrique des gouttelettes

---

113
12
dN/dlogO
OiomgtrQ m~dion •
0,50 pm.
II
OQv.
gQom.
st.
- 1,39
10
9
8
7
6
5
4
3
2
r--
o
0, Dl
0,1
Figure 5.6 - Spectre granulométrique des gouttelettes

---

114
12
dN/dJogD
Olomatrg mgdlon •
0,72 pm
Il
OGv. gQom.
st.
1,29
ID
9
B
7
6
5
4
3
2
0
l
0, DI
0,1
o(f-Im)
Figure 5.7 - Spectre granulométrique des gouttelettes

---

115
12
dN/d1og0
Oiomgtr-e mgdion a
1,09 pm
Il
O.av.
g,{om.
st.
a
l, 21
10
9
8
7
6
5
4
3
2
o
0, Dl
0,1
Figure S.8 - Spectre granulométrique des gouttelettes

---

116
12
- dN/dlogD
Diamètre m"dian ~
1,41 pm
Il
Dgv.
gQom.
st.
1,43
10
9
8
7
6
5
4
3
2
1
° 0, 01
0,1
o(t'm)
Figure 5.9 - Sp~ctre granulométrique des gouttelettes

---

117
12
dN/dlogO
Diomètre m&dion ~
1,49 pm
,
II
D&v. gQO",. st.
~
1,60
ID
9
8
7
6
5
3
2
o
. ~.-.
- ._- ._--~ . . - ---
0, Dl
0,1
o(um)
Figure 5.10 - Spectre granulométrique des gouttelettes

---

118
Le phénomène d'oscillation observé dans l'étude de faisabilité avec le
PARTOSCOPE AR (figures 3.14 et 3.17) n'apparaît pas ici, celui-ci dépendant
fortement de la configuration de l'optique.
5.2.1.2. Aérosol atmosphérique
Dans cette expérience, nous plaçons à l'entrée de notre dispositif de
grossissement un filtre afin de réduire la concentration de particules. Le
prélèvement de noyaux se fait dans l'air ambiant.
Nous présentons, figure 5.11, la variation du diamètre des gouttelettes
obtenues en fonction de la température du saturateur. Les résultats, diamètre
des gouttelettes, spectre granulométrique, sont analogues à ceux obtenus avec
des noyaux de NaCl.
Nous trouvons ici, une autre application de notre étude. Le dispositif de
grossissement peut servir à produire des aérosols monodispersés à partir de
noyaux prélevés dans l'atmosphère. Cet aérosol pouvant servir d'étalon secon-
daire pour les compteurs optiques.
La température du fluide, à la sortie du condenseur, est un paramètre très
important dans notre étude. En effet, pour son fonctionnement, notre dispositif
de grossissement doit être couplé aux compteurs optiques qui sont limités en
température, nous l'avons déjà vu.
La figure 5.12 représente, pour une température de la paroi externe et une
longueur données du condenseur, la variation de la température du fluide en
fonction de celle du saturateur. Les écarts entre valeurs théoriques et
expérimentales sont faibles. Ces résultats confirment encore la validité de
notre modèle de calcul.
Au cours de nos expériences, nous sommes amené à utiliser deux compteurs,
le PARTOSCOPE AR de chez Kratel et le Royco, modèle 5200 qui admettent respec-
tivement les températures maximales de 55 Oc et 41 oC. Les résultats de la
figure 5.12 montrent bien que pour ces deux appareils, notre choix d'une lon-
gueur du condenseur de 35 cm est judicieux puisque les températures du fluide
sont nettement inférieures à ces limites.

---

119
Aérosol
atmosphérique
o
Te: 25 C
Le: 35 cm
2,0
.....
E
:J..
•
-(/) 1,5
0)
-0)
0)
•
-~0
0)
(/)
0)
"0
1,0
0)
1
Loo
1
-
1
,0)
1
E
C';J
•
1
1
1
1
a
1
1
1
1
1
•
1
1
1
1
1
1
/
0,5
•
/
/
/
/
___ Modèle de Metayer
•
/
/
/
'"
__ Notre modèle
'"
•
'"
'"
",. '"
",.
",.
",.
•
-,.,.-'
---
o
Temp.
du
saturateur (OC)
Figure 5.11 - Variation du diamètre des gouttelettes obtenues
a partir d'un aérosol atmosphérique en fonction
de la température du saturateur

---

120
40
Lc= 35 cm
0
0
- 30
oU
-Q)"'0
0
::::l
0
-::::l
"'0
Q)
~
20
::::l
-CCI~'<l>a.EQ)
Théorie
l-
a
Expérience
10
a
40
50
60
70
80
Temp.
du
saturateur (OC)
Figure 5.12 - Variation de la température du fluide à la sortie
à la sortie du condenseur en fonction de celle du saturateur

---

121
Abordons maintenant, le problème particulièrement important des pertes de
comptages dans les compteurs optiques. Nous nous servons de notre dispositif de
grossissement comme générateur d'aérosols monodispersés. L'appareil de compa-
raison est le CNC de TS1 qui a été préalablement étalonné. L'efficacité de
comptage est donc le rapport du nombre de gouttelettes détectées avec le Royco
5200 au nombre de noyaux détectés au CNC. Soulignons que des études antérieures
nous ont permis de nous assurer de l'absence de pertes de particules dans le
système de grossissement.
Afin de juger si nos résultats sont cohérents, nous empruntons à Gebhart et
coll.
(1983) les courbes d'efficacité de comptage de deux compteurs fabriqués et
commercialisés par la firme Royco. Nous espérons, de ce fait, que les défauts
techniques de conception entraînant les pertes de comptage seront les mêmes pour
les trois appareils. La figure 5.13 présente ces courbes et nos résultats
expérimentaux.
On peut constater que dans tous les cas, les pertes deviennent importantes
quand le diamètre de la particule dépasse 1 ~m.
En ce qui concerne notre travail, les pertes de comptages s'observent pour
des diamètres plus petits et la courbe reste au-dessous de celles de Gebhart. Ce
faible taux de comptage peut s'expliquer par le fait que l'aérosol produit est
liquide (les gouttelettes qui heurtent les parois du conduit de prélèvement s'y
fixent) alors que les courbes de Gebhart sont obtenues avec des sphères latex
qui peuvent rebondir et donc être réentraînées.
L'efficacité d'échantillonnage de notre dispositif associé au compteur
Royco 5200 est de 20 % pour des gouttelettes de glycérol de 1,85 ~m. On devra
donc éviter, dans la pratique de travailler avec des gouttelettes supérieures à
1 pm.

---

122
La figure 5.14 représente l'efficacité relative de comptage de notre
"nouveau CNC", constitué par l'ensemble dispositif de grossissement - compteur
Royco 5200, par rapport au CNC de TSI en fonction du diamètre des noyaux.
Différents points sont présentés en fonction de la température du saturateur.
Cette figure possède deux zones d'intérêt
nous constatons, premièrement, que
pour les particules de diamètre inférieur à 0,02 ~m, le rapport de concen-
trations est supérieur à l'unité. Ce résultat pourrait s'expliquer par le fait
qu'une plus grande partie des noyaux est détectée par notre système alors
que l'efficacité absolue du CNC de TSI dans cette gamme de diamètres est
inférieure à 50 % (voir figures 3.9 et 3.10).

---

Diamètre
des
noyaux
de
NaCI
A
0,040 pm
Sphères
latex
o
0,071 pm
Gouttelettes
de
glycérol
(1)
en
cu
1,0
-
ô
Q.
E
o
0
()
o
- - -
---.....~
(1)
..... 5.,.
""0
A
...............
~
- - - - . Royco
236
..... .....
'(1)
-
...............
A
,
o
..... ,
()
cu
....., ,
.......
N
()
0,5
-
-
.......... "
....... Royco 226
W
.....
w
.....',.....
' .....,
DA
"
....., , .....
"
0
'h Royco
5200
o
0,5
1,0
1,5
2,0
Diamètre
des
particules ( pm )
Figure 5.13 -
Comparaison de l'efficacité de comptage
du ROYCO 5200 (résultats expérimentaux) avec celles des compteurs
à laser (ROYCO 22p et ROYCO 236)

---

124
5
v
Lc= 35 cm
4
-(Jz
i.
.....
Temp.
du
saturateur
o
(J
>
o
~
- 3
-
rn
c:
o
a
-ro~-c:ID
U
c:
o
2
u
Q)
"0
-~oc.c.ro
cc
1
o
o
•
7
7
-
a
~ -
_-6
6
a
0,00 1
0,0 1
0,1
1
Diamètre
des
noyaux ( pm )
Figure 5.14 - Rapport de concentrations eNRoyco/NCNC) en fonction
du diamètre des noyaux de ~aCl à différentes températures
du saturateur

---

125
Ceci confirme donc nos calculs théoriques du diamètre minimal détectable
pour lesquels nous avions conclu que le glycérol permettrait la nucléation sur
des noyaux plus fins que le butanol utilisé dans le CNC de T51.
Le second constat est que pour des particules de diamètre supérieur à
0,02 ~m, le rapport croît en tendant vers l'unité, quand la température du
saturateur diminue, pour ensuite décroître à T
= 40 oC.
s
De ces résultats nous concluons que nous obtenons un fonctionnement optimal
de notre dispositif : détection de tous les noyaux de diamètre supérieur à
0,02 ~m et pertes de comptage, dans le compteur optique, négligeables, dans la
gamme de températures 45 Oc - 50 Oc correspondant à des gouttes de glycérol de
diamètre inférieur à 0,5 ~m.
Rappelons que notre objectif, au cours de cette étude, est de voir s'il est
l
possible d'atteindre un débit de 28 l.min- . Nous examinons donc ici l'effet du
débit de prélèvement sur les deux paramètres essentiels que sont le diamètre de
la gouttelette finale et la température du fluide quand celui-ci sort du
condenseur.
5.2.4.1. Diamètre des gouttelettes
La (igure 5.15 représente, pour différencs débits, la variation du diamètre
des gouttelettes de glycérol en fonction de la température du saturateur. Les
points sont les résultats expérimentaux obtenus avec notre dispositif actuel aux
-1
débits plus élevés de 5,6 et 7 l.min
.
Nous remarquons un écart important entre valeurs théoriques et expéri-
mentales et, particulièrement, en ce qui concerne les résultats relatifs au
l
débit de 7 l.min- . Pour expliquer ce désaccord, nous avons, en plus de l'hypo-
thèse faite sur le profil de saturation dans le modèle de calcul, le fait que
nous faisons fonctionner à des débits plus importants un dispositif conçu pour
-1
2,8 l.min
. Par conséquent, et d'après nos calculs de dimensionnement, l'équi-
libre thermique n'est plus établi dans le saturateur.

---

126
2,8 IImn
Lc=35 cm
2,0
Résultats
expérimentaux
t:J.
5,6 IImn
o
7,0 I/mn
'"
E
:l.-
-(J) 1,5
a>
-a>a>-='0
0)
14 IImn
(J)
Cl)
"'0
1,0
a>
~
-,a>E~
Cl
0,5
a
40
50
60
70
80
Temp.
du
saturateur (oC)
Figure 5.15 - Diamètre des gouttelettes de glycérol en fonction
de la température du saturateur pour différents
débits de prélèvement

---

127
Nous présentons. figure 5.16, l'évolution du diamètre des gouttelettes en
fonction du débit de prélèvement pour la couple de températures (T
= 75 Oc et
s
T
= 25 OC). Sur cette figure. nous rapportons deux points expérimentaux.
c
La courbe théorique nous montre que, quel que soit le débit de prélèvement
et dans les conditions ci-dessus, le diamètre de la gouttelette de glycérol
qu'on peut obtenir est supérieur à 0,5 ~m. L'aérosol ainsi obtenu peut alors
être détecté par n'importe quel compteur optique. Pour ce faire, il faut. bien
entendu, que la structure du saturateur assure une homogénéisation de la tempé-
rature.
5.2.4.2. Température du gaz à la sortie du condenseur
Ce paramètre est très important compte tenu du fait que pour chaque
compteur optique, nous l'avons vu, le constructeur donne une température
maximale admissible.
La figure 5.17 représente, en fonction du débit, la variation de la tempé-
rature du mélange gazeux à la sortie du condenseur. Dans le tableau ci-dessous,
nous donnons les différentes valeurs expérimentales obtenues avec notre dispo-
sitif. Ces valeurs sont en parfait accord à celles prévues par notre modèle.
1
Température du saturateur (OC)
Débit de
1
prélève~rnt
1
(l.min
)
i
1
1
45
50
55
60
65
70
75
! 80
1
i
1
i
1
1
2,8
25
26
27
28
30
31
32
1
33
1
1
1
1
!
1
5,6
-
31
-
35
-
39
40
-
1
7,0
-
-
-
36
38
40
-
-
1
1
!
Tableau 5.1 - Températures du mélange gazeux à la
sortie du condenseur (OC)

---

128
2,0
Ts= 75 Oc
Tc= 25 Oc
......
•
E 1,5
Lc=35 cm
:::1...
-enQ)-Q)
Q)
-~
•
0
Cl
1,0
en
Q)
"0
Q)
~
-Ill)E~
0
0,5
Théorie
•
Expérience
a
10
20
Débit
de
prélèvement ( I/mn )
Figure 5.16 - Variation du diamètre des gouttelettes de glycérol
en fonction du débit pour T
= 75 Oc et T = 25 Oc
s
c

---

129
o
Ts= 75 C
Lc= 35 cm
60
-U0-Q)"0
::::J
- 40
::::J
"0
Q)
~
::::J
-~~'0)c.EQ)
Théorie
1-
20
-
•
Expérience
o
10
20
30
Débit
de
prélèvement ( I/mn )
Figure 5.17 - Variation de la température du mélange gazeux
à la sortie du condenseur en fonction du
débit de prélèvement

---

130
Pour une température donnée du saturateur, nous constatons que celle du
fluide à la sortie du condenseur augmente quand le débit croit. Cette tempéra-
ture ne doit pas être trop élevée, si nous tenons compte de la remarque précé-
dente sur les compteurs optiques. Dans ces conditions, les possibilités qui nous
sont offertes sont : soit de diminuer la température du saturateur, soit
d'utiliser un condenseur plus long. Nous savons que ces deux possibilités ont
des inconvénients.
Finalement nous proposons, pour travailler à des débits supérieurs à
-1
2,8 l.min
,que le condenseur soit constitué de plusieurs tubes de longueur
35 cm, en parallèle (quatre tubes en parallèle nous amèneront au débit recherché
-1
de 28 l.min
).

---

131
CONCLUSION

---

132
Le résultat de notre travail est la mise au point d'un dispositif de
1
grossissement de particules submicroniques fonctionnant au débit de 2,8 1.min- •
Le spectre granulométrique de l'aérosol de gouttelettes qu'on peut obtenir avec
un tel appareil s'étend environ de 0,2 ~m à 2 ~m. Par conséquent, il peut être
associé à n'importe quel compteur optique conventionnel pour détecter les noyaux
de condensation, permettant ainsi la mesure de la concentration particulaire
d'atmosphères très faiblement contaminées.
Contrairement aux CNC existants, notre dispositif fonctionne avec un
liquide peu volatil : le glycérol. Les gouttelettes obtenues sont donc
facilement transportables sans craindre une éventuelle évaporation.
Dans le cadre de cette étude, nous avons mis au point un modèle de calcul
qui nous permet de prévoir, en fonction du paramètre ~T = T
- T
(température du
s
c
saturateur - température du condenseur) le diamètre de la gouttelette finale.
Etant donné le bon accord entre théorie et expérience, notre dispositif de
grossissement peut être utilisé comme générateur d'aérosol monodispersé qui
servira pour d'autres applications.
Nos études théoriques et expérimentales ont permis de mettre en évidence le
phénomène de nucléation homogène dans le cas du glycérol. Nous trouvons ici
encore un autre aboutissement de notre travail. Le dispositif de grossissement
pourrait, en effet, servir à déterminer les conditions d'apparition de la
nucléation homogène dans l'étude de divers composés organiques.
1
Les résultats des expériences que nous avons effectuées à 7 l.min-
nous
permettent d'estimer la faisabilité d'un dispositif pouvant atteindre le débit
1
de 28 1.min- . De plus, en nous inspirant de ces résultats et des calculs
1
effectués pour notre prototype à 2,8 1.min- , nous avons procédé au dimen-
sionnement de ce dispositif et il est actuellement en cours de réalisation.
1
Enfin, signalons que notre appareil à 2,8 1.min-
fait l'objet d'une
demande de brevet et sera commercialisé par une firme américaine ... Hélas.

---

ANNEXES

---

Annexe l, page 1
METHODE DE CALCUL DU COEFFICIENT DE DIFFUSION
La théorie décrivant la diffusion dans un mélange de deux gaz ou d'un gaz
et d'une vapeur a été suffisamment développée. Elle est basée sur la théorie
cinétique des gaz.
Plusieurs auteurs, Sutherland (1894), Jeans (1921), proposent des expres-
sions des coefficients de diffusion similaireg à celle proposée par Chapman
(1917) :
(MA + ~)J 1/2
3
1
D
(1)
16
T M
~
x
2
A
n 1T crAB ~
Avec
masses molaires respectivement de l'air et de la vapeur
n
concentration en nombre de molécules du mélange
K
constante de Boltzmann
T
température absolue (OK)
longueur caractéristique
diamètre des molécules des gaz
: terme décrivant la collision des molécules, sans
dimension
terme correctif
Les équations théoriques sont qualitativement rigoureuses dans le cas de
gaz mono-atomique (Warrem et coll.
(1961)).

---

Annexe l, page 2
Pour les gaz polyatomiques, des méthodes d'estimation du coefficient de
diffusion, basées sur des données expérimentales sont proposées par
Arnold (1939), Guilliland (1934), Wilke et Lee (1955), Slattery et Bird (1958),
Chen et Othmer (1962), Fuller, Schettler et Giddings (1965, 1966),
Bacley (1975).
Ces formules empiriques gardent, néanmoins, la forme générale des équations
théoriques. Les valeurs du coefficient de diffusion, calculées avec ces for-
mules, sont en bon accord avec les valeurs expérimentales dans l'ordre de 5
à 20 %.
Mentionnons, ci-dessous, la méthode d'estimation du coefficient de diffu-
sion proposée par Guilliland.
1 (MA + t- )/M
~ 1 1/2
13
A
D
(2)
P 1 (Lv) A1/3 + (Lv)li~ 2
P
pression du mélange gazeux (baryes)
volumes atomiques de diffusion des molécules des gaz
Le tableau, ci-après, emprunté à Warren et coll.
(1961), donne les volumes
atomiques de diffusion en unités C.G.S.

---

Annexe l, page 3
Air
29,9
N dans les amines secondaires
12,0
2
Sb
24,2
O (molécule)
7,4
2
As
30,5
Oxygène lié à ')<- autres éléments
Bi
48,0
dans les :
Br
27,0
- aldéhydes et cétones
7,4
C
14,8
- méthyl esters
9,1
R - Cl
21,6
- éthyl esters
11,0
R - CHCl - R'
24,6
- autres esters et éthers
11,0
Cr
27,4
- acides
12,0
F
8,7
Lié à S, P, N
8,3
Ge
34,5
P
27,0
H
(molécule)
14,3
Si
32,0
2
H
dans les composés
3,7
S
25,6
2
l
37,0
Sn
42,3
N (molécule)
15,6
Ti
35,7
2
N
dans les amines primaires
10,6
V
32,0
2
Zn
20,4
Pour les cycles à 3 sommets, déduire
6,0
4
8,5
5
Il,5
6 ou cycle benzénique
15,0
R et R' sont des radicaux
Tableau 1 - Volumes atomiques de diffusion utilisés dans l'équation 2

---

Annexe l, page 4
Exemples de calcul du volume de diffusion
- DOP
. 1
(Lv)B = 14,8 x 24 + 3,7 x 38 + Il x 4 - 15
524,8 (C.G.S)
-
GLYCEROL
CH
- OH
2
1
CH
- OH
14,8 x 3 + 3,7 x 8 + 12 x 3
110 (C.G.S)

---

Annexe 2, page 1
10 REM **.*.* •••••• ****.* ••• * •••• **** ••• **** •••• **** ••• *****.** •• *** ••••••• **.
20 REM.
CROISSANCE DES GJUTTELETTES ET EVOLUTION DE LA SURSATURATION
•
30 REM •
OANS UN CONDUIT REFRIGERE
•
40 REM ***++++******+++++++++*+*++++++++++++++++++++.++++*+***++++*++++++****+
50 PRINT
60 PRINT
70 PRINTER 15 705
813 OPT! ON BASE 1
913 REAL R~<:3),Rl(3),R2(3),N(3),Sl(})
100 T0=298.15 1 TeMp. du gaz preleve.
t 10 L=50 ! Longueur du conduit
120 R=831 17000 1 Constante des
gaz parfaits.
130 Z=.002 ! Pas de calcul.
140 P=760 ! Pression de travail
150 A0=1
! CoeffiClent.
160 Ml=28.95 1 Masse Molaire de l'air.
170 Vl=29.9 1 VoluMe atoMique de l'air.
180 REM COEFF. POUR LE CALCUL DES PARAM. THERMO. DE L'AIR=F(T)
190 Al=2400 @ Bl=7.51
1
Conductivite therMique.
200 A5=10045000 @ B5=650 1 Chaleur
specifique.
210 A3=.00125 @ B3=.00001332 1 Masse volUMique.
220 DISP "DIAMETRE DU CONDUIT EN CM" @ INPUT 0
230 DISP "DEBIT VOLUMIQUE EN L/MN" @ INPUT 09
240 DISP "TEMP- DU CONDENSEUR(XXX. 15) EN oK" @ INPUT Tl
250 DISP "ENTRER 2 FOIS LA TEMP- OU SATURAT-(XXX. 15) EN oK" @ INPUT T2,T4
250 CLEAR
270 DISP "ENTRER UN CHIFFRE CORRESPONDANT AU LIOUIDE UTILISE"
280 DISP " 1 DOP "
290 DISP " 2 DBP "
300 DISP " 3 GLYCEROL
310 DISP " 4 AUTRE LIQUIDE
320 INPUT W
330 IF W=1 THEN 1600
3413 IF W=2 THEN 1700
350 IF W=3 THEN 1810
350 IF W=4 THEN 380
370 REM •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• • *.* •••• *.~*.++.+
380 REM CARACTERISTIQUES PHYSICO-CHIMIQUES OU LIQUIDE
390 CLEAR
i00 OISP "CALCUL DES COEF- DE L'EXPRESSION ANALYTIQUE
=A+8(T-:73. 15) TENSION DE
SURFACE"
~10 DISP "ENTRER LE NBRE DE COUPLES:: COUPLES AU MOINS"
4213 INPUT N
4313 IF N>2 THEN 520
440 DISP "(-Tl) ,< 1)" @ INPUT NI ,N2
450 DISP "(2),( 2)" @ INPUT N3,N4
4613 B4=(N4-N2)/(N3-Nl)
470 A4=N4-B4·(N3-273. 15)
4813 GOTO 6113
490 DISP "AVEZ-VOUS CALCULE LES COEF. A ET B ? O-N"
5013 INPUT A$
510 IF A$="O" THEN 600
5213 DISP "LE CALCUL NE PEUT S'EFFECTUER ICI.UTILISER LE PROGRAMME'ajust-regres-l
ineaire
530 DISP "DE LA BIBLIOTHEQUE STANDARD
(HP.85) POUR DETERMINER CES COEF."
540 0 l SPUS HJ G "32 A" i
" . • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • "
550 DISP
550 DISP USING "2X,28A" ; "A
TOU T
A L ' HEU R E
570 DISP
580 DISP USING "32A"
i
" • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • "

---

Annexe 2, page 2
590 GOTO 490
600 OISP "ENTRER A,S" @ INPUT A4,S4
610 DISP "POIDS MOLECULAIRE" @ INPUT A2
620 OISP "VOLUME ATOMIQUE.Voir la Methode de deterMinatlon dans HEAT,MASS AND MO
MENTUM"
-
-
630 OISP "TRANSFERT. WarreM M,Harry CHOI 382-383" @ INPUT \\)
640 OISP "DENSITE DU LIQUIDE" @ INPUT W2
650 00= 436 4 *298. 15' 1.5* ( 1/ Ml + liA 2 )' .5/ ( 101 3250 *( VIn ( 1/3 )+V' ( 113 ) )' Z )
660 Y0=(D0/.2117)'.7·3.66·.Z117/0
670 REM CALCUL DES COEF-Xl,Y1 ,Zl DE L'EXPRESSION ANAL. DE LA PRESSION DE VAP.
=F(T)
680 OISP "ENTRER 3 COUPLES DE OONEES#(0,0)(T=XXX.15(oK ),P(Baryes)n
690 OISP "(Tl ),(PI)" @ INPUT f\\,FI
700 OISP "(T2),(PZ)" @ INPUT I,F2
710 OISP "(n),(P3)" KI INPUT J ,F3
720 QI =LOG (F3/Fl ) @ Q2=1/( K-I)
730 03=1-K/J @ Q4=LOG (J/f\\)
740 05=LOG (I/K) @ Q6=LOG (Fl/F2)
750 Q7=1/(Q4+Q2·03·05)
76008=01-0Z·Q3·06
770 Z1=07·Q8·
780 Yl=V,·02·(06+Z1·05)
790 XI=LOG (Fl )+YI/f\\-ZI·LOG (K)
800 REM ••••••••••••••••••••••
810 ?RINT USING "IZA,30.20" ; "Tsaturateur=";TZ
820 PRINT USING "12A,30.20"
i
"Tcondenseur=";Tl
830 PRINT USING "3A,ZO.ZO,5A"
"Ov=" ;09; "L/Mn"
840 PRINT USING "20A,2D.O,:A" ; "OiaMetre du condult=";O;"CM"
850 CLEAR
860 OISP "RAYONS R0( J) ,CONCENTRATIONS N( 1 )"
870 DISP "(R0(f )),(R0(Z)),(R0(j))" @ INPUT R0( 1 ),R0(2),R0(3)
880 OISP "(N(l)),(N(Z)),(N(]))" @ INPUT N(I),N(Zi,N(3)
890 PRINT USING "1/,7A,X,3A,X,10A" ; "SPECTRE";"DES";"PARTICULES'
900 PRINT "Rp"jTAB (Z0)j"Np"
910 PRINT USING 920
920 Ir1AGE 2 ( "-" ) ,1 7X ,2 ( "-" ) , 1/
930 FOR J=1 TO 3
940 PRINT U5ING "0.20E,11:~,D.20E"
R0(J),N(J)
550 NEXT J
960 Q=Q9·1000/60
970 Ll=.00000653·760/P
980 Pl=EXP (XI-Y11T1+ZI·LOG (Tl))
590 P2=EXP (Xl-Yl/TZ+Zl·LOG (T2))
1000 P3=A0·P2
1010 FOR J=1 TO 3
1020 RI ( J )·=R0 ( J )
1030 NEXT J
1040 Vl=4.0.Z/(PI ·OAZ)
1050 'J4=A2/R
1060 V5=R·I,JZ/AZ
1070 V6=4.PI ·W2·Q·Z/3
1080 V7=R/(AZ·Q·Z)
1090 B0=Y0/(760/P)'1.7
1100 H0=4·80·(P3-Pl ).UO
1110 P5=P3-H0
1120 FOR 1=1 TO 5010
1130 C1=Al+81·(T4-273.15)
1140 C2=A5+85·<T4-273.15)
1150 W0=A3-B3.(T4-273.15)
1160 T3=A4+84·(T4-273. 15)

---

Annexe 2, page 3
1170 Wl =W0·PI76~
1180 V2=PI
·CI/(Q·WI·C2)
1190 V3=W2/C1
1200 VB=2·T3*A2/(W2·R)
1210 X=Vl*I
1220 El=V2·X
1230 IF X>= L THEN
1920
1240 IF X<. 1/V2 TH EN
1270
1250 T=T2+(Tl-T2)·(1-.81g·EXP
(-(3.657·El i)-.0976·EXP (-(22.3·EI»-.0189·EXP (-(
53·EI »)
1260 GOTO
1280
1270 T=T2+(Tl-T2)·(2.56·El~(2/3)-1.2·El-.177·E1~(413»
12808=Y0·(T/T0)"1.5·(760/P)A1.7
1290 V9=4·8·ZlO
1300 P4=EXP (X1-YI/T+Zl·LOG (T»
131002=D0.<T1T0)"l.5·LI/.00000653
1320 5=P5/P4
1330 IF FP
(I/100)~0 THEN 1370
1340 PRINT
"X=";X
1350 PRINT
"T=";T-:~3. 15
1360 PRINT
"5=";5
1370 U=R·T~2·(Yl!T"=tZliï)/A2
1380 H=V9·(P5-Pl)
1390 58=0
1400 FOR J=1
TD 3.
14. 10 5 1( j ) =S- E:.. p (lj 8/ ( T· P 1( J ) ) i
1420 IF SI(J)(0 THEN
1530
1430 Kl=L1/Rl(J)
1440 K2=( l+Kl )/( 1+1.71·Kltl.333·1~2)
1450 R2(J)=(Rl(J)"2+:::'Sl(Ji·Z.~:2/(tn.UIT·(V4.U;T-i
i"VS·T/(OZ·P4»\\A.5
1460 IF FP
(1/100);0 THEN 1480
1470 PRINT USING
"5X,2A,D,2A,O.3DE"
;
"R(",j,")=";R:iJ)
1480 M=( R2( J )~3-Rl (J )"3 :'*V;;·N( J)
14.'30 P6=V7.M.T
1500 S8=S8+P6
151'J Rl(Ji=R2(j)
1520 GOiO
1540
1530 R2( J )=RI (j:
1540 ~JEXT J
\\550 P5=P5-H-SS
1560 T4=T
1570 NEXT 1
1580 GOTO
1920
~590
REM ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••
1500 REM CARACTERISTIQUES PHYSICO-CHIMIQUES OU DOP
1610 A2=390.57
1
POids Molecuialre
1620 W2=.98
1 Masse
volUMique
163000=.03365
1
Coef- de diffusion 3
To=298.15ot\\(:SoC)
1640 Y0=.214/0
1550 Xl=148. 18373
1660 Yl=19503.55698
1670 ZI=-16.22676
1680 A4=33 @ 84=0
1690 GOTO 810
1700 REM
•••••••••• * ••••••••••
1710 REM CARACTERISTIQUES PHYSICO-CHIMIQUES OU DBP
17:0 A2=278.35
1
Poids Moleculaire
1730 W2=1.048
1
Masse voluMique
174000=.041151
Coef- de diffuslon 3
To=Z98.1SoKÎ250C)

---

Annexe 2, page 4
17513 Y13=.246/D
1760 Xl=217.8862
1770 y 1=20271 .09936 -
1780 Zl=-Z6.92202
1790 A4=J5.3 @ 84=-.063
1800 GOTO 8113
1810 REM +++++++++++++++++++++
18i0 REM CARACTERISTIQUES PHYSICO-CHIMIQUES DU GLYCEROL
1830 A2=92. 1 1 Poids Moleculaire
1840 W2=1.261
1
Masse voluMique
1850 00=.07579 1 Coef- de diffusion a To=298. 150K(250C)
1850 Y0=.378/D
1870 Xl=93.80694
1880 Yl=13756.98281
1890 ZI=-9.70307
19130 A4=61 .04 @ 84=-.08987
1910 GOTO 810
1920 END

---

142
BIBLIOGRAPHIE

---

143
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•
, RESUME
/-"' -
'-OMS 1<;1 secondepartl~, on procède au éli~e~sionnemedt, puis à laréalisatibn d,'un prot(jt)ipe ,
composé d'un saturateur divisé en pltisieutscanaux"et d'uri condenseur.
4 ,
.;:-
. ' ;
..
"
'
. ..,.,
:..-
Daqs la dernière partie, nos résultats expérimentaux montrent qUe le diahlè,tre final des gouttè~
lettesobtenues est compris entreO,2 et 2~m . De plus, pour une diffÙence de température' ,
"
" ~T ,(tem~érarur~ du' satunlteur ~' températ~re du condenseur) donnée; 'l'aér~sol de gouttei~tteS'est
- monodisp'ersé (ecart-type géométrique < ],2). On montre également que le gl)icérol, contrairement
au butanol utilisé ,d,ans le:CNC de TSr; permet de détectâdes noyaux plus petits.
,
" ,
"
."
. . .
~."~
.
'
Finalement, 'ce travail permet d'envisager la réalisation d'un compt~ur de noyaux de c~ndensà-' ,:,
tion à flux continu à grand débIt (on espère arriver à 28 litres/müiute).
"
. . '
(
.
'
"
,
SUMMARY
-.;
:A s~,bmi'cronic Particl~'Magnifier (SPM) / (OPS) that can be ~orinetted to ~ conventional opti-
cal particlecoùnter (OPC) for the control of atmospheres particularly, has œen developed. Itcônsists'
of a contin.us flow device operàting' at a flow rate significantly higl1êf than those obrainedwith
·1
ptesentCNCs.
' , -
- '
. . ,
'
-
. 'The fc'as ability of the device wasfirst investigated.The themlod'ynamic behaviour ofvaporsof
tfiree liquids - DOP, DBP and GLYCEROL - was investigated theorically by 'means of ariiath'emati-' ,
c.al· model descfibiI1g both the evolution of s,upersaturation and the droplet growth in a cooled.pipe. .,.
T0C experiments showed thatglyœrol haej the best perfolmances as regards our system. , '.
l '
.
~
,
.
,
"
, :Th,enext steps'were design oft~e size ;tndrealisati'on of a prototype ~ladeof sdtürator di~ided
intosàeral channels and acondens'e.r: '
'
'
.
'.,';
, ' Our. experimental resiJlts showed thaï the final dropletdiameters tanged bet~~een 0.2 and' 2
,'..',~ni. 'Purthermorè,·for'a given:temperarute diŒ~r~nce ~T (saturator teÎ11peratù~e - condenser tempera-
~ - turè),ihe dropletàerosol was monoqispersed (~~andard d~viatiori < 1.2). It w~s alsodemonstrated
'tha!, t~a~ glyce~ol made it possible to detect smaller sized nuclei than butanol used in the CNC orTS!.,'
" ~Final1y, ihis work dem6nstrated that the deveiopment of acontinuous flow CNC witha high
, ,flowrate{ a flowr~te of 28/ min should bereached).cah be considei~([
.'
..
,
MOTS cLE~:
"
; Pransiais'
..'~
Anglais
- noyàu de condensation,
- condensation imclei;
-aérosols,"
. ' :
- aerosols,
.
,
'.
- taille de particules,
.: particle size,
- sursaturation, ..
- supersaruration,
c
~ondenseuts de,v'âpeur.s,
- vapors condensers, ,
- débit d'écoulement,
- flaw ratè, "
- atmosp,h~res contrôlées.
'f'-'
j ) , '
.
- , ~
.'.
- controlled atmos.pheres.
,
,
..'
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